高等学校化学学报

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1. MOF基单原子催化剂在水分解制氢领域的研究进展

何雨桐, 李涵希, 范晓燕, 于美慧, 张冀杰

高等学校化学学报 2026, 47 (3): 20250333-. DOI: 10.7503/cjcu20250333

摘要（415）

HTML （34）

PDF（pc）（10493KB）（28505）

光催化水分解制氢和电催化水分解制氢是未来绿氢经济的关键技术, 但低成本、高效且稳定的催化剂的开发仍是亟待解决的核心问题. 单原子催化剂凭借独特的电子结构和极致的原子利用率, 在催化领域展现出了巨大应用潜力. 金属有机框架材料(MOFs)具备超高比表面积、可调变的孔隙结构及丰富的活性位点等特点, 是理想的单原子(SACs)锚定载体; 而其独特的热解特性, 又可作为SACs构筑前驱体. MOFs与单原子的复合体系(MOF-SACs)充分利用两者的协同效应, 能够显著提升催化制氢活性. 本文综合评述了近年来此类复合催化剂在光催化/电催化水分解领域的应用和研究进展, 总结了复合材料提升催化活性的策略和方法, 并对MOF-SACs催化剂的未来发展方向和研究热点进行了展望.

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2. 强韧抗溶胀水凝胶的简单构筑及性能

雒春辉, 赵宇斐

高等学校化学学报 2021, 42 (6): 2024-2033. DOI: 10.7503/cjcu20200722

摘要（2582）

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PDF（pc）（4476KB）（3363）

以聚乙烯醇(PVA)和壳聚糖(CS)为原料, 采用循环冻融法制备了前驱体水凝胶(PVA-CS), 并经过浸泡氯化钠溶液和透析后处理构筑了强韧抗溶胀复合水凝胶(PVA-CS-6.16-30). 采用扫描电子显微镜(SEM)、傅里叶变换红外光谱仪(FTIR)、 X射线衍射分析仪(XRD)、差示扫描量热分析仪(DSC)及流变仪表征了两种水凝胶的微观结构, 采用拉力机测试了其机械性能. 结果表明: 由于结晶微区、氢键及链缠结等协同交联作用, PVA-CS-6.16-30具备高效能量耗散机制. 与前驱体PVA-CS相比, PVA-CS-6.16-30的交联密度由7.69×10^?4 mol/cm³增加至9.97×10^?4 mol/cm³, 自由水含量由62.8%降低至52.6%, 网络尺寸由6.11 nm降低至5.21 nm, 凝胶分数由58.6%增加至86.8%, PVA结晶度由14.8%增加至17.2%, 其抗拉强度、断裂伸长率、韧性及抗压强度分别为2.9 MPa, 229%, 3.3 MJ/m³和7.6 MPa. 此外, 该复合水凝胶还具有优异的耐溶胀与抗蠕变性能. 在37 ℃的PBS缓冲溶液中浸泡7 d后, 其抗拉和抗压强度分别高达2.8和7.5 MPa, 优于常见水凝胶. 商品化的原料、简单的构筑方法及优异的综合性能有望推动水凝胶在组织工程和生物医疗领域的应用.

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3. 柱芳烃的合成及主客体化学研究进展

王凯, 杨英威, 张晓安

高等学校化学学报 2012, 33 (01): 1-13. DOI: 10.3969/j.issn.0251-0790.2012.01.001

摘要（8265）

PDF（pc）（951KB）（5624）

柱芳烃是由对苯二酚或对苯二酚醚通过亚甲基桥在苯环的对位连接而成的一类环状低聚物, 是一类新型的大环主体分子. 本文介绍了柱芳烃和功能化柱芳烃分子的合成, 以及在分子识别、自组装等主客体化学方面的最新研究进展, 并对其研究前景进行展望.

