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    1. 光电解水制氢耦合生物质醇/醛氧化的研究进展
    陈望松, 罗兰, 刘玉广, 周华, 孔祥贵, 栗振华, 段昊泓
    高等学校化学学报    2022, 43 (2): 20210683-.   DOI: 10.7503/cjcu20210683
    摘要972)   HTML100)    PDF(pc) (2953KB)(696)    收藏

    生物质醇/醛是一类重要的生物基平台化合物, 通过催化氧化重整可将其进一步转化为高值含氧化学品或燃料. 太阳能驱动的光电催化技术是实现生物质醇/醛氧化最为绿色高效的途径之一. 与传统光电解水制氢相比, 利用生物质醇/醛氧化来替代阳极析氧过程不仅可以提高阳极产物的附加值, 同时可以提升太阳能到氢能的转化效率. 因此, 光电解水制氢耦合生物质醇/醛氧化对绿氢提效降本和高值化学品合成具有重要意义. 本文综合评述了光电解水制氢耦合生物质醇/醛的氧化反应机理, 总结了目前光电催化技术在生物质醇/醛氧化方面的研究进展, 最后对该领域所面临的机遇和挑战进行了展望.

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    2. 一氧化碳参与不饱和烃类化合物羰基化反应的研究进展
    王鹏, 刘欢, 杨妲
    高等学校化学学报    2021, 42 (10): 3024-3039.   DOI: 10.7503/cjcu20210367
    摘要705)   HTML32)    PDF(pc) (2518KB)(242)    收藏

    不饱和烃类化合物的羰基化反应是指在过渡金属催化剂存在条件下, 将一氧化碳(CO)分子以羰基的形式插入到烯烃(或者炔烃)与不同的亲核试剂中, 合成更高附加值化学品的转化过程. 本文综合评述了羰基化反应合成高附加值化学品的重要性, 介绍了几种不同类型的羰基化反应(氢甲酰化反应、 氢酯化反应、 氢酰胺化反应和氢羧基化反应)在发展新型催化剂体系及高效合成目标产物方面的研究进展, 并对羰基化反应存在的问题及未来发展方向和趋势进行了展望.

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    3. 长余辉纳米材料的控制合成及在疾病诊断中的应用
    席京, 陈娜, 杨雁冰, 袁荃
    高等学校化学学报    2021, 42 (11): 3247-3264.   DOI: 10.7503/cjcu20210509
    摘要652)   HTML43)    PDF(pc) (3085KB)(339)    收藏

    长余辉纳米材料具有独特的发光性质, 能在激发光关闭后持续发光. 通过收集激发光关闭后的长余辉发光信号可以有效消除背景信号的干扰. 此外, 长余辉材料在成像时无需原位激发, 可以减少生物体系的组织自发荧光和光散射干扰, 提高生物成像和检测的灵敏度. 由于这种独特的光学特性, 长余辉纳米材料在生物传感/生物成像以及疾病治疗等领域被广泛应用. 近年来, 为满足疾病相关生物标志物的体外检测及体内生物成像的应用要求, 控制合成发光性能优异、 生物相容性好的长余辉纳米材料成为研究热点.

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    4. 硅及硅基负极材料的研究进展
    韩慕瑶, 赵丽娜, 孙洁
    高等学校化学学报    2021, 42 (12): 3547-3560.   DOI: 10.7503/cjcu20210639
    摘要625)   HTML50)    PDF(pc) (1886KB)(462)    收藏

    硅(Si)具有极高的理论容量、 较低的电压平台和丰富的自然资源, 有成为下一代高能量密度锂离子电池负极材料的潜力. 但Si不同于石墨, 其固有电导率低, 循环过程中体积变化巨大, 不宜直接作为负极材料. 因此出现了许多从维度结构、 复合材料、 黏结剂和电解质等方面改善或适配Si基负极材料的改性方案, 以使其满足商业化的要求. 本文综合评述了近年Si基负极材料的研究进展, 总结了不同方面的设计要素, 介绍了代表性材料的性能表现, 最后, 对目前Si基材料面临的问题进行了简要分析, 并展望了其作为锂离子电池负极的研究前景.

