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    1. SERS生物传感技术及其应用进展
    付翠翠, 梁丽佳, 齐国华, 徐抒平, 徐蔚青
    高等学校化学学报    2015, 36 (11): 2134-2147.   DOI: 10.7503/cjcu20150744
    摘要1751)   HTML3)    PDF(pc) (12171KB)(1424)    收藏

    表面增强拉曼散射(SERS)生物传感技术是以生物成分为敏感元件或探测对象, 研究生物分子间相互作用的重要工具之一, 被广泛应用于环境监测、 食品安全、 临床检验及疾病诊断等众多领域. 本文总结了耦合增强SERS生物传感技术方面的进展及其在分析检测和癌症诊断方面的应用. 主要包括基于耦合增强 SERS 生物传感技术方法、 高灵敏度的SERS传感芯片的制备及其应用和新型SERS技术研究癌细胞及组织.

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    2. 硅铝沸石分子筛晶化过程再思考
    吴勤明, 王叶青, 孟祥举, 肖丰收
    高等学校化学学报    2021, 42 (1): 21-28.   DOI: 10.7503/cjcu20200201
    摘要108)   HTML8)    PDF(pc) (11950KB)(374)    收藏

    目前针对沸石分子筛的晶化过程已经进行了大量研究, 但是近年来硅铝分子筛的合成显示其晶化过程超出了传统的沸石分子筛晶化理论, 特别表现在硅铝沸石分子筛的模板作用、 水的作用以及沸石晶体之间的转化等. 本文讨论了上述作用的本质, 并通过研究模板法作用提出了无有机模板法合成硅铝沸石的策略, 通过了解水的作用提出了无溶剂法合成沸石分子筛, 通过表征沸石之间的转化过程发现不仅低骨架密度可以向高骨架密度晶体转化, 而且高骨架密度也可以向低骨架密度晶体转化.

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    3. 基于透射电子显微镜的沸石分子筛结构研究进展
    凌旸, 章冠群, 马延航
    高等学校化学学报    2021, 42 (1): 201-216.   DOI: 10.7503/cjcu20200415
    摘要60)   HTML5)    PDF(pc) (42904KB)(370)    收藏

    透射电子显微镜是解析沸石分子筛新结构、 分析结构缺陷和研究活性位点等的有力工具. 应用于分子筛研究的透射电子显微术总体上可以分为图像法和衍射法, 包括透射电子显微镜和扫描透射电子显微图像、 选区电子衍射和三维电子衍射, 通常结合其中的几种方法进行分析. 近年来, 随着电子显微镜硬件性能的不断提升, 特别是球差矫正器的广泛应用及各种适用于分子筛等电子束敏感材料的探测器和图像处理技术的不断革新, 在原子尺度观察分子筛的结构已成为可能. 此外, 利用原位电子显微镜技术研究分子筛的生长和催化反应机理也在逐步展开. 本文按电子显微镜方法分类, 综述了近些年基于电子显微镜的分子筛研究, 包括新结构解析、 手性确认和金属负载等的最新进展.

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    4. 等级孔分子筛的可控合成、 扩散研究及催化应用
    邹润, 董霄, 矫义来, Carmine, 闫文付, 范晓雷
    高等学校化学学报    2021, 42 (1): 74-100.   DOI: 10.7503/cjcu20200461
    摘要78)   HTML6)    PDF(pc) (33228KB)(348)    收藏

    等级孔分子筛是一类具有两种或多种以特定形式排布的孔结构的分子筛材料. 多层等级的孔结构使得分子筛孔道内的分子扩散得到显著改善, 进而提升了其在吸附和非均相催化等领域的应用性能. 等级孔分子筛的制备策略通常有两种, 即“自上而下”后处理法(如对母样分子筛进行脱铝、 脱硅产生介孔)和“自下而上”合成法(如软模板、 硬模板法). 本文主要对近20年来等级孔分子筛的合成方法进行了梳理, 并着重介绍了具有较高应用潜力的“自上而下”制备法. 鉴于合成等级孔分子筛的主要目的是提高分子的晶内扩散, 对近年来客体分子在等级孔分子筛内扩散的实验研究也进行了简要综述. 此外, 本文还综合评述了等级孔分子筛与传统分子筛在催化应用中的对比, 以展示前者在提升催化性能方面(如活性、 选择性等)的独特优势.

