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2021年 第42卷 第2期    刊出日期：2021-02-10

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序

二 维 能 源 材 料 专 辑

杨乃亮, 翟天佑, 刘政

2021, 42(2):  0. 

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目次

高等学校化学学报2021年第42卷第2期封面和目次

2021, 42(2):  1-6. 

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综合评述

石墨炔电化学电池界面构筑

高小雅, 左自成, 李玉良

2021, 42(2):  321-332.  doi:10.7503/cjcu20200477

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石墨炔是新兴的碳同素异形体, 其独特的结构和性质引起了不同领域科学家的广泛关注. 研究表明， 石墨炔在能源、 催化、 光学、 磁学、 信息科学和生命科学等领域发展潜力巨大. 近年来, 石墨炔在电化学能源领域的基础和应用研究展现了石墨炔作为电化学能源材料所具有的独特优势, 为解决电化学能源器件所面临的科学瓶颈提供了新理念、 新方法和新概念. 本文综合评述了近3年来石墨炔在电化学电池界面应用方面的研究进展, 主要涉及二维石墨炔的制备和结构优势, 及其为多种电化学电池电极界面构筑、 界面选择性传输及电极界面稳定性等带来的新启发.



石墨炔孔结构: 设计、 合成和应用

詹舒辉, 赵亚松, 杨乃亮, 王丹

2021, 42(2):  333-348.  doi:10.7503/cjcu20200663

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石墨炔作为一种新兴碳材料, 由于具有特殊的电子特性、 丰富的纳米级孔隙以及能在相对低温下合成的特点, 在催化、 能源及生物等领域受到广泛关注. 石墨炔自下而上的合成特点使其在结构上具有可设计性, 而其显著特征在于具有拓扑有序的规则孔道结构. 在过去的10年间, 研究人员在石墨炔孔结构设计方面进行了大量的实验和理论研究. 孔结构设计所带来的独特性能为其提供了良好的应用前景. 本文从石墨炔的合成特点出发, 总结了单体、 催化剂、 模板及溶液4个因素对石墨炔结构的影响, 并从孔结构出发讨论了其应用. 为研究者以应用为导向, 设计合成具有特殊孔结构的石墨炔提供了思路. 最后还探讨了孔结构设计给石墨炔带来的机遇与挑战, 并对三维多孔结构石墨炔的设计进行了展望.



碳点的设计合成、 结构调控及应用

孙海珠, 杨国夺, 杨柏

2021, 42(2):  349-365.  doi:10.7503/cjcu20200659

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碳点是一类环境友好且性能独特的纳米粒子, 在光电转换、 生物医学、 催化及储能等领域的研究日益活跃. 碳点主要分为碳量子点(CQDs)、 石墨烯量子点(GQDs)和碳化聚合物点(CPDs), 其中CPDs作为一种新型碳点, 具有合成原料广泛、 碳化程度及共轭结构可调且材料相容性好等优点. 本文综合评述了近年来碳点尤其是CPDs的合成方法; 阐述了通过选择前驱体分子、 控制反应条件及掺杂原子等手段实现对其碳化和共轭程度、 晶格和能级结构的调控, 从而建立碳点及其杂化与复合材料微纳结构与性能之间的关系; 最后, 介绍了碳点在生物标记与成像、 光(电)催化、 光电转换及储能等领域的应用, 并对碳点领域的发展前景进行了展望.



含异原子石墨炔基电极材料的研究进展

孙全虎, 卢天天, 何建江, 黄长水

2021, 42(2):  366-379.  doi:10.7503/cjcu20200598

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碳材料具有价格低廉、 易制备、 环境友好、 导电性高、 比表面积大以及适合离子存储和迁移等优点, 已成为目前应用于电化学储能器件电极的重要材料之一. 石墨炔(GDY)是一种新型的二维碳同素异形体, 由sp²碳杂化形式的苯环和sp碳杂化形式的炔键构成. 这种独特的化学结构一方面保持了碳材料良好的导电特性, 另一方面形成了新颖的离子传输通道, 为碳材料带来了不同的离子传输和存储特性. 与此同时, 由于石墨炔的空间结构可调性, 可以通过引入异原子微调石墨炔电子结构, 拓展石墨炔在电极材料领域的应用. 本文重点对近几年异原子杂化石墨炔基电极材料在锂离子电池、 钠离子电池、 金属硫电池、 电容器、 金属空气电池和电极保护等储能领域的研究工作进行总结, 并对未来石墨炔类材料在储能领域的发展进行了展望.