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    5. 高倍率铌基氧化物负极材料的研究进展
    叶一桦, 巴德良, 刘帅磊, 陈颍霖, 李园园, 刘金平
    高等学校化学学报    2021, 42 (10): 3005-3023.   DOI: 10.7503/cjcu20210511
    摘要592)   HTML50)    PDF(pc) (3247KB)(411)    收藏

    锂离子储能器件具有高能量密度与绿色环保等优点, 在未来新能源汽车和大规模储能领域中将显示出巨大的潜力. 然而, 由于传统锂离子负极材料如石墨、 硅存在电化学动力学缓慢与高倍率下的安全性等问题, 无法满足目前能源消费终端日益增长的快速充放电性能要求. 因此, 开发有利于锂离子快速嵌入/脱出、 安全性与稳定性优异的负极材料至关重要. 相比于传统的负极材料, 铌基氧化物具有合适的理论容量、 更安全的工作电位、 稳定且快速的离子传输通道等优点. 本文综述了高倍率铌基氧化物负极材料在锂离子储能器件领域的最新研究进展, 重点介绍了典型铌基氧化物的储锂机理与改性手段, 并对铌基氧化物负极材料未来的发展与挑战进行了展望.

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    6. 基于分子识别的免疫层析技术用于新冠肺炎感染的快速诊断
    刘园, 邓瑾琦, 赵帅, 田飞, 李轶, 孙佳姝, 刘超
    高等学校化学学报    2021, 42 (11): 3390-3405.   DOI: 10.7503/cjcu20210257
    摘要580)   HTML24)    PDF(pc) (2017KB)(220)    收藏

    目前由新型冠状病毒(SARS-CoV-2)引发的新冠肺炎疫情仍在全球蔓延. 快速筛查并隔离感染者(包括无症状感染者)是遏制疫情传播的重要手段之一. 免疫层析技术是一种相对成熟的快速检测技术, 由于其操作简单、 反应时间短且结果稳定, 在生物标志物检测领域具有广阔的应用前景. 本文总结了目前免疫层析检测技术在新冠肺炎感染筛查领域的研究进展, 涵盖病毒抗体、 蛋白、 核酸等检测靶标, 并对不同检测方法的优势、 局限性进行了简要评述, 最后简单介绍了目前用于新冠肺炎感染筛查的免疫层析试纸的实际应用情况.

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    7. MOF衍生碳基电催化剂限域催化O2还原和CO2还原反应
    张小玉, 薛冬萍, 杜宇, 蒋粟, 魏一帆, 闫文付, 夏会聪, 张佳楠
    高等学校化学学报    2022, 43 (3): 20210689-.   DOI: 10.7503/cjcu20210689
    摘要576)   HTML21)    PDF(pc) (1211KB)(516)    收藏

    化石燃料的大量消耗和环境的逐渐恶化导致迫切需要开发和探索有效的能源转换和存储技术. 电化学是各种能源转换装置的基础和关键. 设计和合成具有高催化活性的非贵金属基和非金属基催化剂是最好的选择. 金属有机骨架(MOF)衍生的碳基材料具有比表面积大、 孔隙率高的特点, 可以选择性地限制不同类型的金属. 因此, MOF衍生碳作为催化剂载体使用时具有良好的限域效应, 有利于提高催化剂的活性和稳定性. 本文综合评述了MOF衍生材料在催化反应中的限域效应, 并介绍了MOF衍生碳基材料在氧还原反应(ORR)和二氧化碳还原反应(CO2RR)电催化方面的最新进展, 揭示了MOF碳基材料在电催化反应中的构效关系. 最后, 讨论了MOF衍生的碳基材料在ORR和CO2RR电催化中的挑战和机遇, 以及未来可能的解决方案.

