高等学校化学学报

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1. 吡嗪酰胺类似物的设计、合成及杀菌活性

王刚, 梁爽, 单忠刚, 英君伍, 吕亮, 李斌, 杨辉斌

高等学校化学学报 2024, 45 (10): 20240369-. DOI: 10.7503/cjcu20240369

摘要（314）

HTML （14）

PDF（pc）（4355KB）（5467）

以取代吡嗪酸和2-甲基-3-硝基苯酚为原料, 经4步反应合成了16个吡嗪酰胺类似物(化合物1~16), 其结构经核磁共振波谱(¹H NMR和¹³C NMR)及高分辨质谱(HRMS)确证. 杀菌活性测试结果表明, 吡嗪酰胺类似物浓度为6.25 mg/L时对玉米锈病具有优异的杀菌活性, 其中化合物4, 5, 7, 8, 15和16对玉米锈病的杀菌活性为100%. 分子对接模拟结果显示, 化合物16通过氢键与琥珀酸脱氢酶(SDH)的TRP-173相互作用, 这可以解释化合物16与目标蛋白之间可能的作用机制. 研究结果表明, 化合物16是一种具有潜在前景的杀菌剂候选物, 为进一步研究提供了参考.

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2. 高等学校化学学报2023年第44卷第6期封面和目次

高等学校化学学报 2023, 44 (6): 1-6.

摘要（261）

PDF（pc）（53746KB）（2113）

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6. g-C₃N₄/TiO₂-PVDF光响应膜界面实现高效油水分离: 不同暴露晶面诱导的渗透性和选择性差异及性能

祖鹏, 袁鹏程, 王曙光, 孙雪菲

高等学校化学学报 2023, 44 (6): 20230085-. DOI: 10.7503/cjcu20230085

摘要（392）

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PDF（pc）（7812KB）（1245）

油滴堵塞导致的膜污染问题限制了膜技术在油水分离中的应用, 构建选择性分离油水混合液的功能界面是实现高效油水分离的重要途径. 本文制备了TiO₂(001)和(101)晶面暴露的g-C₃N₄/TiO₂-PVDF(聚偏氟乙烯膜)光催化膜, 研究了不同暴露晶面对油水分离效果的影响及作用过程. 结果显示, 光照射下, TiO₂(001)晶面赋予了g-C₃N₄/TiO₂(001)-PVDF膜优异的超亲水和水下超疏油特性, 与TiO₂(101)晶面暴露的膜相比, g-C₃N₄/ TiO₂(001)-PVDF膜具有更优异的油水分离性能. g-C₃N₄/TiO₂(001)PVDF膜在可见光照射下, 纯水通量达到2002.9 L·m^‒2·h^‒1, 较g-C₃N₄/TiO₂(101)-PVDF膜提升了60.8%, 较黑暗条件下提升了47.1%; 对5种不同油类物质的截留效率均>99%, 且保持420.4~665.2 L·m^‒2·h^‒1的高渗透通量. 而g-C₃N₄/TiO₂(101)-PVDF膜截留效率最高仅有61.8%, 且渗透通量不足200 L·m^‒2·h^‒1. 通过瞬态光电流响应和电子顺磁共振技术探究了不同晶面暴露光催化膜的作用机理. 结果表明, g-C₃N₄/TiO₂(001)-PVDF膜的光响应电流更强且羟基自由基产量更多. g-C₃N₄/ TiO₂(001)-PVDF膜经过长达360 min的连续实验, 渗透通量依然有264 L·m^‒2·h^‒1; 8次循环再生实验中始终保持高截留效率和渗透通量.

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7. 分裂内含肽：一种高效的无痕多肽片段连接工具

韩东阳, 任宇祥, 杨子毅, 黄赫, 郑基深

高等学校化学学报 2023, 44 (10): 20230188-. DOI: 10.7503/cjcu20230188

摘要（992）

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PDF（pc）（5394KB）（1155）

分裂内含肽通过剪接反应实现多肽片段的连接，具有高效且无痕的特点，受到了广泛关注. 本文基于分裂内含肽的结构特征与剪接反应过程，结合近年来关于分裂内含肽性能优化和应用研究进展进行了综合评述，揭示其作为一种日渐成熟的蛋白质工程化技术在蛋白质化学合成领域的前景，并简要分析了目前分裂内含肽工具面临的问题与挑战，并对可能的解决方案进行了展望.

