高等学校化学学报

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1. 树枝状大分子的自组装超薄膜

王金凤, 贾欣茹, 李盈, 钟竑, 陈金玉, 罗国宾, 李明谦, 危岩

高等学校化学学报 2001, 22 (10): 1773-1775.

摘要（1593）

PDF（pc）（1079KB）（6836）

An ultrathin film with forth generation poly(aminoamine)(PAMAM) dendrimers (methyl quaternary ammonium salt) as polycation and poly(sodium p styrenesulfonate) (PSS) as polyainon was fabricated via sequential deposition. It shows that the step by step depositions carried out smoothly by monitoring with UV Vis spectrometer. The multilayer film is rather flat with a mean roughness of 0.39 nm determined by AFM. The average thickness of a bilayer is 5.0 nm obtained from XRD, which indicates that the dendrimers molecules were compressed and possess high flattening.

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2. HATU介导的苯硼酸快速接枝羟丙基壳聚糖反应

李奥琪, 胡传智, 石涵, 邓明宇, 肖波, 江波

高等学校化学学报 2023, 44 (6): 20220698-. DOI: 10.7503/cjcu20220698

摘要（1185）

HTML （44）

PDF（pc）（1100KB）（4909）

苯硼酸(PBA)在水溶液中可与顺-1,2-二醇或1,3-二醇形成可逆共价键, 常在纳米/水凝胶中用作葡萄糖响应单元或动态交联基团. 本文提供了一种快速合成苯硼酸接枝壳聚糖衍生物(CPBA-HPCS)的方法. 以羟丙基壳聚糖(HPCS)为原料, 2-(7-偶氮苯并三氮唑)-N,N,N',N'-四甲基脲六氟磷酸酯(HATU)为缩合剂, 在二甲基亚砜(DMSO)中反应1 h即可得到在pH>8.5的水溶液中可溶的CPBA-HPCS. 采用傅里叶变换红外光谱(FTIR)和核磁共振波谱(NMR)对该衍生物结构进行验证, 并对反应动力学进行了研究, 得到了一系列不同取代度的CPBA-HPCS, 其取代度最高可达0.78. 这种新的壳聚糖衍生物在制备智能水凝胶和药物载体方面具有较好的应用前景.

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3. 分子堆叠和器件性能: 基于苯并二噻吩及其衍生物的高效小分子给体研究进展

杨可, 肖泽云, 陆仕荣, 孙宽

高等学校化学学报 2023, 44 (9): 20230123-. DOI: 10.7503/cjcu20230123

摘要（544）

HTML （14）

PDF（pc）（7096KB）（4042）

有机全小分子太阳能电池由于具备结构精确和批次差异小的特点, 有广阔的应用前景, 近年来该领域的发展备受关注. 本文回顾了基于苯并二噻吩(BDT)及其衍生物的小分子给体的发展. 基于分子结构、堆叠特性和器件性能之间的关系, 分析了小分子BDT系列的成功案例, 旨在阐明分子结构、分子聚集和器件性能之间的联系, 为未来高效分子的设计提供参考.

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4. CuBi₂O₄/Bi₂WO₆ Z型异质结用于光电类芬顿体系下高效降解环丙沙星