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    5. 分子筛材料在小分子吸附分离中的应用
    刘珊珊, 柴玉超, 关乃佳, 李兰冬
    高等学校化学学报    2021, 42 (1): 268-288.   DOI: 10.7503/cjcu20200458
    摘要51)   HTML4)    PDF(pc) (14584KB)(344)    收藏

    吸附分离技术与工艺在工业上具有重要意义. 常见的吸附剂包括沸石分子筛、 金属有机框架材料、 活性炭等材料. 分子筛具有比表面积大、 稳定性高、 生产成本低等优势, 可以满足吸附分离技术中高效、 节能和环保的需求, 是一种非常有应用前景的小分子混合物分离吸附剂. 本文综合评述了吸附分离领域中常用的吸附剂材料的特点和吸附分离机理与评价方法, 总结了分子筛在空气分离、 烃类分离、 二氧化碳吸附、 芳香硫化物脱除、 一氧化碳吸附、 氮氧化物吸附、 氢气储存吸附及氢同位素分离等领域的应用, 并对基于分子筛膜的小分子混合物分离现状进行了介绍. 此外, 本文还系统分析了分子筛对不同混合物的吸附分离性能与其拓扑结构、 骨架组成及改性方法之间的关系, 并对未来的研究前景进行了展望.

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    6. 高硅Y沸石的合成研究进展
    王娟, 王林英, 朱大丽, 崔文浩, 王义峰, 田鹏, 刘中民
    高等学校化学学报    2021, 42 (1): 1-10.   DOI: 10.7503/cjcu20200419
    摘要248)   HTML24)    PDF(pc) (5302KB)(297)    收藏

    Y沸石的合成及在流化催化裂化中的应用在现代石油化学工业中具有里程碑意义. Y沸石的骨架硅铝比直接影响材料的热/水热稳定性及催化性能. 提高Y沸石的骨架硅铝比、 合理减少酸中心密度、 提高酸强度, 进而改善催化裂化反应性能一直是学术界和工业界关注的重要课题. 目前工业使用的高硅Y沸石均是通过复杂的后处理方法获得的. 与复杂的后处理方法相比, 直接合成高硅Y沸石是更理想的方式, 但其难度大, 为分子筛领域具有挑战性的课题. 本文系统总结了高硅Y沸石的直接合成研究进展, 分别对无机合成体系和有机模板剂合成体系进行综合评述, 并介绍了Y沸石的晶化机理研究进展.

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    7. 介孔分子筛制备技术新进展—二次合成、超分子自组装和介孔生成剂法
    刘启予, 范炜
    高等学校化学学报    2021, 42 (1): 60-73.   DOI: 10.7503/cjcu20200687
    摘要66)   HTML0)    PDF(pc) (26043KB)(274)    收藏

    具有内部介孔结构的多级孔分子筛兼具微孔分子筛和介孔材料的功能, 拥有良好的传质和催化特性. 在过去的几十年内, 介孔分子筛在催化、 吸附和分离领域发展迅速. 近年来, 新型合成方法的开发在很大程度上实现了介孔分子筛孔道结构、 组分及形貌灵活可控的调节. 本综述讨论了近期出现的多种新合成路径, 重点介绍了近期发展起来的二次合成制备低硅/铝介孔分子筛、 超分子自组装合成介孔分子筛及有机小分子原位合成介孔分子筛技术. 对这些合成技术的机理进行了讨论, 以期为介孔分子筛未来的发展提供思路. 文章的最后还讨论了不同的合成策略所面临的一些关键性挑战.

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    8. HZSM-5分子筛中邻近酸中心上的协同催化作用
    於霞, 宋晨海, 郭向可, 薛念华, 丁维平
    高等学校化学学报    2021, 42 (1): 239-247.   DOI: 10.7503/cjcu20200606
    摘要59)   HTML1)    PDF(pc) (5418KB)(271)    收藏

    总结了HZSM-5分子筛中邻近的酸中心协同催化作用的研究进展, 包括布朗斯特酸(B酸)和路易斯酸 (L酸)的协同催化、 B酸和B酸的协同催化作用. 综述了通过多种表征手段下协同催化作用机理的研究进展, 以及实验与理论计算相结合并相互验证的研究结果, 对邻近酸中心协同作用下反应分子的共同吸附、 活化与转化路径的特点进行了分析与总结, 提出了对邻近酸中心协同催化作用进行深入研究的关键科学问题和可能的解决方案.

