二维材料的凝胶化及电化学储能应用

doi:10.7503/cjcu20200707

摘要/Abstract

摘要：

近年来, 二维材料由于其独特的结构以及高电化学活性在储能领域中备受关注. 然而在实际应用中, 二维材料的“面-面”堆叠极大地限制了其性能的发挥. 凝胶化作为实现纳米材料液相三维组装的重要手段, 不仅可以有效减少二维材料的团聚, 保留更多活性位点, 同时形成的三维网络结构可以提供畅通的离子电子传输通道, 提升材料在储能应用中的实用性. 不仅如此, 二维材料的凝胶化在电极材料孔结构设计以及活性物质缓冲空间定制方面具有先天优势. 本文以氧化石墨烯凝胶化过程的方法和原理为基础, 综合评述了石墨烯及其它几类较典型的二维材料的凝胶化机制及方法, 梳理了其孔结构调控策略, 并对凝胶化二维储能材料的设计以及应用进行了归纳、总结及展望.

关键词: 二维材料, 凝胶化, 三维组装, 储能应用

Abstract:

Due to the unique layered structure， exceptional electrical， and chemical properties of two-dimensional（2D） materials， large efforts have been investigated for their energy storage applications. However， as the consequence of the erratic aggregation and layer-by-layer restacking of 2D sheets， severe accessible surface loss preserves their outstanding properties in the practical applications. Gelation in solution is an advantageous way to achieve the self-assembly of nanomaterials with different structures. The prepared hydrogels exhibit interconnected pores and thus present a better utilization of the terminal active sites on 2D sheets and a higher permeability for mass transportation. Moreover， gelation also shows a superior value on the pore design which is conducive to the mass storage and void space tailor. In this paper， we discussed the gelation mechanism of graphene and its analogues starting from colloidal suspensions， summarized different ways of gelation methods， and listed the strategies for their structural control. In addition， research of 2D materials hydrogels featuring high electrochemical performance， multiple functions for energy storage devices are also viewed.

Key words: Two-dimensional material, Gelation, Three-dimensional assembly, Energy storage application

中图分类号:

O648

TrendMD:

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图/表 16

Fig.1 Scheme of the strategies for the gelation of 2D materials along with their applications in supercapacitors, lithium/sodium ion batteries, lithium sulfur batteries and lithium metal anodes

Fig.3 Scheme of two?dimensional(2D) colloidal sheets(A) Schematic of Ti3C2Tx?MXene colloidal sheets[27]. Copyright 2014, Royal Society of Chemistry.(B) Structural models of ligand conjugation MoS2 sheets[31]. Copyright 2013, American Chemical Society.(C) Schematic illustration of the BN colloidal sheets[32]. Copyright 2015, Springer Nature.(D) Photos of suspensions, hydrogels, surfactant?removed gels, and aerogels of graphene, MoS2, and BN sheets[21]. Copyright 2012, Springer Nature.

Fig.4 Scheme of the phase separation of GO from a liquid

Fig.7 Scheme of the diaminoalkane intercalation reaction in the interlayer of GO[55](A) and photos of h?BN[57](B) and MoS2[58](C) formed with the assistance of cross?linker(A) Copyright 2007, American Chemical Society.(B) Copyright 2015, American Chemical Society. (C) Copyright 2018, Springer Nature.

Fig.8 Scheme and photos of MXene?polymer and MoS2?polymer composite hydrogels(A) Schematic illustration of the fabrication self?healing MXene nano composite organohydrogel(MNOH)[63]. Copyright 2019, Wiley?VCH. (B) Schematic illustration of PEG?SH MoS2 composite hydrogels[64]. Copyright 2017, Wiley?VCH. (C) Schematic description of polymerization of acrylamide triggered by MoS2 and potassium persulfate(KPS), and the formation of the MoS2 composite hydrogel[65]. Copyright 2020, American Chemical Society.

Fig.9 Scheme of the hydrothermal assembly for a MXene/rGO hydrogel, and directional freezing and freeze drying process for the fabrication of MXene/rGO aerogel[46]Copyright 2018, American Chemical Society.

Fig.10 Schematic illustrating of highly dense and porous graphene?based monolithic carbon(HPGM)(A)[77] and dense 3D MXene monolith(D?MXM)(B)[43](A) Copyright 2013, Springer Nature; (B) Copyright 2019, Wiley?VCH.

