一例Eu-MOF材料的构筑及对Fe3+与硝基芳香族爆炸物的荧光检测性能

doi:10.7503/cjcu20230455

摘要/Abstract

摘要：

金属阳离子和硝基芳香族爆炸物的大量排放对环境和人体健康造成了严重威胁, 对它们的高效检测具有重要的研究意义和挑战性, 金属-有机骨架(MOFs)是一类新型的荧光传感检测材料. 本文采用溶剂热法合成了一例具有fcu拓扑结构的Eu-MOF材料, [(CH₃)₂NH₂]₂[Eu₆(μ₃-OH)₈(EDDC)₆]·8DMA·3MeOH·6H₂O[JLU-MOF128， H₂EDDC=(E)-4,4′-(乙烯-1,2-取代基)二苯甲酸], 并通过单晶X射线衍射、粉末X射线衍射、 X射线光电子能谱、红外光谱、元素分析和热重分析对其结构及组成进行了表征. 结果表明, 由于荧光配体H₂EDDC的引入, JLU-MOF128表现出显著的荧光性能, 在DMF溶液中对Fe³⁺、 2,4,6-三硝基苯酚(TNP)和2,4-二硝基苯酚(2,4-DNP)具有较好的检测效果, K_sv值分别为2.09×10⁴, 8.49×10⁴和5.75×10⁴ L/mol, 检测限分别为5.99, 1.51和1.93 μmol/L. 在金属阳离子和硝基芳香族爆炸物的检测方面, JLU-MOF128是一种理想的多感应荧光传感材料.

关键词: 铕-金属-有机骨架, 荧光检测, Fe³⁺离子, 硝基芳香族爆炸物

Abstract:

Massive release of metal cations and nitro-aromatic explosives causes a serious threat to the environment and human health， and their efficient detection is of great research significance and challenge. Metal-organic frameworks（MOFs） are considered as a promising fluorescence sensing detection platform. A Eu-MOF material，［（CH₃）₂NH₂］₂［Eu₆（μ₃-OH）₈（EDDC）₆］·8DMA·3MeOH·6H₂O［JLU-MOF128， H₂EDDC=（E）-4，4′-（ethene-1，2-diyl）-dibenzoic acid］， with fcu topology， was synthesized under solvothermal conditions. The structure and composition of JLU-MOF128 were characterized by single crystal X-ray diffraction， powder X-ray diffraction， X-ray photoelectron spectroscopy， infrared spectroscopy， elemental analysis and thermogravimetric analysis. Owing to the introduction of the fluorescent H₂EDDC ligand， JLU-MOF128 exhibits significant fluorescence properties. The metal cations and nitro-aromatic compounds detection results indicate that JLU-MOF128 is an ideal multi-induction fluorescence sensor with good fluorescence detection performance for Fe³⁺， 2，4，6-trinitrophenol（TNP）， and 2，4-dinitrophenol（2，4-DNP） in N，N-dimethylformamide（DMF）， with K_sv values of 2.09×10⁴， 8.49×10⁴ and 5.75×10⁴ L/mol， and detection limits of 5.99， 1.51 and 1.93 μmol/L， respectively.

Key words: Eu?metal-organic framework, Fluorescence detection, Iron（Ⅲ） ion, Nitro-aromatic explosive

中图分类号:

O611.4

TrendMD:

冀超, 李文, 张丽荣, 华佳, 刘云凌. 一例Eu-MOF材料的构筑及对Fe³⁺与硝基芳香族爆炸物的荧光检测性能. 高等学校化学学报, 2024, 45(2): 20230455.

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图/表 9

Fig.1 Structure of JLU⁃MOF128（A） Coordination mode of metal cluster and ligand；（B） octahedral cage；（C） tetrahedral cage；（D） Eu6⁃cluster；（E） H2EDDC ligand；（F） ball-stick view of the 3D framework；（G） polyhedral view of the fcu topology.

Fig.2 PXRD patterns(A) and TGA curve(B) of JLU⁃MOF128

Fig.3 UV⁃Vis adsorption spectra of H2EDDC ligand and JLU⁃MOF128

Fig.4 Solid state excitation and emission spectra of the H2EDDC ligand(A) and JLU⁃MOF128(B)

Fig.5 Fluorescence quenching efficiency of JLU⁃MOF128 in different metal cations(A) and fluorescence spectra and SV curves(inset) for JLU⁃MOF128 by gradual addition (20 μL/time) of 1 mmol/L Fe3+ in DMF(B)

Fig.6 Fluorescence intensities of JLU⁃MOF128 in M(NO3) n (M=Cu2+, Cr3+, Pb2+, Ni2+, Co2+, Ca2+, Zn2+, Cd2+, K+, Mg2+ and Na+) solutions and the intensities after adding Fe3+ to those solutions(A), and five cycle tests of JLU⁃MOF128 for sensing Fe3+(B)

Fig.7 Fluorescence quenching percentage of JLU⁃MOF128 in different NAEs

Fig.8 Fluorescence spectra and SV plots(insets) of quenching titration using JLU⁃MOF128 towards different concentrations of TNP(A), 2,4⁃DNP(B), 4⁃NP(C), 2,4⁃DNT(D), 4⁃NT(E) and 3⁃NT(F)

Fig.9 Fluorescence intensities of JLU⁃MOF128 immersed in NAEs and the intensities after adding TNP(A) or 2,4⁃DNP(B) to those solutions and five cycle tests of JLU⁃MOF128 for sensing TNP(C) or 2,4⁃DNP(D)

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一例Eu-MOF材料的构筑及对Fe³⁺与硝基芳香族爆炸物的荧光检测性能

Construction of a Eu-MOF Material with Fe³⁺ and Nitro-aromatic Explosives Fluorescence Detection Performance

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