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8. 聚赖氨酸抗菌肽改性明胶多功能水凝胶的构建与应用

江云静, 黄童黛, 曹玉玉, 白荣先, 吴杰, 王祖曦, 孙红梅

高等学校化学学报 2024, 45 (1): 20230312-. DOI: 10.7503/cjcu20230312

摘要（647）

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PDF（pc）（7288KB）（1140）

将ε-聚赖氨酸(EPL)抗菌肽接枝到明胶上, 合成ε-聚赖氨酸改性明胶(GEL-E)后, 以GEL-E、羧甲基壳聚糖(CMC)和氧化硫酸软骨素(OCS)为原料, 制备了一种具有可注射性、自愈合性及抗菌性的多功能快速凝胶化水凝胶——GEL-E/CMC/OCS水凝胶. 该水凝胶具有较高的储能模量、弹性形变性能、自愈合性能、可注射性能以及抗菌性能. 将甘草酸二钾(DG)载入水凝胶, 赋予水凝胶抗炎特性以及促伤口愈合能力. 初步评价了水凝胶的释药行为. 结果表明, 药物释放可达100%. 同时, 评价了载药后水凝胶的细胞相容性以及促细胞迁移能力, 发现水凝胶对细胞的毒性很低, 且可以促进细胞迁移. 研究结果表明, 该水凝胶具有良好的力学性能、生物相容性以及促细胞迁移能力, 在促进伤口愈合领域具有广阔的应用前景.

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9. 直接Z型In₂SSe/Sb范德华异质结光催化水分解的第一性原理研究

曹圣哲, 黄欣, 杨志红

高等学校化学学报 2023, 44 (8): 20230145-. DOI: 10.7503/cjcu20230145

摘要（365）

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采用第一性原理方法研究了In₂SSe/Sb范德华异质结的光催化性质. 计算结果表明， In₂SSe/Sb异质结是直接带隙半导体，带隙为0.82 eV，其能带结构呈交错型排列，在异质结界面处会形成由Sb指向In₂SSe的内置电场，构成Z型异质结结构，有利于电子-空穴对的有效分离. 异质结的带边位置跨越水的氧化还原电位并表现出从红光到紫外光的强光吸收. 该研究结果为基于In₂SSe/Sb异质结的设计提供了理论参考.

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10. 端基修饰聚合物给体制备高性能有机太阳能电池

张有辉, 杨娜, 段娜, 程毓君, 游诗勇, 吴飞燕, 谌烈

高等学校化学学报 2023, 44 (7): 20230169-. DOI: 10.7503/cjcu20230169

摘要（394）

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PDF（pc）（7523KB）（999）

端基工程是一种非常简单、操作方便的聚合物修饰策略, 然而该策略用于调控非富勒烯有机太阳能电池性能的研究尚不充分. 本文通过Stille偶联方法, 分别以2-(2-乙基己基)噻吩(T-EH)、 5-(2-乙基己基)-2,2′-联噻吩(2T-EH)和5-(2-乙基己基)-2,2′∶5,2′-三联噻吩(3T-EH)为封端基团, 制备了3种新型的全封端聚合物给体 PM6-T-EH, PM6-2T-EH和PM6-3T-EH. 相比于未封端的聚合物给体PM6(效率为15.40%), 封端后的聚合物PM6-T-EH, PM6-2T-EH, PM6-3T-EH与Y6制备的器件分别取得了16.66%, 15.54%和13.50%的能量转换效率. 研究发现, 烷基单噻吩基团封端聚合物可以有效减少活性层中的载流子陷阱、优化活性层的形貌、改善电荷传输, 从而提升器件的性能. 随着封端基团噻吩单元的增加, 器件性能逐渐降低, 主要归因于封端剂共轭链增长、体积过大导致活性层形貌变差. 在单噻吩封端的最优性能基础上, 通过活性层优化, PM6-T-EH∶BTP-eC9体系的器件效率可达18.02%.