王秋霞, 韩玉贵, 赵鹏, 王爽, 刘亚茹, 李轶

高等学校化学学报 2024, 45 (1): 20230370-. DOI: 10.7503/cjcu20230370

摘要（753）

HTML （25）

PDF（pc）（7287KB）（4945）

针对目前水环境中抗生素污染严重的问题, 使用简单的溶剂热法制备了CuBi₂O₄/Bi₂WO₆(CBWO)Z型异质结催化剂. 扫描电子显微镜分析结果表明，其结构为棒状和纳米片状. 能量色散元素图谱显示， Cu， W， Bi和O元素均匀分散在CBWO-60中；使用X射线衍射和傅里叶变换红外光谱探究了催化剂的晶体结构和化学键、官能团组成； BET表征结果证明， CBWO-60具有较高的比表面积. X射线光电子能谱（XPS）证明Cu⁺和Cu²⁺共存, 促进了芬顿（Fenton）反应的循环进行， XPS结合能的位移证明了异质结中CuBi₂O₄和Bi₂WO₆之间具有强的电子相互作用, 而不是物理混合；使用紫外⁃可见漫反射光谱和价带-X射线光电子能谱分析了异质结的能带结构；利用光致发射光谱、电化学阻抗谱和瞬态光电流响应谱探究了催化剂的电荷转移情况. 在该系列催化剂中, CBWO-60在光电类芬顿（PEF-like）体系中对环丙沙星（CIP）的降解效率最高, 90 min时, 降解效率为98.0%. 同时, 溶液初始pH在2~6范围时, 体系始终能够维持有效的CIP去除效率, 与传统芬顿体系相比, 该体系的pH应用范围得到了有效拓宽. 在PEF-like体系中, CBWO-60对喹诺酮类、磺胺类和四环素类抗生素均表现出较强的降解能力, 充分证明了CBWO-60的普适性. CBWO-60在连续5次循环实验后，对CIP仍保持87.8%的降解率, 并且反应后催化剂的晶体结构没有发生改变. 根据高效液相色谱⁃质谱的结果, 提出了CIP降解的5种可能途径.

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5. 锌的平面三配位[Bu₄N][Zn(SC₆H₂Pr₃ⁱ-2,4,6)₃]·PrⁱOH配合物的合成与晶体结构

汤卡罗, 李爱群, 金祥林, 唐有祺

高等学校化学学报 1992, 13 (4): 441-442.

摘要（2733）

PDF（pc）（154KB）（1324）

在许多重要的金属蛋白中,都存在ⅡB金属与半胱氨酸残基配位的活性中心M(Cys-S)_n.锌、镉、汞与含硫配体的配位化学作为M(Cys-S)_n中心的化学基础,三配位的[M(SR)₃]被认为是金属蛋白中ⅡB金属的一种配位形式.而近年来,Koch报道了平面三配位的锌、镉、汞的硫酚配合物[(n-Pr)₄N][Zn(SC₆HMe₄-2,3,5,6)₃]^[1]和[PPh₄][Cd(SC₆H₂Pr₃ⁱ-2,3,6)₃]^[2]及[(n-Pr)₄N][Hg(SC₆H₂Pr₃ⁱ-2,4,6)₃]^[2]的晶体结构.他们在实验中由于晶体迅速失去溶剂而未能测定以2,4,6-三异丙基硫酚为配体的锌配合物的晶体结构.最近我们合成了这个配合物,并测定了其晶体结构.

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6. 碳自掺杂g-C₃N₄光催化性能的原位光微量热-荧光光谱研究

马祥英, 廖艳娟, 覃方红, 尹源浩, 黄在银, 陈其锋

高等学校化学学报 2020, 41 (11): 2526-2537. DOI: 10.7503/cjcu20200292

摘要（739）

HTML （12）

PDF（pc）（8836KB）（1223）

通过在尿素前驱体中添加单宁酸, 原位缩聚形成碳自掺杂石墨相氮化碳(g-C₃N₄). 利用X射线光电子能谱(XPS)、场发射扫描电子显微镜(FESEM)、 X射线衍射(XRD)仪和同步热分析(TG-DSC)等方法对碳自掺杂 g-C₃N₄的形貌、物相结构和能带价态组分进行表征分析, 结合紫外-可见吸收光谱(UV-Vis)和原位光微量热-荧光光谱联用仪获得碳自掺杂g-C₃N₄降解罗丹明B的原位热/动力学信息和三维荧光光谱信息, 探讨了光催化降解罗丹明B的微观机制. 结果表明, 单宁酸浓度≤10 mg/mL时, 碳会取代七嗪单元结构的氮原子形成g-C₃N₄骨架碳自掺杂; 单宁酸浓度≥ 20 mg/mL时, 碳以无定形形式沉积负载在g-C₃N₄表面上形成无定形碳自掺杂. 骨架碳自掺杂g-C₃N₄形成的π电子有效缩短了禁带宽度, 减小了光生电子-空穴复合几率, 比无定形C掺杂g-C₃N₄显示出更优异的光催化性能, 催化主要活性物种为h⁺和·O $2 -$ . 碳自掺杂g-C₃N₄光催化降解过程可分为光响应吸热、降解污染物放热平衡过程和稳定放热3个过程. 其中骨架碳自掺杂g-C₃N₄(C/N摩尔比为0.844)在光照1000 s内, 三维荧光光谱检测的RhB降解率锐减, 光照1000 s后, 其RhB降解率为87.6%, 分别是原始g-C₃N₄和无定形碳自掺杂g-C₃N₄的3.13倍和1.95倍. 光照1000 s后, 光微量热计显示以矿化和降解非荧光发色中间产物为主, 并保持以热变速率为(0.9799±0.5356) μJ/s稳定放热, 为拟零级反应过程, 是光催化反应的决速步骤.