Table 1 Electrochemical performance of gelated MXenes in supercapacitors and other rechargeable battery applications

Device	Electrode	Material	Capacitance (Capacity)	Rate capability	Cycling capability	Ref.
SC^a	Work electrode (collected in three? electrode system)	MXene monolith	272 F?g^-1 (2 mV?s^-1)	226 F?g^-1 (1000 mV?s^-1)	97.1%(1000 mV?s^-1, 10000 cycles)	[50]
		3D MXH	370 F?g^-1 (5 A?g^-1)	165 F?g^-1 (1000 A?g^-1)	98%(1000 mV?s^-1, 10000 cycles)	[43]
		MXene hydrogel	1500 F?cm^-3 (2 mV?s^-1)	570 F?cm^-3 (2000 mV?s^-1)	90%(10 A?g^-1, 10000 cycles)	[79]
	Printed electrode	MXene?N ink	70.1 mF?cm^-2 (10 mV?s^-1)	62.5 mF?cm^-2 (100 mV?s^-1)	92%(5 mA cm^-1, 7000 cycles)	[80]
SIC^b	Anode	3D macroporous MXene film	330 mA?h?g^-1 (0.25C)	120 mA?h?g^-1 (25C)	53.8%(2.5 C, 1000 cycles)	[66]
	Printed anode	Porous N?Ti₃C₂T_x ink	240 mA?h?g^-1, (0.5C)	200 mA?h?g^-1 (5C)	260 mA h g^-1(5C, 1000 cycles)	[81]
SIB^c	Anode	VO₂/MXene	280.9 mA?h?g^-1 (0.1 A?g^-1)	206 mA?h?g^-1 (1.6 A?g^-1)	141%(0.1 A?g^-1, 200 cycles)	[82]
		Ti₃C₂/NiCoP	416.9 mA?h?g^-1 (0.1 A?g^-1)	240.1 mA?h?g^-1 (2 A?g^-1)	261.7 mA?h?g^-1 (1 A?g^-1, 2000 cycles)	[83]
		Na?c?Ti₃C₂T_x	148.3 mA?h?g^-1 (25 mA?g^-1)	61 mA?h?g^-1 (1 A?g^-1)	130.0 mA?h?g^-1 (0.1 A?g^-1, 500 cycles)	[84]
		PANI/Ti₃C₂T_x	254 mA?h?g^-1 (100 mA?g^-1)	142 mA?h?g^-1 (5 A?g^-1)	135.4 mA?h?g^-1(2 A?g^-1, 10000 cycles)	[85]
LIB^d	Anode	3D porous MXene foam	455.5 mA?h?g^-1 (50 mA?g^-1)	101 mA?h?g^-1 (18 A?g^-1)	220 mA?h?g^-1(1 A?g^-1, 3500 cycles)	[68]
LSB^e	Cathode	a?Ti₃C₂?S	539 mA?h?g^-1, (0.5C)	691 mA?h?g^-1 (2C)	50.4%(2C, 500 cycles)	[86]
		Crumpled N?Ti₃C₂T_x/S	1144 mA?h?g^-1 (0.2C)	770 mA?h?g^-1 (2C)	74%(2C, 1000 cycles)	[87]
		S@Ti₃C₂T_x	1244 mA?h?g^-1 (0.1C)	1004 mA?h?g^-1 (2C)	61%(0.2C, 800 cycles)	[88]

Fig.11 Electrochemical performance of the MXene powder and MXene hydrogel for supercapacitors[53](A) Photo of the MXene hydrogel electrode； (B, C) CV profiles of MXene powder and hydrogel； (D, E) rate performances and electrochemical impedance spectroscopy data of MXene powder and hydrogel； (F) capacitance retention of MXene hydrogel. Inset shows the CV profiles of MXene hydrogel at 1st cycle and 10000th cycle.Copyright 2019, Wiley?VCH.

Fig.12 Electrochemical performance and capacitive contribution of porous MXene film at different scan rates[68]CV profiles of the p?MXene?71 electrode; (B) relationship between the peak current and the scan rate at 2.0 V; (C) CV profile at 2 mV/s with shaded part showing the capacitive contribution; (D) capacitive contribution at different scan rates.Copyright 2019, Wiley?VCH.

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