高等学校化学学报

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1. 吡嗪酰胺类似物的设计、合成及杀菌活性

王刚, 梁爽, 单忠刚, 英君伍, 吕亮, 李斌, 杨辉斌

高等学校化学学报 2024, 45 (10): 20240369-. DOI: 10.7503/cjcu20240369

摘要（468）

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PDF（pc）（4355KB）（5579）

以取代吡嗪酸和2-甲基-3-硝基苯酚为原料, 经4步反应合成了16个吡嗪酰胺类似物(化合物1~16), 其结构经核磁共振波谱(¹H NMR和¹³C NMR)及高分辨质谱(HRMS)确证. 杀菌活性测试结果表明, 吡嗪酰胺类似物浓度为6.25 mg/L时对玉米锈病具有优异的杀菌活性, 其中化合物4, 5, 7, 8, 15和16对玉米锈病的杀菌活性为100%. 分子对接模拟结果显示, 化合物16通过氢键与琥珀酸脱氢酶(SDH)的TRP-173相互作用, 这可以解释化合物16与目标蛋白之间可能的作用机制. 研究结果表明, 化合物16是一种具有潜在前景的杀菌剂候选物, 为进一步研究提供了参考.

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2. CuBi₂O₄/Bi₂WO₆ Z型异质结用于光电类芬顿体系下高效降解环丙沙星

王秋霞, 韩玉贵, 赵鹏, 王爽, 刘亚茹, 李轶

高等学校化学学报 2024, 45 (1): 20230370-. DOI: 10.7503/cjcu20230370

摘要（706）

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PDF（pc）（7287KB）（4506）

针对目前水环境中抗生素污染严重的问题, 使用简单的溶剂热法制备了CuBi₂O₄/Bi₂WO₆(CBWO)Z型异质结催化剂. 扫描电子显微镜分析结果表明，其结构为棒状和纳米片状. 能量色散元素图谱显示， Cu， W， Bi和O元素均匀分散在CBWO-60中；使用X射线衍射和傅里叶变换红外光谱探究了催化剂的晶体结构和化学键、官能团组成； BET表征结果证明， CBWO-60具有较高的比表面积. X射线光电子能谱（XPS）证明Cu⁺和Cu²⁺共存, 促进了芬顿（Fenton）反应的循环进行， XPS结合能的位移证明了异质结中CuBi₂O₄和Bi₂WO₆之间具有强的电子相互作用, 而不是物理混合；使用紫外⁃可见漫反射光谱和价带-X射线光电子能谱分析了异质结的能带结构；利用光致发射光谱、电化学阻抗谱和瞬态光电流响应谱探究了催化剂的电荷转移情况. 在该系列催化剂中, CBWO-60在光电类芬顿（PEF-like）体系中对环丙沙星（CIP）的降解效率最高, 90 min时, 降解效率为98.0%. 同时, 溶液初始pH在2~6范围时, 体系始终能够维持有效的CIP去除效率, 与传统芬顿体系相比, 该体系的pH应用范围得到了有效拓宽. 在PEF-like体系中, CBWO-60对喹诺酮类、磺胺类和四环素类抗生素均表现出较强的降解能力, 充分证明了CBWO-60的普适性. CBWO-60在连续5次循环实验后，对CIP仍保持87.8%的降解率, 并且反应后催化剂的晶体结构没有发生改变. 根据高效液相色谱⁃质谱的结果, 提出了CIP降解的5种可能途径.

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3. HATU介导的苯硼酸快速接枝羟丙基壳聚糖反应

李奥琪, 胡传智, 石涵, 邓明宇, 肖波, 江波

高等学校化学学报 2023, 44 (6): 20220698-. DOI: 10.7503/cjcu20220698

摘要（1114）

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PDF（pc）（1100KB）（4361）

苯硼酸(PBA)在水溶液中可与顺-1,2-二醇或1,3-二醇形成可逆共价键, 常在纳米/水凝胶中用作葡萄糖响应单元或动态交联基团. 本文提供了一种快速合成苯硼酸接枝壳聚糖衍生物(CPBA-HPCS)的方法. 以羟丙基壳聚糖(HPCS)为原料, 2-(7-偶氮苯并三氮唑)-N,N,N',N'-四甲基脲六氟磷酸酯(HATU)为缩合剂, 在二甲基亚砜(DMSO)中反应1 h即可得到在pH>8.5的水溶液中可溶的CPBA-HPCS. 采用傅里叶变换红外光谱(FTIR)和核磁共振波谱(NMR)对该衍生物结构进行验证, 并对反应动力学进行了研究, 得到了一系列不同取代度的CPBA-HPCS, 其取代度最高可达0.78. 这种新的壳聚糖衍生物在制备智能水凝胶和药物载体方面具有较好的应用前景.

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4. 分子堆叠和器件性能: 基于苯并二噻吩及其衍生物的高效小分子给体研究进展

杨可, 肖泽云, 陆仕荣, 孙宽

高等学校化学学报 2023, 44 (9): 20230123-. DOI: 10.7503/cjcu20230123

摘要（511）

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PDF（pc）（7096KB）（3541）

有机全小分子太阳能电池由于具备结构精确和批次差异小的特点, 有广阔的应用前景, 近年来该领域的发展备受关注. 本文回顾了基于苯并二噻吩(BDT)及其衍生物的小分子给体的发展. 基于分子结构、堆叠特性和器件性能之间的关系, 分析了小分子BDT系列的成功案例, 旨在阐明分子结构、分子聚集和器件性能之间的联系, 为未来高效分子的设计提供参考.