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11. 纳米球型Mo-MOF材料的调控合成及催化硫醚选择性氧化

郭昊天, 鲁新环, 孙凡棋, 陶艺元, 段金贵, 张望, 周丹, 夏清华

高等学校化学学报 2023, 44 (12): 20230408-. DOI: 10.7503/cjcu20230408

摘要（494）

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PDF（pc）（9319KB）（995）

金属有机骨架材料是一种由无机金属离子和有机配体配位组成的复合材料, 拥有较高的金属分散度和催化活性. 本文采用静态混合溶剂热晶化法, 以钼酸为钼源、对苯二甲酸为配体合成了有机骨架材料 Mo-MOF. 通过X射线衍射（XRD）、傅里叶变换红外光谱（FTIR）、扫描电子显微镜（SEM）和X射线光电子能谱（XPS）等手段表征了催化剂的形貌、结构和组成. 采用静态混合溶剂热法（水和乙醇）合成的Mo-MOF催化剂表现出最佳的催化活性, 在未加其它助剂的条件下实现二苯基硫醚与氧气的选择性氧化，并可以得到100%的转化率和86.4%的二苯基亚砜的选择性.

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12. MOFs基微流控电化学芯片对多种重金属离子的实时在线检测

陈晓萍, 王旭潭, 刘宁, 汪庆祥, 倪建聪, 杨伟强, 林振宇

高等学校化学学报 2024, 45 (2): 20230395-. DOI: 10.7503/cjcu20230395

摘要（912）

HTML （49）

PDF（pc）（5671KB）（987）

将具有丰富微孔的ZIF-8金属有机框架和电化学技术对金属离子的富集作用与微流控器件对溶液流动的可控性相结合, 构建了一种新型传感器, 实现了高通量、实时和快速检测环境中的多种金属离子污染物. 研制的ZIF-8-Nafion/ITO 基微流控电化学传感器对Cd²⁺， Pb²⁺及Hg²⁺离子在0.1~100 μmol/L的浓度范围内具有良好的线性关系, 检出限分别为 0.055， 0.0025及0.0016 μmol/L（S/N=3）. 该微流控芯片对于样品的需求量少, 可降低对能源的消耗; 同时由聚二甲基硅氧烷拓印的微流控器件还有望实现柔性电极的功能, 对便携式电化学柔性器件在生物和环境样品的集成化和自动化检测具有重要意义.

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13. 二维核磁在有机光伏中的应用

陈虹汝, 白阳, 周秋菊, 张志国

高等学校化学学报 2023, 44 (7): 20230104-. DOI: 10.7503/cjcu20230104

摘要（368）

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PDF（pc）（8803KB）（947）

二维核磁技术(2D NMR)在复杂有机化合物结构的解析上起到重要作用. 通过分析2D NMR谱图关联信号可以得到分子内和分子间的相互作用信息. 有机光伏器件活性层材料之间相互作用的研究非常重要. 这种相互作用不仅可以用来分析活性层材料的聚集行为, 也可以用来分析活性层在加入第三组分后形貌及稳定性的变化, 为器件性能的研究提供强有力的工具. 本文对二维核磁技术进行了相关介绍；总结了有机光伏领域中使用2D NMR研究分子间相互作用的相关工作；最后, 展望了该技术的未来发展.

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14. 水凝胶基仿生离子通道及其智能离子传输

陈伟鹏, 孔祥玉, 闻利平

高等学校化学学报 2023, 44 (6): 20220772-. DOI: 10.7503/cjcu20220772

摘要（1108）

HTML （58）

PDF（pc）（14959KB）（946）

离子可控传输是维持众多正常生理活动的重要基础, 而实现可控离子传输的关键是生命体系中的各类蛋白质离子通道. 受此启发, 科研工作者开发了一系列仿生智能离子通道, 实现了类似生命体中的可控离子传输. 其中, 基于水凝胶体系的离子通道由于其空间荷电性和三维互通特性, 展现出高离子选择性和高离子通量的优点. 同时, 水凝胶基离子通道的生物相容性、可形变特性及稳定的离子储存特性, 使其成为智能离子传输领域的研究热点之一, 该类材料已被广泛应用于离子-电子电路、医疗健康、能源转化与存储以及资源与环境等领域. 本文主要从水凝胶基智能离子通道的构筑方法出发, 阐述了凝胶内部离子传输机制, 并对其在各领域的应用进行了总结, 最后对目前水凝胶基离子通道存在的问题及未来发展趋势进行了展望.