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4. 基于四氰基受体单元的高效近红外热激活延迟荧光

王霄靖, 刘艺霞, 李阳, 杨陈宗, 冯敏强, 樊健

高等学校化学学报 2023, 44 (12): 20230274-. DOI: 10.7503/cjcu20230274

摘要（660）

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以二吡啶并吩嗪为受体单元, 三苯胺(TPA)为给体单元, 设计合成了近红外(NIR)热激活延迟荧光(TADF)材料11,12-双[4-(二苯基氨基)苯基]联吡啶[3,2-a:2',3'-c]吩嗪-3,6,10,13-四甲腈(FCNPZ-TPA). 在FCNPZ-TPA分子的受体单元上引入4个氰基增加了受体单元的吸电子能力. 考虑到TPA具有优异的给电子能力, 将强给体-强受体单元同时引入分子骨架中, 使得FCNPZ-TPA的发射波长红移到近红外区域. 另外, 给体(D)和受体(A)单元之间空间位阻导致FCNPZ-TPA具有扭曲D-A分子构型, 从而实现了较小的单线态-三线态能级差(ΔE_ST). 得益于FCNPZ-TPA分子刚性骨架以及较小的ΔE_ST, 当FCNPZ-TPA掺杂在主体4,4'-二(9-咔唑)联苯中时, 该有机支光二极管器件在发射波长为742 nm处实现了8.01%的最大外量子效率(EQE).

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5. 稀土掺杂Bi_2－_x Gd _x MoO₆的合成及近红外反射性能

闫峻琳, 李晓东, 刘东洋, 李明哲, 张粟

高等学校化学学报 2025, 46 (9): 20250088-. DOI: 10.7503/cjcu20250088

摘要（619）

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面对全球气候变化与城市热岛效应日益加剧的挑战，开发兼具高近红外反射性能与热调控能力的节能功能材料已成为研究热点. 传统氧化物材料如Bi₂MoO₆在近红外波段的反射性能仍存在一定局限. 近年来，稀土改性钼酸盐材料因其优异的光学响应特性及结构稳定性，在近红外反射材料领域得以广泛关注. 本文采用固相合成法制备了Gd³⁺掺杂的近红外反射材料Bi_2－_x Gd _x MoO₆(x=0， 0.2， 0.4， 0.6， 0.8， 1.0)；利用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、能谱分析(EDS)、傅里叶变换红外光谱(FTIR)、拉曼光谱(Raman)、近红外(NIR)反射测试、热重-差热分析(TG-DSC)及隔热性能实验对样品进行了表征. 结果表明，合成的样品具有良好的结晶度. Gd³⁺掺杂引起带隙收缩(2.87 eV至2.80 eV)，导致吸收边红移，增强了样品对450~600 nm蓝绿光的吸收，使其呈现更明显的黄色调，从而实现了色彩调控. Bi_2－_x Gd _x MoO₆系列样品皆表现出较高的近红外反射率，均高于87.68%，显著高于TiO₂(75.66%). 尤其是x=0.4时，样品的近红外反射率达到90.11%，近红外太阳反射率为89.53%，分别比TiO₂高出14.45%和9.24%. 红外线灯照射实验进一步验证了其优异的节能隔热性能. TG-DSC分析表明， Bi_2－_x Gd _x MoO₆材料具有优异的热稳定性，可在高温环境下长期使用，为高效隔热材料提供了新的选择.

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6. 溶剂效应对Pt/MIL-100(Fe)催化肉桂醛选择性加氢性能的影响

蔡佳霓, 刘颖雅, 孙志超, 王瑶, 王安杰

高等学校化学学报 2024, 45 (2): 20230442-. DOI: 10.7503/cjcu20230442

摘要（685）

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采用绿色环保的方法制备了MIL-100(Fe), 通过双溶剂浸渍法将Pt纳米颗粒限域在MIL-100(Fe)的孔笼内部, 经过盐酸质子化和甲醛还原制备出具有加氢中心及Lewis酸中心的双功能催化剂Pt/MIL-100(Fe). 以肉桂醛选择性加氢为探针反应评价其催化性能, 在60 ℃和1 MPa的最优条件下反应2 h, 肉桂醛转化率为88.3%, 肉桂醇选择性为84.9%. 通过比较Cr, Al和Fe 3种金属中心的Pt/MIL-100催化肉桂醛加氢制肉桂醇及糠醛加氢制糠醇的反应性能发现, Fe中心有利于C=O加氢. 重点研究了反应体系中水含量对肉桂醛选择性加氢反应的影响. 表征和静态吸附实验结果表明，除去Pt/MIL-100(Fe)孔笼中的游离水有利于肉桂醛在孔道内直接富集, 肉桂醛转化率提高; 除去金属Fe簇上的络合水有利于肉桂醛C=O基团的吸附, 肉桂醇选择性提高. 在最优条件下, Pt/MIL-100(Fe)经过5次循环后, 催化性能基本不变； X射线粉末衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)及低温氮气吸附结果表明反应后催化剂结构仍保持稳定.