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    9. 沸石与蛋白质的相互作用及生物医用功能
    余丽莎, 李丹, 肖丽萍, 范杰
    高等学校化学学报    2021, 42 (1): 311-320.   DOI: 10.7503/cjcu20200637
    摘要42)   HTML2)    PDF(pc) (11062KB)(268)    收藏

    沸石由于其低毒性和良好的生物相容性, 被认为是可用于医疗的新型生物材料. 本文综述了沸石与蛋白质的相互作用, 沸石以其离子交换、 表面性质以及可控孔道结构与蛋白质发生特异性结合或反应, 从而影响蛋白质的性能和行为; 重点讨论了其在生物医用领域的应用, 主要包括抗微生物材料和紧急止血材料两大应用; 分析了其在医学领域的独特优势, 特别是在止血应用领域; 最后对该领域面临的挑战和发展前景进行了总结与展望.

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    10. 材料基因工程技术在分子筛领域中的应用
    陈思琦, 李莉, 李乙, 于吉红
    高等学校化学学报    2021, 42 (1): 179-187.   DOI: 10.7503/cjcu20200490
    摘要63)   HTML0)    PDF(pc) (10748KB)(268)    收藏

    材料基因工程是近年来材料领域兴起的前沿技术, 其基本理念是融合材料高通量计算、 高通量实验和数据技术加速新材料的设计和研发. 分子筛作为一种重要的化工材料, 因其良好的热稳定性、 较高的比表面积、 独特的孔道结构及可调变的元素组成和酸性, 在气体吸附、 分离、 异相催化和离子交换等工业领域应用广泛. 近年来, 融合高通量计算、 高通量实验和数据库技术的材料基因工程技术正逐步应用于分子筛研发等领域: 高通量计算能够从理论上预测并筛选出具有优异性能的分子筛合成目标、 高通量实验显著提升了分子筛材料合成与表征的效率、 数据库技术则为未来挖掘分子筛材料的合成规律与构效关系奠定了数据基础. 本文主要从这3个方面阐述材料基因工程技术在分子筛材料研发领域的应用及进展, 总结以功能为导向、 定向设计和构筑分子筛材料所面临的机遇与挑战, 并对材料基因工程技术在分子筛领域的前景进行了展望.

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    11. 二维纳米片用于快速高效膜法气体分离
    宋红玲, 彭媛, 杨维慎
    高等学校化学学报    2021, 42 (1): 248-267.   DOI: 10.7503/cjcu20200407
    摘要41)   HTML2)    PDF(pc) (37213KB)(261)    收藏

    膜法气体分离作为一类低能耗先进分离技术, 在化工分离中具有广阔的应用前景. 然而商业气体分离膜在实际应用过程中存在选择性和渗透性此消彼长的问题. 以二维纳米片材料为膜构筑基元, 有望突破这一瓶颈. 最具代表性的二维纳米片膜材料当属石墨烯及其衍生物、 二维沸石分子筛、 层状双金属氢氧化物、 二维过渡金属硫化物、 Mxene、 二维共价有机骨架和金属有机骨架材料. 本文对这些二维材料在超薄气体分离膜领域的成果与进展进行介绍, 展现了各类材料在实际分离应用过程中的优势及弊端, 探讨了二维纳米片膜材料在气体分离领域的挑战与发展前景.

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    12. 光致发光沸石分子筛复合材料的研究进展
    王博伦, 宗思宇, 李激扬
    高等学校化学学报    2021, 42 (1): 299-310.   DOI: 10.7503/cjcu20200400
    摘要56)   HTML0)    PDF(pc) (11578KB)(258)    收藏

    除传统的催化、 吸附分离和离子交换外, 主客体组装化学赋予了沸石分子筛材料独特的物理化学性质和广阔的应用前景. 本文聚焦光致发光沸石分子筛复合材料, 综述了这类材料最新的研究进展, 总结了不同发光客体, 如稀土金属、 金属簇、 量子点/碳点等与沸石分子筛形成的复合材料的制备方法与组装策略, 介绍了该类复合材料的光致发光性质和潜在应用, 探究了复合材料中可能存在的量子限域、 分子间相互作用、 能量转移和电子转移等对发光的影响, 并对未来光致发光沸石分子筛复合材料的发展前景进行了展望.

