金属相1T´ MoS2增强类石墨相C3N4的可见光催化性能

doi:10.7503/cjcu20200626

高等学校化学学报 ›› 2021, Vol. 42 ›› Issue (2): 615-623.doi: 10.7503/cjcu20200626

金属相1T´ MoS₂增强类石墨相C₃N₄的可见光催化性能

贾并泉,叶斌,赵伟,许钫钫,黄富强

^1.中国科学院上海硅酸盐研究所, 高性能陶瓷和超微结构国家重点实验室, 上海 200050
^2.中国科学院大学, 材料科学与光电子工程中心, 北京 100049
^3.北京大学化学与分子工程学院, 稀土材料化学与应用国家重点实验室和北京分子国家重点实验室, 北京 100871

收稿日期:2020-08-31 出版日期:2021-02-10 发布日期:2020-12-31
基金资助:
国家自然科学基金(批准号(21871008);21801247, 21905292)、上海市科学技术委员会(18YF1427200);中国科学院重点研究项目(QYZDJ-SSW-JSC013);上海科学技术创新计划(20DZ1204400)

Metallic 1T′ MoS₂ Boosts Graphitic C₃N₄ for Efficient Visible-light Photocatalysis

JIA Bingquan¹^,², YE Bin¹, ZHAO Wei¹, XU Fangfang¹, HUANG Fuqiang¹^,²^,³()

^1.State Key Laboratory of High Performance Ceramics and Superfine Microstructure，Shanghai Institute of Ceramics，Chinese Academy of Sciences，Shanghai 200050，China
^2.Center of Materials Science and Optoelectronics Engineering，University of Chinese Academy of Sciences，Beijing 100049，China
^3.State Key Laboratory of Rare Earth Materials Chemistry and Applications and Beijing National Laboratory for Molecular Sciences，College of Chemistry and Molecular Engineering，Peking University，Beijing 100871，China

Received:2020-08-31 Online:2021-02-10 Published:2020-12-31
Contact: HUANG Fuqiang E-mail:huangfq@pku.edu.cn
Supported by:
the National Natural Science Foundation of China(21871008);the Science and Technology Commission of Shanghai, China(18YF1427200);the Key Research Program of Chinese Academy of Sciences(QYZDJ-SSW-JSC013);the Shanhai Science and Technology Innovation Action Plan, China(20DZ1204400)

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摘要/Abstract

摘要：

通过煅烧和静电自组装的方法制备了1T′ MoS₂超薄纳米片和类石墨烯相氮化碳(g-C₃N₄)纳米片的复合材料. 该材料在光催化实验中展现出6.24 μmol?g^?1?h^?1的产氢速率, 优于贵金属铂修饰的g-C₃N₄纳米片的性能(4.64 μmol?g^?1?h^?1). 此外, 该复合材料在光催化降解有机染料甲基橙的实验中表现出0.19 min^?1的催化速率, 而纯g-C₃N₄纳米片只有0.053 min^?1的催化速率. 材料光催化性能的提升可归结于1T′MoS₂ 和g-C₃N₄之间的协同效应, 包括光吸收的增强以及因1T′MoS₂优异电子导电性而得到的高效电荷分离.

关键词: 1T′ MoS₂, 二维复合材料, 光催化, 共催化剂

Abstract:

Molybdenum disulfide（MoS₂），_{as one of the_{transition metal dichalcogenides， has been extensively investigated as a promising electrocatalyst or photocatalyst for solar energy applications. Among its polymorphs， 2H MoS₂ and 1T MoS₂applied in visible-light-driven photocatalysis has been demonstrated， but the photocatalytic performance including activity and stability is unsatisfactory. Herein， a composite of 1T′ MoS₂ ultrathin nanosheets and carbon nitride（g-C₃N₄） nanosheets is fabricated by combining thermal annealing and an electrostatic self-assemble method. The as-prepared nanocomposites exhibit better photocatalytic activity as 6.24 μmol?g^?1?h^?1 for H₂ evolution compared with 4.64 μmol?g^?1?h^?1for Pt decorated g-C₃N₄ nanosheets under visible light irradiation. Apart from this， the composites also show 0.19 min^?1for organic dye（methyl orange） degradation rate while the pure g-C₃N₄ exhibits 0.053 min^?1. The enhancement of photocatalytic performance can be ascribed to the synergistic effects between 1T′ MoS₂ and g-C₃N₄， which include improved light absorption and superior charge separation owing to great electron conductivity of 1T′ MoS₂. The kinetics model and degradation mechanism of the nanocomposites are also proposed.}}

Key words: 1T′ MoS₂, 2D nanocomposite, Photocatalysis, co-Catalyst

中图分类号:

O614.61

贾并泉, 叶斌, 赵伟, 许钫钫, 黄富强. 金属相1T´ MoS₂增强类石墨相C₃N₄的可见光催化性能[J]. 高等学校化学学报, 2021, 42(2): 615-623.

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图/表 6

Fig.1 XRD patterns of CNH and CNH/MoS2 2D nanocomposites(A), TEM images of 1T′ MoS2(B) and CNH/MoS2?0.5%(C), HADDF image(D) and EDS mapping of CNH/MoS2?0.5%(E—H)

Fig.2 XPS survey spectrum(A) and high resolution XPS spectra of C1s(B), N1s(C) and Mo3d(D) of CNH/MoS2?0.5%

Fig.3 UV?Vis DRS(A) and PL emmision(B) spectra of CNH and CNH/MoS2 catalysts

Fig.4 H2 evolution with different catalysts under visible light(A) and Bar plot showing the H2 evolution rates of different catalysts(B)(B) a. CHN; b. CNH/MoS2?0.2%; c. CNH/MoS2?0.5%; d. CNH/MoS2?1%; e. CNH/Pt?0.5%.

Fig.5 Photocatalytic degradation rates of MO with different catalysts under visible light(A), plots of ln(c/c0) against reaction time(B), bar plot showing the photodegradation rate of MO for 5 cycles using the CNH/MoS2?0.5% catalyst under visible light(C) and the MO degradation curves of the hybrid catalyst(D)(D) a. CNH/MoS2?0.5%; b. CNH/MoS2?0.5%+BQ; c. CNH/MoS2?0.5%+EDTA?2Na; d. CNH/MoS2?0.5%+IPA.

Fig.6 Scheme illustration and energy band of the charge transfer behaviors of CNH/MoS2 2D nanocomposites under visible light

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金属相1T´ MoS₂增强类石墨相C₃N₄的可见光催化性能

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