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7. CO₂参与电化学构筑C—N键制备重要化学品

王茹涵, 贾顺涵, 吴丽敏, 孙晓甫, 韩布兴

高等学校化学学报 2022, 43 (7): 20220395-. DOI: 10.7503/cjcu20220395

摘要（821）

HTML （32）

PDF（pc）（5957KB）（2466）

CO₂是主要的温室气体, 同时也是重要的C1资源. 通过构筑C—N键制备重要化学品在化工、生物合成及医药等领域应用广泛. 近年来, 随着碳中和与绿色化学理念的不断深化, 电化学构筑C—N键的策略也因其环保、低碳、简单及绿色等优势而受到关注. 同时, 由于化石燃料不断消耗带来的资源与环境问题, 重要化学品及燃料的绿色合成也成为科技发展战略中的重中之重. 本文归纳了CO₂参与构建C—N键制备重要化学品方面的研究进展; 从催化体系构建、反应过程和机理的角度对电化学合成尿素、酰胺和胺进行了综述; 最后针对目前研究中面临的挑战, 对这一领域的未来发展进行了展望.

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8. Co₃O₄/UiO-66@α-Al₂O₃陶瓷膜对VOCs废气的分离催化性能

姜宏斌, 代文臣, 张娆, 徐晓晨, 陈捷, 杨光, 杨凤林

高等学校化学学报 2022, 43 (6): 20220025-. DOI: 10.7503/cjcu20220025

摘要（495）

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PDF（pc）（7193KB）（1856）

以α-Al₂O₃为支撑层, UiO-66为分离层, Co₃O₄为催化层, 构建了Co₃O₄/UiO-66@α-Al₂O₃陶瓷膜.对其形貌结构进行了表征, 并研究了其对挥发性有机物(VOCs)的分离催化性能. 结果表明, 该陶瓷膜对喷涂行业废气中苯与吡啶两种主要成分体现出良好的分离性, 透过侧的气体中吡啶与苯的摩尔浓度比值可由给料侧的1提高至17; 体系中引入臭氧后, 给料侧苯的浓度明显降低, 其去除率可达到89%. 透过侧的吡啶去除率仅为27%, 得到了较大程度的保留, 剩余的吡啶经收集后可进行单独的深度处理. Co₃O₄/UiO-66@α-Al₂O₃陶瓷膜在对喷涂行业废气中苯成分高效降解的同时, 能够有效解决喷涂行业废气处理过程中氮氧化物的排放问题, 有望成为喷涂行业废气预处理工艺的理想选择.