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    8. 化学修饰提高核酸适体结合亲和力的研究进展
    刘珂, 靳宇, 梁建功, 吴园
    高等学校化学学报    2021, 42 (11): 3477-3492.   DOI: 10.7503/cjcu20210292
    摘要566)   HTML22)    PDF(pc) (2381KB)(240)    收藏

    核酸适体(Aptamer)是通过体外筛选得到的短单链DNA或RNA寡核苷酸, 具有与抗体相当或更优异的特异性及亲和力, 且具有靶标范围广、 易制备和灵活可控修饰、 免疫原性低、 批次差异性小以及易于运输保存等优势, 为食品、 环境和生物医学等领域提供了全新的分子识别工具, 获得了研究者的广泛关注. 但是目前其商业应用的数量仍有限. 为了增强核酸适体的应用性能, 研究者对核酸适体进行了大量的改性研究. 本文系统总结了核酸适体筛选前、 后采用非共价或共价方式对其进行化学修饰, 以增加核酸适体与靶标的结合亲和力的相关研究进展, 并对未来发展前景进行了展望.

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    9. 反溶剂法快速合成高效发光二维锡卤钙钛矿材料
    刘瑶, 邓正涛
    高等学校化学学报    2021, 42 (12): 3774-3782.   DOI: 10.7503/cjcu20210358
    摘要548)   HTML26)    PDF(pc) (2075KB)(187)    收藏

    铅卤钙钛矿材料由于其优异的光电性质而受到了广泛关注. 但是, 材料中铅的毒性问题极大地阻碍了其大规模应用. 因此, 寻找与铅卤钙钛矿具有相似光电性质的非铅卤化物钙钛矿材料十分重要. 其中, 锡基卤化物钙钛矿被认为是铅基钙钛矿材料最佳的替代材料之一. 本文通过简便的反溶剂方法, 合成了一系列新型二维(RNH3)2SnX4(R为烷基链, X=Br-, I-)钙钛矿材料. 研究结果表明, 所合成的材料具有优异的荧光发射性质, 发光量子效率高达98.5%, 比三维ASnX3[A=Cs+, 甲胺(MA+), 甲脒(FA+)等]型钙钛矿表现出更好的稳定性. 本文所采用的合成方法简单易行, 有利于实现金属卤化物钙钛矿材料的大规模合成及在固态照明器件和显示器件领域的工业应用.

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    10. 水溶液中非常规离子无限稀释摩尔电导率的基团贡献法
    万仁, 宋璠, 彭昌军, 刘洪来
    高等学校化学学报    2021, 42 (12): 3672-3679.   DOI: 10.7503/cjcu20210540
    摘要524)   HTML11)    PDF(pc) (1072KB)(64)    收藏

    非常规离子是指伴随离子液体(ILs)不断创制而出现的离子, 其最大特点是具有可设计性. 当ILs处于无限稀释状态时, 最为重要的传递性质是单个离子的无限稀释摩尔电导率(λB), 其能反映离子的溶剂化作用, 是联系不同传递性质的重要纽带. 建立了基团贡献法预测咪唑类阳离子和季铵类阳离子的无限稀释摩尔电导率模型(λB-GCM), 获得了咪唑中心离子[Im]、 烷基铵[N]、 甲基[—CH3]、 亚甲基[—CH2—]、 环氢[ring-H]、 醚基 [—O—]和羟基[—OH]等基团对无限稀释摩尔电导率的贡献值. 建立的λB-GCM不仅能反映不同基团对无限稀释摩尔电导率的影响, 还能体现温度对无限稀释摩尔电导率的影响. 研究结果表明, GCM预测的lnλB含有超过70%的数据点的绝对相对偏差小于2%, 绝对相对偏差超过5%的数据点不足1%, 总的平均绝对相对偏差为1.57%, 说明采用基团贡献法预测非常规阳离子无限稀释摩尔电导率是一种简单可靠的方法.