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15. 溶剂效应对Pt/MIL-100(Fe)催化肉桂醛选择性加氢性能的影响

蔡佳霓, 刘颖雅, 孙志超, 王瑶, 王安杰

高等学校化学学报 2024, 45 (2): 20230442-. DOI: 10.7503/cjcu20230442

摘要（271）

HTML （14）

PDF（pc）（3974KB）（942）

采用绿色环保的方法制备了MIL-100(Fe), 通过双溶剂浸渍法将Pt纳米颗粒限域在MIL-100(Fe)的孔笼内部, 经过盐酸质子化和甲醛还原制备出具有加氢中心及Lewis酸中心的双功能催化剂Pt/MIL-100(Fe). 以肉桂醛选择性加氢为探针反应评价其催化性能, 在60 ℃和1 MPa的最优条件下反应2 h, 肉桂醛转化率为88.3%, 肉桂醇选择性为84.9%. 通过比较Cr, Al和Fe 3种金属中心的Pt/MIL-100催化肉桂醛加氢制肉桂醇及糠醛加氢制糠醇的反应性能发现, Fe中心有利于C=O加氢. 重点研究了反应体系中水含量对肉桂醛选择性加氢反应的影响. 表征和静态吸附实验结果表明，除去Pt/MIL-100(Fe)孔笼中的游离水有利于肉桂醛在孔道内直接富集, 肉桂醛转化率提高; 除去金属Fe簇上的络合水有利于肉桂醛C=O基团的吸附, 肉桂醇选择性提高. 在最优条件下, Pt/MIL-100(Fe)经过5次循环后, 催化性能基本不变； X射线粉末衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)及低温氮气吸附结果表明反应后催化剂结构仍保持稳定.

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16. 核酸介导功能纳米材料的合成方法及应用

郝强军, 叶子, 温蓓, 彭汉勇

高等学校化学学报 2023, 44 (10): 20230125-. DOI: 10.7503/cjcu20230125

摘要（473）

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PDF（pc）（7152KB）（906）

核酸是一种具有独特性质和结构的生物材料，用作介导功能纳米材料精准合成的模板不仅可以提高对纳米颗粒尺寸、形貌的控制，还能赋予纳米颗粒新的理化性质. 本文介绍了核酸介导功能纳米材料定向生长的基本原理，综述了核酸介导纳米材料的合成路线和方法，主要包括还原法、沉淀法和水解法等，总结了核酸介导纳米材料在分子检测、细胞成像、催化降解、药物递送和医疗等领域的应用，并指出了目前存在的问题及未来发展方向，为设计与构建新型功能纳米材料及其应用提供了新思路.

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17. 硝酸酯键断裂触发的含能增塑剂DNTN多阶热分解机理

曹华文, 唐秋凡, 屈蓓, 霍欢, 郑启龙, 曹意林, 李吉祯

高等学校化学学报 2024, 45 (2): 20230398-. DOI: 10.7503/cjcu20230398

摘要（293）

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PDF（pc）（5514KB）（884）

采用反应分子动力学模拟、固相原位红外测试和同步热分析-红外-质谱联用技术相结合的方法对 2,3-二羟甲基-2,3-二硝基-1,4-丁二醇四硝酸酯（DNTN）的热分解过程进行了研究, 分析了其热分解气体产物和固相产物, 阐明了其热分解机理. 结果表明, DNTN的分解分为3个阶段: 第一阶段为诱导分解阶段, 温度区间为127~147 ℃, DNTN发生部分O—N键的断裂, 释放少量的NO₂气体; 第二阶段在147~220 ℃之间, DNTN快速分解, 发生硝基基团脱去和季碳骨架的分解, 并且伴随小环结构的生成和裂解, 释放大量的NO₂和CO₂等气体, 同时放出大量的热; 第三阶段为240~350 ℃, DNTN剩余固态产物在高温下热解, 释放少量的CO₂, 并且在300 ℃后剩余的固相物质会进一步反应生成氰基.