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9. 基于四氰基受体单元的高效近红外热激活延迟荧光

王霄靖, 刘艺霞, 李阳, 杨陈宗, 冯敏强, 樊健

高等学校化学学报 2023, 44 (12): 20230274-. DOI: 10.7503/cjcu20230274

摘要（559）

HTML （37）

PDF（pc）（2629KB）（2176）

以二吡啶并吩嗪为受体单元, 三苯胺(TPA)为给体单元, 设计合成了近红外(NIR)热激活延迟荧光(TADF)材料11,12-双[4-(二苯基氨基)苯基]联吡啶[3,2-a:2',3'-c]吩嗪-3,6,10,13-四甲腈(FCNPZ-TPA). 在FCNPZ-TPA分子的受体单元上引入4个氰基增加了受体单元的吸电子能力. 考虑到TPA具有优异的给电子能力, 将强给体-强受体单元同时引入分子骨架中, 使得FCNPZ-TPA的发射波长红移到近红外区域. 另外, 给体(D)和受体(A)单元之间空间位阻导致FCNPZ-TPA具有扭曲D-A分子构型, 从而实现了较小的单线态-三线态能级差(ΔE_ST). 得益于FCNPZ-TPA分子刚性骨架以及较小的ΔE_ST, 当FCNPZ-TPA掺杂在主体4,4'-二(9-咔唑)联苯中时, 该有机支光二极管器件在发射波长为742 nm处实现了8.01%的最大外量子效率(EQE).

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10. 溶剂效应对Pt/MIL-100(Fe)催化肉桂醛选择性加氢性能的影响

蔡佳霓, 刘颖雅, 孙志超, 王瑶, 王安杰

高等学校化学学报 2024, 45 (2): 20230442-. DOI: 10.7503/cjcu20230442

摘要（531）

HTML （15）

PDF（pc）（3974KB）（2750）

采用绿色环保的方法制备了MIL-100(Fe), 通过双溶剂浸渍法将Pt纳米颗粒限域在MIL-100(Fe)的孔笼内部, 经过盐酸质子化和甲醛还原制备出具有加氢中心及Lewis酸中心的双功能催化剂Pt/MIL-100(Fe). 以肉桂醛选择性加氢为探针反应评价其催化性能, 在60 ℃和1 MPa的最优条件下反应2 h, 肉桂醛转化率为88.3%, 肉桂醇选择性为84.9%. 通过比较Cr, Al和Fe 3种金属中心的Pt/MIL-100催化肉桂醛加氢制肉桂醇及糠醛加氢制糠醇的反应性能发现, Fe中心有利于C=O加氢. 重点研究了反应体系中水含量对肉桂醛选择性加氢反应的影响. 表征和静态吸附实验结果表明，除去Pt/MIL-100(Fe)孔笼中的游离水有利于肉桂醛在孔道内直接富集, 肉桂醛转化率提高; 除去金属Fe簇上的络合水有利于肉桂醛C=O基团的吸附, 肉桂醇选择性提高. 在最优条件下, Pt/MIL-100(Fe)经过5次循环后, 催化性能基本不变； X射线粉末衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)及低温氮气吸附结果表明反应后催化剂结构仍保持稳定.

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11. 硝酸酯键断裂触发的含能增塑剂DNTN多阶热分解机理

曹华文, 唐秋凡, 屈蓓, 霍欢, 郑启龙, 曹意林, 李吉祯

高等学校化学学报 2024, 45 (2): 20230398-. DOI: 10.7503/cjcu20230398

摘要（768）

HTML （16）

PDF（pc）（5514KB）（1515）

采用反应分子动力学模拟、固相原位红外测试和同步热分析-红外-质谱联用技术相结合的方法对 2,3-二羟甲基-2,3-二硝基-1,4-丁二醇四硝酸酯（DNTN）的热分解过程进行了研究, 分析了其热分解气体产物和固相产物, 阐明了其热分解机理. 结果表明, DNTN的分解分为3个阶段: 第一阶段为诱导分解阶段, 温度区间为127~147 ℃, DNTN发生部分O—N键的断裂, 释放少量的NO₂气体; 第二阶段在147~220 ℃之间, DNTN快速分解, 发生硝基基团脱去和季碳骨架的分解, 并且伴随小环结构的生成和裂解, 释放大量的NO₂和CO₂等气体, 同时放出大量的热; 第三阶段为240~350 ℃, DNTN剩余固态产物在高温下热解, 释放少量的CO₂, 并且在300 ℃后剩余的固相物质会进一步反应生成氰基.