二维材料的凝胶化及电化学储能应用

邓亚茜, 吴志坦, 吕伟, 陶莹, 杨全红

2021, 42(2):  380-396.  doi:10.7503/cjcu20200707

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近年来, 二维材料由于其独特的结构以及高电化学活性在储能领域中备受关注. 然而在实际应用中, 二维材料的“面-面”堆叠极大地限制了其性能的发挥. 凝胶化作为实现纳米材料液相三维组装的重要手段, 不仅可以有效减少二维材料的团聚, 保留更多活性位点, 同时形成的三维网络结构可以提供畅通的离子电子传输通道, 提升材料在储能应用中的实用性. 不仅如此, 二维材料的凝胶化在电极材料孔结构设计以及活性物质缓冲空间定制方面具有先天优势. 本文以氧化石墨烯凝胶化过程的方法和原理为基础, 综合评述了石墨烯及其它几类较典型的二维材料的凝胶化机制及方法, 梳理了其孔结构调控策略, 并对凝胶化二维储能材料的设计以及应用进行了归纳、 总结及展望.



MXenes材料的光学特性及相关研究进展

黄大朋, 于浩海, 张怀金

2021, 42(2):  397-411.  doi:10.7503/cjcu20200584

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过渡金属碳化物、 氮化物或碳氮化物(MXenes)具有丰富的元素组成和结构可调性, 显示出丰富的物理化学性质和巨大的应用潜力. 本文以此类材料的基本光学特性为基础, 从光子发射、 透明导电及储能、 非线性光学、 表面等离激元及拉曼增强、 光热转化、 光催化及光响应等光学相关领域展开分析和综述. 并对此二维材料相关应用的未来发展及机遇作了简单评述, 以期为进一步的研究提供参考.



单元素二维材料及其衍生物作为电荷传输层在太阳能电池中应用的研究进展

林生晃, 傅年庆, 鲍桥梁

2021, 42(2):  412-431.  doi:10.7503/cjcu20200673

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随着环境污染的日益严重和能源危机的不断加剧, 新能源的开发和利用逐渐成为研究的重点. 在各种已开发的绿色能源技术中, 光伏发电是一种非常有前景的技术. 尽管传统硅基太阳能电池已取得长足进步, 但其性价比与传统能源相比仍有差距. 因此, 开发低成本高效太阳能电池迫在眉睫, 但新型太阳能电池的应用仍受到稳定性差与效率较低的双重考验. 在前期研究基础上, 人们将化学和物理性能优异的单元素二维材料及其衍生物作为电荷传输层引入太阳能电池中, 在改善电池稳定性及提升效率方面取得了积极的效果. 本文综合评述了纳米级单元素二维材料及其衍生物作为太阳能电池电荷传输层的相关研究进展. 这些单元素材料的引入使得所研究的太阳能电池效率得到了显著的提高, 同时也证明该类型电荷传输层的构建为满足现代社会能源需求提供了新技术平台. 文章最后讨论了单元素二维材料在太阳能电池中应用面临的关键挑战和发展前景.



基于二维材料的仿生纳流体通道在能量转化中的应用

董其政, 翟锦

2021, 42(2):  432-444.  doi:10.7503/cjcu20200622

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生物启发的仿生人工纳流体通道以其可控的几何结构和可调的化学性质而迅速发展成为一个热门研究领域, 其中, 基于二维(2D)纳米材料的二维纳流体通道具有易于制造、 高效的化学改性和致密堆积的片层通道结构以及流体阻力小等优势而受到广泛关注, 预期在渗透能转换方面具有巨大的潜力. 本文简要介绍了二维纳流体通道的特征及优势; 基于二维仿生能量转换体系最新进展以及对二维纳流体通道能量转化发展前景进行了展望.