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18. 基于四氰基受体单元的高效近红外热激活延迟荧光

王霄靖, 刘艺霞, 李阳, 杨陈宗, 冯敏强, 樊健

高等学校化学学报 2023, 44 (12): 20230274-. DOI: 10.7503/cjcu20230274

摘要（343）

HTML （31）

PDF（pc）（2629KB）（836）

以二吡啶并吩嗪为受体单元, 三苯胺(TPA)为给体单元, 设计合成了近红外(NIR)热激活延迟荧光(TADF)材料11,12-双[4-(二苯基氨基)苯基]联吡啶[3,2-a:2',3'-c]吩嗪-3,6,10,13-四甲腈(FCNPZ-TPA). 在FCNPZ-TPA分子的受体单元上引入4个氰基增加了受体单元的吸电子能力. 考虑到TPA具有优异的给电子能力, 将强给体-强受体单元同时引入分子骨架中, 使得FCNPZ-TPA的发射波长红移到近红外区域. 另外, 给体(D)和受体(A)单元之间空间位阻导致FCNPZ-TPA具有扭曲D-A分子构型, 从而实现了较小的单线态-三线态能级差(ΔE_ST). 得益于FCNPZ-TPA分子刚性骨架以及较小的ΔE_ST, 当FCNPZ-TPA掺杂在主体4,4'-二(9-咔唑)联苯中时, 该有机支光二极管器件在发射波长为742 nm处实现了8.01%的最大外量子效率(EQE).

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19. 分子堆叠和器件性能: 基于苯并二噻吩及其衍生物的高效小分子给体研究进展

杨可, 肖泽云, 陆仕荣, 孙宽

高等学校化学学报 2023, 44 (9): 20230123-. DOI: 10.7503/cjcu20230123

摘要（354）

HTML （14）

PDF（pc）（7096KB）（833）

有机全小分子太阳能电池由于具备结构精确和批次差异小的特点, 有广阔的应用前景, 近年来该领域的发展备受关注. 本文回顾了基于苯并二噻吩(BDT)及其衍生物的小分子给体的发展. 基于分子结构、堆叠特性和器件性能之间的关系, 分析了小分子BDT系列的成功案例, 旨在阐明分子结构、分子聚集和器件性能之间的联系, 为未来高效分子的设计提供参考.

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20. 石墨烯复合多孔碳毡气体扩散阴极的H₂O₂催生性能与机理

胡宏苏, 申传喆, 王宇航, 王青青, 何士龙, 李鹏

高等学校化学学报 2023, 44 (11): 20230245-. DOI: 10.7503/cjcu20230245

摘要（347）

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PDF（pc）（2820KB）（825）

采用浸渍-烧结法分别制备了石墨烯和科琴黑复合碳毡气体扩散阴极，对其微观形貌及电化学H₂O₂催生性能进行对比研究，发现石墨烯-碳毡复合阴极具有显著鳞片状微观结构及表面丰富的含氧官能团，其H₂O₂产率远高于科琴黑-碳毡复合阴极. 通过调控石墨烯-碳毡复合阴极制备过程中无水乙醇的添加量、石墨烯/聚四氟乙烯（PTFE）质量比及烧结温度等条件，提升石墨烯-碳毡复合阴极H₂O₂的催生性能. 采用线性扫描伏安法（LSV）、恒电位阻抗法（EIS）、傅里叶变换红外光谱（FTIR）和X射线光电子能谱（XPS）等测试手段，研究了不同制备条件对石墨烯-碳毡复合阴极H₂O₂催生性能的响应机理. 结果表明，当无水乙醇的添加量为60 mL, 石墨烯与PTFE质量比为3∶1, 烧结温度为360 ℃时，制备的阴极导电性较好, 表面C=O官能团含量高，经90 min电化学反应后， H₂O₂累积浓度可达427.63 mg/L. 该阴极循环稳定性强、 H₂O₂催生效率高，较目前广泛采用的碳黑-PTFE阴极具有显著优势.

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