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    11. 金属-有机框架材料在光电催化水分解领域的研究进展
    史潇凡, 朱剑, 白田宇, 付子萱, 张冀杰, 卜显和
    高等学校化学学报    2022, 43 (1): 20210613-.   DOI: 10.7503/cjcu20210613
    摘要516)   HTML25)    PDF(pc) (8732KB)(266)    收藏

    光催化分解水是将太阳能转化为化学能的有效手段之一. 相比于粉末光催化, 采用H型电解池的光 电催化方法具有材料选择范围大、 载流子迁移和分离效率高、 电极易于回收等优点. 近年来, 金属有机框架 材料(MOFs)在光电催化水分解领域得到越来越多的应用. 相比于传统无机催化剂, MOFs光电极具有比表面积大、 结构易于调控等独特优势. 本文按照MOFs的应用形式分为纯MOFs、 MOFs与其它催化剂的复合结构和MOFs衍生物3类, 总结了近年来MOFs在光电催化水分解领域的研究现状和进展, 介绍了光催化/电催化领域的部分典型研究成果, 最后讨论了MOFs在光电催化水分解领域研究的重点和热点, 并对其未来发展做出了展望.

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    12. 金属-有机框架材料在液相催化化学制氢中的研究进展
    李淑蓉, 王琳, 陈玉贞, 江海龙
    高等学校化学学报    2022, 43 (1): 20210575-.   DOI: 10.7503/cjcu20210575
    摘要478)   HTML25)    PDF(pc) (8516KB)(331)    收藏

    金属-有机框架(MOFs)材料是由金属簇节点或金属离子与有机配体连接而成的典型的无机-有机杂合物, 作为一类新兴的无机多孔晶态材料, MOFs因具有高度有序的多孔性、 结构可裁剪性、 高比表面积及灵活多变的骨架类型等优点而在工业合成、 能源开发、 环境治理和生物制药等领域展现出广阔的应用前景. 本文从氢能源的开发利用出发, 总结了近年来MOFs基纳米复合材料在催化化学制氢方面的研究进展. 讨论了常见的含氢量高的化学储氢材料, 包括氨硼烷、 甲酸和水合肼等; 催化材料主要有单一MOFs、 MOF基贵金属和非贵金属复合材料及MOF基衍生材料等. 最后, 对MOF基复合材料在液相催化化学储氢中的应用前景进行了展望.

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    13. 电子电镀铜新体系中添加剂对铜电沉积及镀层结构的影响机制
    李威青, 金磊, 杨家强, 王赵云, 杨防祖, 詹东平, 田中群
    高等学校化学学报    2021, 42 (9): 2919-2925.   DOI: 10.7503/cjcu20210225
    摘要478)   HTML17)    PDF(pc) (3119KB)(490)    收藏

    以低主盐浓度、 弱碱性、 复合配位的柠檬酸盐电子电镀铜新体系为研究对象, 阐明了新型添加剂XNS(聚胺类化合物和含氮化合物的混合物)在新电沉积铜体系中的作用. 恒电流沉积实验结果表明, 添加剂XNS能够提高铜沉积的电流效率, 特别是在2.0 A/dm2电流密度下, 添加剂XNS使铜沉积电流效率达到95.4%, 提高了17.5%. 电化学实验的结果表明, 添加剂XNS改变了铜沉积的电极过程, 由原来的两步单电子还原过程 [Cu(Ⅱ)+e→Cu(Ⅰ)+e→Cu]转变为一步两电子还原过程[Cu(Ⅱ)+2e→Cu]. 虽然添加剂XNS呈现促进铜电沉积的特征, 即还原电流增大, 但铜镀层颗粒却更细小、 更致密均匀. 在2.0 A/dm2电流密度下, 铜镀层晶体结构由无添加剂时的(111)晶面重构为高择优取向的(200)晶面.