二维材料用于渗透能转换的研究进展

辛伟闻, 闻利平

2021, 42(2):  445-455.  doi:10.7503/cjcu20200605

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在河水与海水的交界处实现渗透能提取与捕获是解决未来能源危机的重要方式之一. 渗透能因为储量大, 容易获取以及绿色可持续的优势受到广泛关注. 反向电渗析技术是一种能够有效捕获渗透能的方法之一, 目前已经得到了深入的研究与发展. 离子交换膜是反向电渗析技术转换渗透能的关键组件, 其性能的优异程度决定能量转换效率的高低. 常见的膜材料主要是高分子聚合物及其改性化合物, 最近一些二维材料如石墨烯、 氧化石墨烯、 二硫化钼、 各种框架材料及其改性复合物因优异的选择性离子传输、 纳米级通道、 丰富的表面功能基团以及可修饰性成为捕获渗透能的重要膜材料. 本文综合评述了二维材料作为离子传输通道的类型以及相应的传输机理; 例举了二维材料及其复合物的设计方案和在渗透能转换方面的具体应用; 最后提出了目前二维材料在渗透能转换领域中面临的挑战以及未来的发展方向.



二维金属纳米材料的合成及电催化应用的研究进展

皮业灿, 张应, 成子方, 黄小青

2021, 42(2):  456-474.  doi:10.7503/cjcu20200551

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基于各种电化学过程的能源转化技术是未来可持续能源利用和发展的关键, 而催化剂在其中扮演着非常重要的角色. 二维金属纳米材料因其独特的物理化学性质在许多电催化反应中都展现出巨大的应用潜力, 也因此受到了广泛关注. 本文介绍了二维金属纳米材料的常见合成方法与策略, 并综合评述了近年来该类材料在电催化应用领域中的研究进展, 重点探讨了材料的组分和微观结构等因素对其性能的影响机理, 最后对二维金属纳米材料目前所面临的挑战以及未来的研究方向进行了总结与展望.



纳米二硫化钼的掺杂及催化电解水产氢的研究进展

陈晓煜, 于然波

2021, 42(2):  475-491.  doi:10.7503/cjcu20200652

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电催化水分解制氢是可以形成闭环的生产过程, 起始原料与副产物均为水、 过程清洁无污染, 是极具希望的产氢策略. 目前制约其发展的瓶颈之一是价格昂贵的Pt基贵金属催化剂. 为推动电催化分解水制氢的普及, 亟待开发低成本非贵金属催化剂. 在众多备选非贵金属催化材料中, 纳米层状结构二硫化钼(MoS₂)因催化效果可期、 价格低而获得了广泛关注. 然而, 通常条件下易于获得的层状结构2H相MoS₂大面积的基面部分显示惰性, 仅在片层边缘处存在少量活性位点, 且导电性较差, 因而尚不能替代Pt基催化剂, 而如何增加其活性位点数量和提高其导电性成为亟待解决的问题; 另一方面, 1T相MoS₂虽然活性高、 导电性好, 但却存在制备困难及稳定性差的问题. 鉴于此, 研究者通过对纳米MoS₂进行掺杂改性实现了其活性与稳定性的有效提升. 本文对非贵金属纳米MoS₂催化剂掺杂改性的方法、 机理及其电催化水解制氢性能的相关研究进行了总结与讨论. 作为典型的非贵金属电解水析氢催化剂, MoS₂具有巨大发展潜力, 本文能够对相关非贵金属催化剂的研发提供有益的参考.



二维材料用于电催化析氢的研究进展

史江维, 孟楠楠, 郭亚梅, 于一夫, 张兵

2021, 42(2):  492-503.  doi:10.7503/cjcu20200686

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电催化水分解因其丰富的原料来源和环境友好被认为是一种有前途的制氢技术. 开发用于电催化析氢反应的高效电催化剂是迫切需要的. 随着石墨烯的兴起, 二维(2D)材料因其独特的物理、 化学和电子特性, 已逐渐成为水电解的潜在候选材料. 本文介绍了二维材料用于电化学水分解产生氢气的最新进展, 概括了二维材料的合成方法, 总结了改善二维材料电化学析氢性能的策略, 讨论了该领域面临的挑战和未来的发展机遇.