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12. MOFs基微流控电化学芯片对多种重金属离子的实时在线检测

陈晓萍, 王旭潭, 刘宁, 汪庆祥, 倪建聪, 杨伟强, 林振宇

高等学校化学学报 2024, 45 (2): 20230395-. DOI: 10.7503/cjcu20230395

摘要（1364）

HTML （57）

PDF（pc）（5671KB）（1752）

将具有丰富微孔的ZIF-8金属有机框架和电化学技术对金属离子的富集作用与微流控器件对溶液流动的可控性相结合, 构建了一种新型传感器, 实现了高通量、实时和快速检测环境中的多种金属离子污染物. 研制的ZIF-8-Nafion/ITO 基微流控电化学传感器对Cd²⁺， Pb²⁺及Hg²⁺离子在0.1~100 μmol/L的浓度范围内具有良好的线性关系, 检出限分别为 0.055， 0.0025及0.0016 μmol/L（S/N=3）. 该微流控芯片对于样品的需求量少, 可降低对能源的消耗; 同时由聚二甲基硅氧烷拓印的微流控器件还有望实现柔性电极的功能, 对便携式电化学柔性器件在生物和环境样品的集成化和自动化检测具有重要意义.

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13. 稀土掺杂Bi_2－_x Gd _x MoO₆的合成及近红外反射性能

闫峻琳, 李晓东, 刘东洋, 李明哲, 张粟

高等学校化学学报 2025, 46 (9): 20250088-. DOI: 10.7503/cjcu20250088

摘要（410）

HTML （10）

PDF（pc）（7683KB）（354）

面对全球气候变化与城市热岛效应日益加剧的挑战，开发兼具高近红外反射性能与热调控能力的节能功能材料已成为研究热点. 传统氧化物材料如Bi₂MoO₆在近红外波段的反射性能仍存在一定局限. 近年来，稀土改性钼酸盐材料因其优异的光学响应特性及结构稳定性，在近红外反射材料领域得以广泛关注. 本文采用固相合成法制备了Gd³⁺掺杂的近红外反射材料Bi_2－_x Gd _x MoO₆(x=0， 0.2， 0.4， 0.6， 0.8， 1.0)；利用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、能谱分析(EDS)、傅里叶变换红外光谱(FTIR)、拉曼光谱(Raman)、近红外(NIR)反射测试、热重-差热分析(TG-DSC)及隔热性能实验对样品进行了表征. 结果表明，合成的样品具有良好的结晶度. Gd³⁺掺杂引起带隙收缩(2.87 eV至2.80 eV)，导致吸收边红移，增强了样品对450~600 nm蓝绿光的吸收，使其呈现更明显的黄色调，从而实现了色彩调控. Bi_2－_x Gd _x MoO₆系列样品皆表现出较高的近红外反射率，均高于87.68%，显著高于TiO₂(75.66%). 尤其是x=0.4时，样品的近红外反射率达到90.11%，近红外太阳反射率为89.53%，分别比TiO₂高出14.45%和9.24%. 红外线灯照射实验进一步验证了其优异的节能隔热性能. TG-DSC分析表明， Bi_2－_x Gd _x MoO₆材料具有优异的热稳定性，可在高温环境下长期使用，为高效隔热材料提供了新的选择.

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14. 二(甲基环戊二烯基)二氯化钛及某些取代苯氧基衍生物的合成

周耀坤, 冯铁城

高等学校化学学报 1984, 5 (6): 833-835.

摘要（1948）

PDF（pc）（242KB）（899）

二(甲基环戊二烯基)二氯化钛[(MeCp)₂TiCl₂](Ⅰ),Wilkinson等人^[1]曾用四氯化钛和甲基环戊二烯基钠反应来制备,产率26％.后来Brantly^[2]用四氯化钛和MeC₅H₄MgCl在乙醚-苯混合溶液中于-70℃反应.以上两种方法不但操作复杂,且条件苛刻,产率低.最近吴绍祖等^[3]用二乙胺作为氯化氢的接受体,四氢呋喃作溶剂,由TiCl₄和甲基环戊二烯直接反应来合成.产率43％.我们采用甲基环戊二烯基锂与TiCl₄反应来合成,产率为63％.

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15. 溶解性可调节的酶载体制备和固定化酶的研究

李增吉, 沈家骢, 马林, 程玉华

高等学校化学学报 1991, 12 (5): 695-698.