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7. 基于Keggin型杂多酸的无机-有机杂化物的合成和光催化活性

赵雪, 张安歌, 田洪瑞, 王赫男, 霍海燕, 刘术侠

高等学校化学学报 2021, 42 (6): 1723-1729. DOI: 10.7503/cjcu20200845

摘要（1032）

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采用水热合成方法制备了2个基于Keggin型杂多酸的无机-有机杂化物, 化学式分别为{[Cu₂(4,4′- bipy)₄(H₂O)₄](SiMo₁₂O₄₀)·18H₂O}_n(1)和{[Cu₂(4,4′-bipy)₄(H₂O)₄](PMo₆W₆O₄₀)·18H₂O}_n(2)(bipy=bipyridine). 结构分析表明2个化合物同构, Cu²⁺是六配位, 分别与4个4,4′-bipy上的N原子和2个水分子上的O原子结合, 形成 [Cu(4,4′-bipy)₂(H₂O)₂]_n²ⁿ⁺二维层状结构. 杂多阴离子通过静电与配位阳离子[Cu(4,4′-bipy)₂(H₂O)₂]_n²ⁿ⁺作用交叉排列在层间. 通过红外光谱、粉末X射线衍射和固体紫外-可见漫反射光谱等对化合物的性质进行了表征. 研究了所合成化合物对水溶性染料亚甲基蓝的降解活性, 发现2种化合物对于亚甲基蓝均表现出显著的光降解活性, 并对它们的催化机理进行了讨论.

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8. 原位激活型近红外二区聚集诱导发光探针应用于肿瘤中过氧化氢的高灵敏成像

朱高桦, 舒菊, 耿江涛, 马夫龙, 熊玲红, 何学文

高等学校化学学报 2026, 47 (5): 20260058-. DOI: 10.7503/cjcu20260058

摘要（34）

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原位高灵敏精准肿瘤传感技术对于癌症的早期诊断与治疗具有重大意义. 其中，基于肿瘤标志物的荧光传感凭借其灵敏度高、操作简便及原位实时检测等优势受到广泛关注. 实现高质量的肿瘤荧光成像从根本上依赖于高性能的发光探针，而开发具有优异组织穿透深度和超高响应灵敏度的近红外二区(NIR-II)荧光探针为此提供了一条极具前景的解决路径. 本文报道了一种具有聚集诱导发光特性的近红外二区荧光探针4,4'-{6,7-二(噻吩-2-基)-[1,2,5]噻二唑并[3,4-g]喹喔啉-4,9-二基}双{N,N-二甲基-N-[4-(4,4,5,5-四甲基-1,3,2-二氧杂硼杂环戊烷-2-基)苄基]苯胺鎓}（TQT-Bpin），其能够特异性响应肿瘤内过表达的过氧化氢，从而原位激活近红外二区荧光发射. 该探针展现出卓越的灵敏度与特异性，能够实现对肿瘤区域过氧化氢的实时、原位、响应性传感与成像，并表现出超大的斯托克斯位移(320 nm)、良好的选择性(检出限低至3.6 μmol/L)及优异的稳定性. 这种集深度组织穿透、高灵敏度及原位响应能力于一体的近红外二区探针为肿瘤早期检测提供了新策略.

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9. 生物-化学法合成黑色素前体5, 6-二羟基吲哚

金睿明, 穆晓清, 徐岩

高等学校化学学报 2022, 43 (8): 20220134-. DOI: 10.7503/cjcu20220134

摘要（2331）

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PDF（pc）（1746KB）（2040）

研究了偶联Saccharomyces cerevisiae BY4741/pYX212?TYR催化L-多巴(L-Dopa)合成多巴色素(DC)的生物氧化步骤和DC还原合成5,6-二羟基吲哚(DHI)化学步骤, 实现了DHI的生物-化学合成. 通过优化生物氧化步骤的反应条件及供氧策略等因素, 使L-Dopa的转化率提升至94.75%; 通过优化化学还原步骤反应条件及化学助剂, 使DHI的产率提高到90.03%. 产物的超高效液相色谱-四极杆飞行时间质谱联用(UPLC-Q-TOF-MS)分析结果表明, 反应体系中存在DHI可溶性低聚物.