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    14. 铌多酸三维框架材料的研究进展
    陈慧娜, 李新雄, 郑寿添
    高等学校化学学报    2022, 43 (1): 20210625-.   DOI: 10.7503/cjcu20210625
    摘要477)   HTML41)    PDF(pc) (40904KB)(305)    收藏

    铌多酸三维框架材料是近年来无机合成化学与材料化学领域的研究热点. 该类材料不但可以将铌多酸的优异特性与框架结构的优点复合起来, 而且在光催化、 主客体化学、 能源转化等领域具有重要的应用前景. 本文总结了近10年来铌多酸三维框架材料的研究进展, 包括了该类材料的合成策略、 结构调控、 性质及应用探索. 此外, 还对当前该类材料的发展所面临的挑战进行了总结, 并对其发展前景进行了展望.

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    15. 无催化剂下醇和酚的高效O-硅基化
    于静, 吴超, 李晨阳, 陈丹凤, 丁柳月, 马献涛
    高等学校化学学报    2022, 43 (2): 20210588-.   DOI: 10.7503/cjcu20210588
    摘要474)   HTML20)    PDF(pc) (797KB)(161)    收藏

    硅醚类化合物广泛应用于有机合成、 分离分析和精细化工等领域. 六甲基二氮硅烷是近年来发展的一种新型硅基化试剂, 被用于硅醚的高效合成, 但由于六甲基硅烷较为惰性, 通常需要加入催化剂活化. 本文报道了一种无催化剂下醇、 酚的高效硅基化新方法. 研究结果表明, 该方法可以兼容一级苄醇、 杂芳基苄醇、 脂肪醇, 二级醇甚至三级醇, 多数反应可以实现定量转化, 无需柱层析即可实现产物的分离纯化. 该方法可以拓展到酚的高效硅醚化, 也可以很方便地放大到100 mmol, 收率达到99%, 表明该方法具有较好的实用价值.

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    16. 多功能金属石墨纳米囊的生物医学应用进展
    朱兆田, 李圣凯, 宋明慧, 蔡芯琪, 宋志灵, 陈龙, 陈卓
    高等学校化学学报    2021, 42 (9): 2701-2716.   DOI: 10.7503/cjcu20210118
    摘要473)   HTML33)    PDF(pc) (21879KB)(258)    收藏

    多功能金属石墨纳米囊由于其良好的稳定性和独特的理化性质, 在生物医学领域受到了广泛关注. 利用石墨烯外壳独特的拉曼散射特征峰作为拉曼标签或者内标, 结合等离子体纳米核优异的表面增强拉曼散射(SERS)和双光子发光(TPL)性能, 可实现SERS生物分析以及肿瘤细胞或组织的Raman/TPL双模成像. 利用表面积大的石墨烯外壳作为药物负载平台, 结合等离子体纳米核的近红外光吸收能力, 可实现光介导的病原菌杀灭以及肿瘤细胞或实体瘤的热疗与化疗的协同治疗. 此外, 利用石墨烯外壳优异的荧光猝灭性能, 还实现了生物分子的荧光检测; 利用磁性纳米核独特的磁学性能, 可实现生物样品的分离和富集、 细菌的原位磁共振成像检测以及磁靶向胃部口服药物的递送. 本综述首先介绍了金属石墨纳米囊的制备、 分类和性质, 然后概述了它们在生物检测、 生物成像和治疗3个方面的应用进展, 并进一步总结了它们的发展现状包括生物毒性和生物医学应用的优缺点, 最后对其在生物医学领域的发展方向做出了展望. 我们期望多功能的金属石墨纳米囊能够为今后的临床生物医学应用提供可靠的纳米平台.

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    17. 多酸-环糊精超分子体系的研究进展
    魏哲宇, 吴志康, 茹诗, 倪鲁彬, 魏永革
    高等学校化学学报    2022, 43 (1): 20210665-.   DOI: 10.7503/cjcu20210665
    摘要471)   HTML22)    PDF(pc) (6367KB)(191)    收藏

    综合评述了近些年来基于环糊精的多金属氧簇超分子体系的代表性工作, 以参与构建的多酸-环糊精超分子复合物中不同多酸的结构类型为分类依据进行了相应的归纳概述. 希望本文可以引起读者对于多金属氧簇-环糊精超分子体系的研究兴趣, 并为研究者提供一些新的思路和启发.