二维过渡金属硫属化合物的大面积制备与应用研究进展

杨鹏飞, 石雨萍, 张艳锋

2021, 42(2):  504-522.  doi:10.7503/cjcu20200518

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二维过渡金属硫属化合物(TMDs)因具有可调带隙、 谷电子学性质和高催化活性等优点, 在电子学、 光电子学和能源相关领域受到广泛关注. 为了实现以上应用, 实现大面积、 厚度均匀TMDs薄膜的批量制备至关重要. 化学气相沉积法(CVD)是制备大面积均匀、 高质量二维材料普遍使用的方法. 本文从前驱体的供给和衬底的设计两个角度, 总结了目前合成大面积TMDs薄膜的CVD方法, 并讨论了高质量TMDs的生长机制和参数优化方法; 介绍了高质量TMDs在电子学、 光电子学和电/光催化等方面的应用; 讨论了目前合成大面积均匀、 高质量TMDs所面临的挑战, 并对该领域的发展方向进行了展望.



基于过渡金属二硫族化物析氢催化的研究进展

何倩倩, 王哲, 孟令佳, 陈乾, 宫勇吉

2021, 42(2):  523-538.  doi:10.7503/cjcu20200582

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解决全球气候变化和能源危机的有效途径之一是用氢能源(H₂)代替传统的化石能源. 析氢反应(Electrochemical hydrogen evolution reaction, HER) 被认为是绿色环保的可持续产氢途径, 通常电解过程需要催化剂以降低电化学电位, 提高能量利用效率. 目前最先进的催化剂仍然依赖于贵金属, 但是研究表明, 过渡金属二硫族化物(Transition metal dichalcogenides, TMDs)同样具有优异的催化活性, 与贵金属相比, TMDs产量大、 价格低、 催化活性好、 便于调控和修饰, 有望替代贵金属在催化领域的应用. 基于此, 本文讨论了近年来TMDs在析氢方面的研究情况以及TMDs材料的性能调控, 包含原子工程、 相工程和异质结. 并总结和展望了TMDs催化材料的挑战与机遇.



二维过渡金属硫族化合物在超级电容器中的研究进展

陈明华, 李宏武, 范鹤, 李誉, 刘威铎, 夏新辉, 陈庆国

2021, 42(2):  539-555.  doi:10.7503/cjcu20200579

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近年来, 过渡金属硫族化合物(TMDs)作为一种新兴的二维材料, 因其独特的层状结构及电学特性成为超级电容器电极材料的理想候选者之一. 本文介绍了二维TMDs的常用合成方法, 阐述了钼基、 钨基和钒基等TMDs在超级电容器中的研究进展, 分析了形貌、 尺寸和改性方法等因素对TMDs材料电化学性能的影响, 并对TMDs在超级电容器领域的工业化应用和挑战进行了总结与展望.



二维金属有机框架材料的合成及电催化应用

姜沁源, 周晨晖, 蒙海兵, 韩莹, 张如范

2021, 42(2):  556-574.  doi:10.7503/cjcu20200565

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二维金属有机框架材料(MOFs)由于具备高比表面积、 多孔性以及丰富的活性位点等优异特性而受到广泛关注, 并且在电催化领域展现出巨大的应用潜力. 研究者们已在二维MOFs的可控制备与电催化性能调控方面取得许多突破性进展, 显示出相关研究对开发高性能电催化剂的关键作用. 本文总结了二维MOFs的自上而下和自下而上合成策略以及二维MOFs衍生物的典型合成方法, 概述了二维MOFs在各尺度下的电催化性能调控策略, 并介绍了各种合成方法和调控策略在电催化中的应用. 最后讨论了该领域面临的挑战, 并对未来的发展方向进行了展望.



二维金属有机框架纳米片的合成及在超电容和电催化领域的应用

万月, 宋美娜, 赵美廷

2021, 42(2):  575-594.  doi:10.7503/cjcu20200653

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二维金属有机框架(2D MOF)纳米片具有丰富且易暴露的表面活性位点、 高度有序的孔结构以及多样且可调的化学成分, 在电化学能量存储与转化中有利于降低反应电位, 提高扩散速率和反应速率. 关于2D MOF应用于电化学存储与转化的研究已有大量报道. 本文综合评述了近几年2D MOF的合成进展及其在超电容(SC)、 析氧反应(OER)、 析氢反应(HER)、 氧还原反应(ORR)和二氧化碳还原反应(CRR)的应用, 并对2D MOF作为电催化材料的研究现状和发展前景进行了总结与展望.