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10. 硅及硅基负极材料的研究进展

韩慕瑶, 赵丽娜, 孙洁

高等学校化学学报 2021, 42 (12): 3547-3560. DOI: 10.7503/cjcu20210639

摘要（2495）

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硅（Si）具有极高的理论容量、较低的电压平台和丰富的自然资源, 有成为下一代高能量密度锂离子电池负极材料的潜力. 但Si不同于石墨, 其固有电导率低, 循环过程中体积变化巨大, 不宜直接作为负极材料. 因此出现了许多从维度结构、复合材料、黏结剂和电解质等方面改善或适配Si基负极材料的改性方案, 以使其满足商业化的要求. 本文综合评述了近年Si基负极材料的研究进展, 总结了不同方面的设计要素, 介绍了代表性材料的性能表现, 最后, 对目前Si基材料面临的问题进行了简要分析, 并展望了其作为锂离子电池负极的研究前景.

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11. 基于硼亲和分子印迹策略的MOF/MIPs对沙丁胺醇的选择性吸附和计算模拟

李欣, 周颖, 王鼎南, 裴勇, 武斌, 张宜明

高等学校化学学报 2024, 45 (1): 20230348-. DOI: 10.7503/cjcu20230348

摘要（740）

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为了探索所构筑的硼酸功能化金属有机框架(MOF)表面印迹材料(FSU-BA@MIP)对底物的亲和识别能力, 对FSU-BA@MIP的金属-有机骨架材料(UiO-66-BA)中的3-羧基苯硼酸配体与沙丁胺醇间的硼亲和作用进行计算, 再采用密度泛函理论(DFT)对FSU-BA@MIP材料对沙丁胺醇的选择性机理进行模拟, 最后进行选择性实验. 计算结果表明, 离子化的3-羧基苯硼酸与沙丁胺醇间存在的氢键作用使得这两种物质有较强的作用力, 更容易形成硼酸环酯; 与竞争物质相比, UiO-66-BA与沙丁胺醇的结合能与反应能最低, 说明所形成的 FSU-BA@MIP印迹材料对底物沙丁胺醇具有特异性吸附. 分析结果与实验得到的沙丁胺醇的最高吸附量一致, 说明UiO-66-BA是一种可用于分析顺式二醇化合物的理想硼酸功能化材料.

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12. 新型镓基金属有机凝胶的快速室温制备及吸附四环素性能

刘智, 谷俊红, 李宁宁, 刘志生, 刘斌, 李阳雪

高等学校化学学报 2024, 45 (5): 20230485-. DOI: 10.7503/cjcu20230485

摘要（567）

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采用一种快速简便的策略在室温下合成了一种镓基金属有机凝胶（Ga-TATB）. Ga-TATB具有较大的比表面积、独特的分级多孔结构和优良的结构稳定性, 能够有效去除水溶液中的四环素（TC）. 吸附过程符合拟二级动力学模型和Freundlich等温线模型, 在pH=6.00， 25 ℃条件下的最大吸附量可达149.92 mg/g. 考察了溶液pH、计量比、离子强度、共存的无机离子、接触时间和初始TC浓度等因素对吸附过程的影响, 并结合实验结果提出了Ga-TATB吸附四环素可能的机理. 值得注意的是, 较强的抗干扰能力和稳定的重复利用性使得Ga-TATB在四环素类抗生素废水修复中具有良好的应用前景.