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    18. 细菌感染成像的研究进展
    张亚青, 李林瑶, 郝梦琪, 罗沁, 邓思雨, 杨芸, 梁雪微, 方威威, 宋尔群
    高等学校化学学报    2021, 42 (11): 3265-3276.   DOI: 10.7503/cjcu20210461
    摘要450)   HTML33)    PDF(pc) (2095KB)(134)    收藏

    由致病菌或条件致病菌侵入机体繁殖而产生的毒素和其它代谢产物所引起的感染性疾病是目前全球范围内的主要死亡原因之一. 感染性疾病的早期诊断是对其进行有效治疗与控制的重要途径. 分子影像技术的快速发展给体内细菌感染的评估带来了前所未有的变化和机遇. 本文综合评述了计算机断层扫描、 正电子发射断层扫描、 超声成像、 磁共振成像、 荧光成像及光声成像等成像方式在细菌感染体内成像中的研究进展、 不足和发展方向等, 以期为活体细菌感染检测方法的发展提供参考.

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    19. 一种新型光致发光自愈合水凝胶的合成
    周永辉, 李尧, 吴雨轩, 田晶, 徐龙权, 费旭
    高等学校化学学报    2022, 43 (2): 20210606-.   DOI: 10.7503/cjcu20210606
    摘要434)   HTML30)    PDF(pc) (10773KB)(244)    收藏

    采用自由基聚合法制备了具有光致发光特性的自愈合水凝胶, 解决了光致发光配合物在水相荧光猝灭的问题. 通过分子设计, 利用共价键将油溶性的含Eu稀土配合物引进水凝胶体系中, 发现该配合物在水凝胶体系中稳定存在, 不扩散. 含Eu稀土配合物具有紫外光致发光的特性, 赋予该水凝胶良好的可识别性. 同时该水凝胶含有动态硼酸酯键, 其快速愈合的特性使该水凝胶在受损后能短时间内修复损伤, 为制备可发光水凝胶和可识别生物医用材料提供了新的思路.

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    20. HA/CuO/SrCO3梯度复合涂层的制备及体外生物活性
    赵梦阳, 黄紫洋
    高等学校化学学报    2022, 43 (2): 20210644-.   DOI: 10.7503/cjcu20210644
    摘要424)   HTML37)    PDF(pc) (6832KB)(198)    收藏

    在羟基磷灰石(HA)悬浮液中, 以正丁醇为分散介质, 三乙醇胺为乳化剂, 成骨微量元素化合物CuO 和SrCO3作为添加剂, Ti片为基材, 壳聚糖(CS)为造孔剂, 依次通过区带电泳分布并在反向电场作用下电 泳沉积, 得到HA/CS/CuO/SrCO3复合涂层, 经700 ℃高温煅烧2 h后, 制得HA/CuO/SrCO3复合涂层. 通过X射线衍射(XRD)、 傅里叶变换红外光谱(FTIR)、 场发射扫描电子显微镜(FESEM)、 能量色散光谱仪(EDS)、 劳埃德万能材料试验机、 电化学工作站、 模拟体液培养和抑菌实验等手段对复合涂层进行测试与表征. 结果表明, Ca, Cu和Sr 元素含量在HA/CuO/SrCO3复合涂层的径向上均呈现梯度分布; 复合涂层与钛基材的结合强度达33.0 MPa; 循环伏安(CV)曲线和Tafel极化曲线测试表明, 复合涂层在N-2-羟乙基哌嗪-N′-2-乙磺酸(HEPES)模拟体液(H-SBF)中电化学性能稳定, 耐腐蚀性较强; 在H-SBF中培养24 d后, 复合涂层表面完全碳磷灰石化; 抑菌实验发现, 复合涂层粉末对大肠杆菌和金黄色葡萄球菌的抑菌率分别为81.82%和71.86%.

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