摘要（1490）

PDF（pc）（249KB）（851）

本文利用自由基沉淀聚合反应,合成了甲基丙烯酸-丙烯酰胺-顺丁烯二酸酐三元共聚物,测定了这些共聚物形成水不溶性的大分子氢键复合物的临界pH值.利用共聚物上的酸酐基团,直接进行了木瓜蛋白酶的固定化,得到了具有液相酶与固相酶两者优点的新型修饰酶。

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16. 超分子纳米药物递送系统

刘轶, 张皓, 杨柏

高等学校化学学报 2025, 46 (1): 1-2.

摘要（5）

PDF（pc）（275KB）（980）

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17. 聚合物-溶剂-非溶剂三元相图的计算

郝继华, 王世昌

高等学校化学学报 1995, 16 (12): 1831-1836.

摘要（4062）

PDF（pc）（410KB）（2184）

改进了Pouchly提出的Flory-Huggins半经验展开式,详细推导了相应的计算三元相图中双结点溶解度曲线(Binodal线)和亚稳均相极限线(Spinodal线)的方程;计算了非溶剂和溶剂的相互作用参数g₁₂、溶剂和醋酸纤维素的相互作用参数g₂₃同时依浓度变化的三元相图。结果表明:新的Flory-Huggins方程更具有普适性。

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18. 2D-NMR研究中国生漆漆酚结构

黄照庚, 邱峰, 游江, 钱保功, 李丽云, 裘鉴卿, 袁汉珍, 沈联芳

高等学校化学学报 1987, 8 (2): 187-191.

摘要（2090）

PDF（pc）（413KB）（751）

用离心旋转薄层层析法在涂渍AgNO₃的硅胶板上成功地分离了乙酰化漆酚。对其主要组分(64.6%),用¹H、¹³C常规谱,DEPT编辑谱,同核、异核化学位移相关二维谱,二维J谱,异核中继相干传递二维谱及弛豫时间T₁等,确定了此化合物的结构与构型和¹H、¹³C谱线归属。实验证明漆酚中此组分是3-十五碳烯烃(8′Z、11′E、13′Z)邻苯二酚,异核中继相干传递二维谱新技术能有效地应用于复杂未知化合物的结构测定。

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19. 芳香杂环聚合物紫外-可见光谱性质的理论研究

冯东东, 庄启昕, 吴平平, 韩哲文

高等学校化学学报 2005, 26 (3): 522-526.

摘要（2055）

PDF（pc）（640KB）（1325）

在AM₁方法优化构型的基础上,用ZINDO/CI方法计算了系列芳香杂环聚合物的紫外-可见光谱,探索分子结构与其光学性质之间的关系.理论计算结果表明,模型化合物ABPBO,PBO,PBOV和PBODV的紫外-可见光谱最大吸收波长(λ_max)依次增加,且相应吸收强度与分子链共轭长度相关.根据线性递变规律推导的理论λ_max值与其实验值(薄膜干态紫外吸收)符合得较好.由于质子化效应等环境因素,溶液中测量值较理论值和薄膜紫外吸收偏大.

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20. 乏氧光学影像探针的设计与应用

李成, 周森森, 蒋锡群

高等学校化学学报 2022, 43 (12): 20220558-. DOI: 10.7503/cjcu20220558

摘要（638）

HTML （9）

PDF（pc）（9138KB）（1269）

氧气在生命活动中具有重要意义, 为需氧生物提供了重要的能量来源, 氧气供应不足会导致组织乏氧. 乏氧往往与炎症、慢性伤口及肿瘤等多种疾病密切相关, 而组织氧浓度是评估机体健康的重要依据. 光学成像在空间分辨率、灵敏性和成本方面的巨大优势使其成为炎症、癌症、脑部疾病和手术导航的重要影像诊断工具. 本文介绍了数种乏氧响应的光学探针的合成策略, 并展示了不同的乏氧光学探针在肿瘤检测、炎症监测、伤口氧含量监测、治疗响应监测和食品包装检测等方面的应用, 最后探讨了乏氧光学成像的应用前景.

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