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    13. 电子束敏感材料的原子尺度结构研究
    陈晓, 申博渊, 熊昊, 魏飞
    高等学校化学学报    2021, 42 (1): 133-147.   DOI: 10.7503/cjcu20200548
    摘要61)   HTML6)    PDF(pc) (60320KB)(257)    收藏

    分子筛和金属有机骨架(MOF)材料以其独特的孔道和骨架结构在催化、 储能、 干燥及净化和吸附分离等领域有着广泛应用, 对其结构的原子尺度表征对于深入理解其构效关系具有重要意义. 但其大孔道结构和有机骨架使得它们对电子束辐照极为敏感, 在常规透射电镜成像模式下结构会很快被破坏变为非晶, 从而无法获得孔道和骨架的原子排列信息. 最近发展起来的基于积分差分相位衬度扫描透射电子显微(iDPC-STEM)技术在电子敏感材料和轻元素组分成像方面展现出明显优势, 使得对多孔骨架材料及烃池物种的表征成为了可能. 本文综述了本课题组近期利用该技术对分子筛和MOF材料原子尺度结构方面的研究. 将iDPC-STEM技术应用到ZSM-5分子筛催化剂中, 实现了对该分子筛的原子级骨架结构的成像分析. 在MOF体系中, 利用该技术观察到MIL-101骨架内部有机连接体与金属节点的配位方式, 在此基础上解析了MIL-101结构中有机配体的连接和金属节点的苯环结构, 并观察了MOF的原子级表面、 界面和缺陷等局域结构特征. 最后对iDPC-STEM技术在原子尺度成像方面的应用潜力进行了总结与展望.

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    14. 取向晶种法制备沸石分子筛膜研究进展
    刘益, 刘毅
    高等学校化学学报    2021, 42 (1): 117-132.   DOI: 10.7503/cjcu20200391
    摘要50)   HTML1)    PDF(pc) (20601KB)(254)    收藏

    近年来沸石分子筛膜因在分离、 催化、 传感和防腐等研究领域具有重要的应用价值而引起广泛关注. 其中, 具有优先取向微观结构的沸石分子筛膜由于能够显著降低客体分子在膜内的扩散路径并减少膜内的晶间界缺陷密度, 成为膜分离学科的研究重点. 本文以b-轴取向MFI沸石分子筛膜为主线, 综述了国内外制备取向沸石分子筛膜的最新研究进展; 详细介绍了取向晶种法制膜工艺, 侧重总结了MFI沸石纳米片合成、 b-轴取向沸石晶种单层制备以及二次生长调控等方面的研究成果; 在深入探讨各类取向沸石分子筛膜制备策略的基础上, 分析探讨了其中存在的关键问题与解决措施, 最后对取向沸石分子筛膜的发展方向进行了展望.

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    15. 分子筛上糖类催化转化的核磁共振研究
    齐国栋, 叶晓栋, 徐君, 邓风
    高等学校化学学报    2021, 42 (1): 148-164.   DOI: 10.7503/cjcu20200500
    摘要66)   HTML1)    PDF(pc) (11684KB)(251)    收藏

    葡萄糖、 果糖和木糖等糖类是一类重要的绿色生物质资源, 其高效利用是生物质转化的重要研究方向. 具有Lewis酸性的分子筛在糖类催化转化中表现出优异的性能, 对其活性中心结构、 性质以及反应机理的认识是糖类高效转化研究中亟待解决的关键科学问题. 核磁共振是分子筛上活性中心表征和反应机理研究的重要手段. 本文讨论了先进核磁共振技术与方法在分子筛上糖类转化反应中的应用, 包括催化剂活性中心表征、 催化转化反应机理研究和催化反应产物分析3个方面, 总结了核磁共振在糖类转化反应研究中所取得的新进展并对其未来发展方向进行了展望.

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    16. 超大孔分子筛, 十年再回顾
    闻嘉丽, 张钧豪, 姜久兴
    高等学校化学学报    2021, 42 (1): 101-116.   DOI: 10.7503/cjcu20200410
    摘要59)   HTML1)    PDF(pc) (10732KB)(232)    收藏

    沸石分子筛是一类重要的具有明确孔道结构以及催化位点的结晶孔材料. 但是由于其微孔开口的本质限制了其在大分子吸附与转化方面的应用. 10年前, 西班牙ITQ研究所的Corma教授、 吉林大学于吉红教授以及本文通讯作者发表了一篇关于超大孔分子筛的历史回顾文章. 该文从超大孔分子筛的合成、 结构、 假想结构以及催化性能等方面进行了综述. 这一类材料填补了传统沸石分子筛和有序介孔材料之间的孔径缺口. 在最近10年中, 多种新型超大孔分子筛以及新颖的合成方法陆续被报道. 本文对该方向近10年中的研究进行了综合评述.