基于二维压电材料功能性器件的设计、 构筑与性能研究

王伟, 卢香超, 周立军, 鲁艺珍, 曹阳

2021, 42(2):  595-606.  doi:10.7503/cjcu20200638

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二维压电材料由于具有机械强度高、 性质多样、 柔性透明等特点, 吸引了广大科研人员的研究兴趣. 基于二维压电材料的柔性电子器件、 纳米传感器以及光电子器件等功能性器件也展现出了良好的性能和应用前景. 对此类器件的构筑和应用需要系统的设计和性能研究. 本综述围绕功能性的二维压电器件, 系统地论述了压电效应在(光)电子器件中的性能调控机制, 并总结其设计和制备流程以及如何实现多种功能性应用, 以期对此类器件的设计和研究提供参考.



激光诱导三维网状石墨烯的一步法制备及应用

沙卉雯, 马维廷, 周晓娟, 宋卫星

2021, 42(2):  607-614.  doi:10.7503/cjcu20200534

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三维多孔石墨烯作为一种优异的石墨烯碳材料, 其独特的多孔结构使得材料在具有较大比表面积的同时还保持着足够高的电子迁移率和机械稳定性, 在电子器件中得到了广泛的应用. 本文介绍的激光诱导石墨烯是一种以一步法直接制备得到的三维网状石墨烯材料, 该技术将三维石墨烯的制备和图案化相结合, 无需进行湿化学反应处理, 制作方法更简便, 材料性能更优异. 目前研究主要集中在通过掺杂提高性能和利用转移法实现不同基底器件的制备. 激光诱导石墨烯自身特有的属性如多孔微纳米结构和大的比表面积等使其在超级电容器和传感器等领域拥有较高的应用价值.



研究论文

金属相1T´ MoS₂增强类石墨相C₃N₄的可见光催化性能

贾并泉, 叶斌, 赵伟, 许钫钫, 黄富强

2021, 42(2):  615-623.  doi:10.7503/cjcu20200626

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通过煅烧和静电自组装的方法制备了1T′ MoS₂超薄纳米片和类石墨烯相氮化碳(g-C₃N₄)纳米片的复合材料. 该材料在光催化实验中展现出6.24 μmol?g^?1?h^?1的产氢速率, 优于贵金属铂修饰的g-C₃N₄纳米片的性能(4.64 μmol?g^?1?h^?1). 此外, 该复合材料在光催化降解有机染料甲基橙的实验中表现出0.19 min^?1的催化速率, 而纯g-C₃N₄纳米片只有0.053 min^?1的催化速率. 材料光催化性能的提升可归结于1T′MoS₂ 和g-C₃N₄之间的协同效应, 包括光吸收的增强以及因1T′MoS₂优异电子导电性而得到的高效电荷分离.



高效催化氧还原及氧析出反应的掺杂石墨炔的设计与理论计算

马骏, 钟洋, 张珊珊, 黄仪珺, 张利鹏, 李亚平, 孙晓明, 夏振海

2021, 42(2):  624-632.  doi:10.7503/cjcu20200332

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在清洁和可再生能源的转化过程中, 氧还原反应和氧析出反应需要高效的电催化剂以克服其动力学限制. 本文设计了一系列掺杂杂原子的无金属石墨二炔, 以促进上述两类关键化学反应.为了评估电催化性能, 利用密度泛函理论研究了反应路径和吉布斯自由能变化. 计算结果表明, 掺杂剂可以优化中间体的吸附, 降低反应的过电位. 本文还得到了将催化剂性质与催化剂结构相关联的内在描述符， 该描述符可以加速开发和筛选新型电催化剂. 研究结果可为清洁能源技术(如燃料电池、 金属空气电池和电解水等)中碳基催化剂的设计提供指导.