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13. 等离激元金属及其温升作用下MoS₂-H₂O的界面性质

胡煜腾, 桑丽霞, 杜春旭

高等学校化学学报 2025, 46 (5): 20240569-. DOI: 10.7503/cjcu20240569

摘要（517）

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MoS₂具有较好的光催化分解水应用前景，而利用等离激元Ag纳米粒子修饰MoS₂可有效提高其分解水制氢的效率. 本文探索了Ag纳米粒子及其热等离激元效应温升对MoS₂-H₂O界面反应的作用机制. 通过构建Ag纳米团簇和MoS₂的复合表面模型，利用分子动力学计算了298~368 K温度范围内界面水密度、亥姆霍兹层宽度、表面电势和水扩散系数等界面性质，并结合密度泛函理论计算分析了界面电子转移性质、表面对水分子的吸附能和解吸附时间. 结果表明，在MoS₂表面负载Ag纳米粒子后，亥姆霍兹层宽度增加，表面电势下降. Ag纳米粒子与水分子的相互作用提高了MoS₂表面对水分子的吸附能，并使得水分子分层作用范围相对增加. 随着温度的升高， Ag/MoS₂表面对水分子的吸附有所减弱，表面双电层分层作用范围增加，水分子的扩散系数也增加. 随温度增加水分子的解吸附时间快速减少，而Ag纳米粒子的负载使MoS₂表面对水分子的解吸附时间增加，结合温升对表面电势的影响，界面反应温度宜控制在328 K左右.

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14. 气态碘在COF-103上吸附的理论研究

童大银, 赵耀林, 王禹齐, 韩子彤, 王杰, 张俊, 喻晨曦

高等学校化学学报 2024, 45 (1): 20230401-. DOI: 10.7503/cjcu20230401

摘要（931）

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采用第一性原理和巨正则蒙特卡罗方法, 模拟研究了气态碘分子(I₂)在共价有机框架材料(COF-103)中的吸附行为, 并讨论了气态氧化物、氯化物和挥发性有机化合物(VOCs)等杂质气体的竞争吸附影响. 结果表明, I₂偏向以垂直方式吸附于COF-103苯环的碳原子位, 其中, 长程色散相互作用具有重要的贡献, 色散能在吸附能中的占比最多可达46%. I₂与COF-103之间存在少量电荷转移, 且可能形成具有弱共价相互作用的次级键. 杂质气体中苯分子(C₆H₆)的吸附能和等量吸附热最大, 与COF-103的亲和性最强, 并且可以占据I₂的吸附位点, 从而引起I₂吸附量的显著降低.

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15. 近红外光谱用于低共熔溶剂中水结构的分析

王岩, 蔡文生, 邵学广

高等学校化学学报 2023, 44 (6): 20230017-. DOI: 10.7503/cjcu20230017

摘要（1182）

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采用近红外光谱技术研究了含水量（摩尔分数）在5%~95%范围内水结构对低共熔溶剂(DESs)的氢键网络结构的影响. 通过分析氯化胆碱与尿素混合后不同时间的近红外光谱, 发现了尿素—NH基团与氯化胆碱Cl^-相互作用的光谱信息, 表明DESs熔点降低的原因主要是NH···Cl^-氢键的形成. 通过分析不同含水量的DESs-水混合物的近红外光谱, 发现了水分子之间以及水分子与尿素中—NH和C=O基团相互作用的光谱信息, 表明水在DESs中主要以3种结构存在: 类大体积水、与尿素C=O键合的水以及—NH分子间的桥连水. 类大体积水破坏DESs中NH···Cl^-, 使体系的稳定性降低, 而尿素—NH分子间的桥连水和与C=O键合的水使体系的稳定性增加. DESs中3种水结构的相对比例与含水量有关, 含水量在40%~80%既能有效降低体系的黏度, 又能维持DESs的性质.

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16. 高密度磷酸化纳米洋葱碳/磺化聚芳醚砜复合膜的制备与性能