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    17. 羟基自由基在沸石分子筛合成中的作用
    王健羽, 张强, 闫文付, 于吉红
    高等学校化学学报    2021, 42 (1): 11-20.   DOI: 10.7503/cjcu20200476
    摘要128)   HTML11)    PDF(pc) (9754KB)(205)    收藏

    沸石分子筛由于具有独特的形选催化作用及可调的酸性, 已成为化学工业中最重要的固体催化材料. 沸石分子筛的合成主要基于碱性条件下的水热晶化, OH?被认为起到催化硅铝物种的解聚及聚合作用. 近年来, 研究者发现了羟基自由基加速分子筛的水热晶化机制. 通过利用紫外光照射或芬顿反应等物理或化学方法向分子筛合成体系引入羟基自由基, 可以实现沸石分子筛的加速晶化及高硅沸石分子筛的合成. 理论计算结果表明, 羟基自由基可以促进Si—O—Si 键的断裂和重新生成, 从而显著加快分子筛成核并促进硅原子进入骨架. 本综述介绍了羟基自由基在沸石分子筛晶化方面的最新研究进展, 探讨了羟基自由基的主要作用和优势, 并对沸石分子筛合成的羟基自由基路线发展前景进行了展望.

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    18. 4-氟苯基-2,3-二氢-1,5-苯并[b]硫氮杂䓬类化合物的合成、结构和抑真菌活性
    张静, 穆博帅, 吴萌, 边艳青, 李媛
    高等学校化学学报    2015, 36 (4): 687-697.   DOI: 10.7503/cjcu20140875
    摘要2181)   HTML1)    PDF(pc) (3203KB)(627)    收藏

    合成了26个4-氟苯基取代的1,5-苯并硫氮杂?类化合物2a~2z, 其结构经核磁共振波谱、 红外光谱和高分辨质谱确证. 采用抑菌圈法测试了其对白色念珠菌和新生隐球菌的抑菌活性, 结果表明, 4-(2,3-二氟苯基)/(2,5-二氟苯基)/(3,4-二氟苯基)-2,3-二氢-1,5-苯并[b]硫氮杂?(2a~2f)对新生隐球菌有较强的抑制作用, 但杂?2a~2z对白色念珠菌均无活性. 进一步考察了高活性杂?2a~2f对新生隐球菌的最小抑菌浓度(MIC, MIC80)和最小杀菌浓度(MFC), 发现其MIC和MFC远低于对照药氟康唑. 在此基础上, 对杂?2a~2f进行了初步构效关系研究, 并合成了4个系列21个杂?衍生物3a~3f, 4a~4f, 5a~5f和6a~6c. 通过考察其对新生隐球菌的抑菌效果, 证明了杂?2a~2f分子中的硫原子、 碳氮双键结构单元以及2位的甲氧/乙氧羰基是该类化合物抑真菌的必需基团.

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    19. 异质中空结构微纳材料的构建
    沈明辉, 魏延泽, 徐楠, 王祖民, 杨乃亮, 于然波, 王丹
    高等学校化学学报    2020, 41 (12): 2561-2576.   DOI: 10.7503/cjcu20200708
    摘要190)   HTML24)    PDF(pc) (18777KB)(194)    收藏

    异质中空结构是指壳层由不同成分组成的空心微纳结构. 通过对异质中空结构的表面性质和传质过程进行调控, 可以调控经过中空结构的物质及能量. 目前, 异质中空结构在太阳能转化、 气体传感、 电化学储能和药物运输等领域展示出了优异的性能, 对异质中空结构的设计与构建已成为新型多功能先进材料研究的前沿领域. 本文总结了异质中空结构的种类、 特征和性能优势, 重点描述了各类异质中空结构的制备方法, 并探讨了异质中空结构微纳材料面临的挑战及发展趋势.

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    20. 沸石分子筛催化剂在化学工业中的应用
    金少青, 孙洪敏, 杨为民
    高等学校化学学报    2021, 42 (1): 217-226.   DOI: 10.7503/cjcu20200418
    摘要69)   HTML4)    PDF(pc) (7756KB)(140)    收藏

    沸石分子筛作为重要的催化材料广泛应用于化学工业, 本文系统介绍了分子筛催化剂在石油炼制、 石油化工、 煤化工、 精细化工及环境化工等领域的工业应用, 阐述了分子筛催化剂在推动化学工业技术进步与发展上发挥的重大作用, 并对分子筛催化剂的未来发展进行了展望.

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