新型石墨化氮化碳/锡/氮掺杂碳复合物的制备及储钠性能

刘志刚, 李家宝, 杨剑, 马浩, 王赪胤, 郭鑫, 汪国秀

2021, 42(2):  633-642.  doi:10.7503/cjcu20200711

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钠离子电池锡负极因具有较高的理论容量(847 mA·h/g)、 高电导率和合适的工作电位而备受关注. 但锡基负极材料在循环过程中会发生巨大的结构变化, 进而导致活性材料粉化失活和比容量的快速下降. 本文成功制备了基于石墨氮化碳(g-C₃N₄)、 聚多巴胺衍生的氮掺杂碳(NC)和Sn纳米颗粒的复合物(g-C₃N₄/Sn/NC), 其中Sn纳米颗粒包埋在石墨氮化碳和氮掺杂碳中. 在此多层分级结构中, g-C₃N₄和NC的引入可以显著加速电子/离子的传输及电池反应动力学, 从而有助于Sn和钠离子之间的合金化反应; 此外, 这种复合结构有助于保持电极材料的结构稳定性, 进而可以获得优异的储钠性能. 作为钠离子电池负极材料, g-C₃N₄/Sn/NC在0.5 A/g电流密度下经历100次循环, 可逆容量可以达到450.7 mA·h/g; 在1.0 A/g电流密度下, 比容量为388.3 mA·h/g; 此外, 在1.0 A/g电流密度下, 经过400次循环后其比容量依旧能达到363.3 mA·h/g.



基于过渡金属硫化物/还原氧化石墨烯复合物的高性能超级电容器

黄东雪, 章颖, 曾婷, 张媛媛, 万其进, 杨年俊

2021, 42(2):  643-653.  doi:10.7503/cjcu20200641

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组装高能量密度的非对称超级电容器需要使用比电容大、 体积变化小且循环稳定性好的电极材料. 过渡金属硫化物(TMSs)与纳米碳材料的复合物是此类电极材料之一. 采用水热法合成了由Cu-Mo硫化物在微波剥离的还原氧化石墨烯表面生长的复合材料(CuS-MoS₂/MErGO). 此复合材料在电流密度为2 A/g时具有高达861.5 F/g的比电容和良好的循环稳定性. 将1.6 V的电池电压施加在由NiS/MErGO为正极, CuS-MoS₂/MErGO为负极组装成的不对称超级电容器上时, 该电容器的功率密度为1.28 kW/kg, 且能量密度保持为54.2 W·h·kg^-1. 结果表明, TMS复合材料是一种很有前途的高性能电化学储能材料, 尤其是用于非对称超级电容器的组装.



金属性二维过渡金属硫化物的溶剂热合成及电催化析氢性能

余强敏, 张致远, 罗雨婷, 李洋, 成会明, 刘碧录

2021, 42(2):  654-661.  doi:10.7503/cjcu20200454

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采用溶剂热法制备了多种二维过渡金属硫化物(TMDCs), 在合成过程中通过调控反应前驱体的滴加速率来控制所得TMDCs的形貌和结构. 然后采用高温热处理来提高TMDCs的结晶性, 从而提升了其电催化活性. 在酸性电解液中进行电催化析氢性能测试. 结果表明, “花状”结构的金属性二维二硫化铌(NbS₂)具有最佳的催化活性和稳定性, 在电流密度为10 mA/cm²时, 其过电位仅为146 mV, 持续工作24 h后电流密度几乎不衰减. 研究发现, 可充分暴露面内活性位点的“花状”结构以及高温处理后材料导电性的提高是二维NbS₂具有优异电催化性能的主要因素.



层状钒青铜纳米片的制备及其锂离子电池阳极材料性能

周战, 马录芳, 谭超良

2021, 42(2):  662-670.  doi:10.7503/cjcu20200609

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室温下, 在水溶液中将铵根离子和水分子插入到商用V₂O₅纳米颗粒的层间, 制得了层状的钒青 铜[(NH₄)₂V₆O₁₆·H₂O]纳米片. 该纳米片的尺寸为2~10 μm, 厚度为50~250 nm. 与商用V₂O₅纳米颗粒相比, (NH₄)₂V₆O₁₆·H₂O纳米片用作锂离子电池(LIBs)的阳极材料时, 其性能得到较大提升, 包括大的可逆放电容量 (0.1 A/g时为1148 mA·h/g)、 出色的循环性能(循环70圈后在0.1 A/g时具有1002 mA·h/g的高容量)和高倍率性能(在0.1 A/g时具有1070 mA·h/g的可逆性能). 研究结果表明, (NH₄)₂V₆O₁₆·H₂O纳米片可以作为锂离子电池优良的阳极材料, 也有望应用于其它(如钠离子电池和锌离子电池等)可再充电电池.