刘莉莉, 杨佩, 田益嘉, 黄逸瑜, 张正东, 闫伟, 张原原, 史林兴

高等学校化学学报 2026, 47 (2): 20250256-. DOI: 10.7503/cjcu20250256

摘要（135）

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将纳米金刚石进行热退火反应得到尺寸约5 nm的准球形纳米洋葱碳(CNOs), 利用浓H₂SO₄/HNO₃混合酸的强氧化性在CNOs表面引入羧酸基团, 得到羧酸化CNOs(C-CNOs). 进一步对C-CNOs进行酰基化和亲核取代反应, 制备了高度磷酸化的CNOs(P-CNOs). 高分辨透射电子显微镜(HRTEM)、 X射线衍射(XRD)和X射线光电子能谱(XPS)分析结果表明—COOH和—PO₃H₂基团的引入, P-CNOs的离子交换量(IEC)达到1.85 mmol/g. P-CNOs与磺化聚芳醚砜(SPAES)共混后, 通过溶液浇铸法制备了一系列均质、完整且致密的SPAES/P-CNOs复合膜. 吸水溶胀、抗氧化稳定性、质子传导率和电池性能等测试结果表明, 与纯SPAES膜相比, SPAES/P-CNOs复合膜的各种性能均有提升. 这是由于P-CNOs上的—COOH和—PO₃H₂基团与SPAES上的—SO₃H基团通过氢键相互作用, 不仅可以形成更加稳定的网状结构, 增强复合膜机械性能和化学稳定性, 还可以促进H⁺在膜内的转移, 提升其传导率. 在90 ℃时, SPAES/P-CNOs-1.5的质子传导率高达220 mS/cm; 在80 ℃/100%相对湿度(RH)下, SPAES/P-CNOs-1.5复合膜在H₂/O₂燃料电池中的最大功率密度达到了650 mW/cm², 与纯SPAES膜相比提高了36%, 且机械性能好, 热-尺寸-化学稳定性高, 具有很好的应用前景.

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17. 螺旋聚苯乙炔衍生物圆偏振发光材料的构象调控、自组装与功能化

张哲浩, 宛新华, 张洁

高等学校化学学报 2026, 47 (5): 20260064-. DOI: 10.7503/cjcu20260064

摘要（59）

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PDF（pc）（22773KB）（165）

圆偏振发光(CPL)材料在三维显示、信息存储与手性传感等领域具有巨大潜力. 螺旋聚苯乙炔衍生物具有螺旋结构动态可调、侧基易于功能化等特点, 是构筑智能CPL材料的理想体系；其螺旋构象的精准调控及有序自组装是实现高性能CPL与功能集成的关键. 本文综合评述了螺旋聚(3,5-二取代苯乙炔)体系的研究进展, 重点阐述其通过分子内相互作用调控螺旋构象并实现圆偏振发光可逆转换的机制, 总结了该类聚合物通过自组装形成液晶相及二维纳米结构等超分子策略, 从而实现圆偏振发光信号放大的有效途径. 这些工作为实现从螺旋聚合物到宏观手性光功能材料的可控构筑提供了重要的方法与思路. 本文还介绍了聚(3,5-二取代苯乙炔)的CPL在手性识别检测和力致荧光变色等功能材料中的应用. 最后, 总结了当前该类材料在侧基功能拓展、固态器件制备及性能综合优化等领域面临的挑战, 并对未来发展方向进行了展望.

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18. 锌的平面三配位[Bu₄N][Zn(SC₆H₂Pr₃ⁱ-2,4,6)₃]·PrⁱOH配合物的合成与晶体结构

汤卡罗, 李爱群, 金祥林, 唐有祺

高等学校化学学报 1992, 13 (4): 441-442.

摘要（2785）

PDF（pc）（154KB）（2454）

在许多重要的金属蛋白中,都存在ⅡB金属与半胱氨酸残基配位的活性中心M(Cys-S)_n.锌、镉、汞与含硫配体的配位化学作为M(Cys-S)_n中心的化学基础,三配位的[M(SR)₃]被认为是金属蛋白中ⅡB金属的一种配位形式.而近年来,Koch报道了平面三配位的锌、镉、汞的硫酚配合物[(n-Pr)₄N][Zn(SC₆HMe₄-2,3,5,6)₃]^[1]和[PPh₄][Cd(SC₆H₂Pr₃ⁱ-2,3,6)₃]^[2]及[(n-Pr)₄N][Hg(SC₆H₂Pr₃ⁱ-2,4,6)₃]^[2]的晶体结构.他们在实验中由于晶体迅速失去溶剂而未能测定以2,4,6-三异丙基硫酚为配体的锌配合物的晶体结构.最近我们合成了这个配合物,并测定了其晶体结构.

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