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5. 植物RNA修饰的功能及分析方法

唐潇萌, 袁必锋, 冯钰锜

高等学校化学学报 2023, 44 (3): 20220265-. DOI: 10.7503/cjcu20220265

摘要（704）

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PDF（pc）（3104KB）（3440）

除经典碱基外, RNA中还包含许多化学修饰. 迄今, 已经在生命体的三域系统中鉴定出超过150种RNA修饰类型. 这些RNA修饰不改变RNA的序列, 但会改变其结构和生化特性, 从而调节基因的时空表达. RNA修饰作为表观遗传学研究的一个重要领域, 在调控植物的生长发育和胁迫应激中起到至关重要的作用. 近年来, 随着分析技术, 特别是RNA修饰测序技术的不断进步, 对植物RNA修饰的功能和机制获得了深入的认识. 本文主要介绍了植物RNA修饰的功能, 总结了针对这些植物中RNA修饰的分析方法, 以便为今后系统地开展植物中RNA修饰的研究提供参考.

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6. 分裂内含肽：一种高效的无痕多肽片段连接工具

韩东阳, 任宇祥, 杨子毅, 黄赫, 郑基深

高等学校化学学报 2023, 44 (10): 20230188-. DOI: 10.7503/cjcu20230188

摘要（1750）

HTML （94）

PDF（pc）（5394KB）（2872）

分裂内含肽通过剪接反应实现多肽片段的连接，具有高效且无痕的特点，受到了广泛关注. 本文基于分裂内含肽的结构特征与剪接反应过程，结合近年来关于分裂内含肽性能优化和应用研究进展进行了综合评述，揭示其作为一种日渐成熟的蛋白质工程化技术在蛋白质化学合成领域的前景，并简要分析了目前分裂内含肽工具面临的问题与挑战，并对可能的解决方案进行了展望.

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7. 偶氮四唑钾盐的绿色电合成反应耦合WS₂纳米片催化电解水制氢

姚田浩, 马语和, 柳博龙, 马玉强, 张聪, 李嘉辰, 马海霞

高等学校化学学报 2023, 44 (12): 20230347-. DOI: 10.7503/cjcu20230347

摘要（619）

HTML （9）

PDF（pc）（5908KB）（2604）

析氧反应(OER)作为动力学缓慢的四电子多步骤反应过程, 限制了电催化水分解制氢的反应速率, 降低了电催化水分解制氢的整体效率, 以热力学更有利的有机含能材料氧化反应替代OER与析氢反应(HER)耦合, 在降低槽压制得氢气的同时能得到高附加值的化工产品. 本文建立了一种新的耦合体系, 在阳极侧制备含能离子盐[偶氮四唑钾盐(K₂AZT)]的同时, 阴极侧以碳布负载的二硫化钨纳米片(CC@WS₂ NSs)作为HER催化剂促进H₂的形成. 该体系仅需要1.65 V的槽电压即可达到10 mA/cm ²的电流密度, 相比于CC@WS₂ NSs/CF全解水体系(1.87 V)降低了220 mV. 耦合体系在至少15 h内保持平稳运行, 表现出优异的稳定性能. 通过绿色安全的电化学法制备含能化合物避免了传统有机合成方法高能耗、高风险和高成本等问题, 为安全生产含能材料提供了新的合成策略.

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8. 溶剂效应对Pt/MIL-100(Fe)催化肉桂醛选择性加氢性能的影响

蔡佳霓, 刘颖雅, 孙志超, 王瑶, 王安杰

高等学校化学学报 2024, 45 (2): 20230442-. DOI: 10.7503/cjcu20230442

摘要（473）

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PDF（pc）（3974KB）（2467）

采用绿色环保的方法制备了MIL-100(Fe), 通过双溶剂浸渍法将Pt纳米颗粒限域在MIL-100(Fe)的孔笼内部, 经过盐酸质子化和甲醛还原制备出具有加氢中心及Lewis酸中心的双功能催化剂Pt/MIL-100(Fe). 以肉桂醛选择性加氢为探针反应评价其催化性能, 在60 ℃和1 MPa的最优条件下反应2 h, 肉桂醛转化率为88.3%, 肉桂醇选择性为84.9%. 通过比较Cr, Al和Fe 3种金属中心的Pt/MIL-100催化肉桂醛加氢制肉桂醇及糠醛加氢制糠醇的反应性能发现, Fe中心有利于C=O加氢. 重点研究了反应体系中水含量对肉桂醛选择性加氢反应的影响. 表征和静态吸附实验结果表明，除去Pt/MIL-100(Fe)孔笼中的游离水有利于肉桂醛在孔道内直接富集, 肉桂醛转化率提高; 除去金属Fe簇上的络合水有利于肉桂醛C=O基团的吸附, 肉桂醇选择性提高. 在最优条件下, Pt/MIL-100(Fe)经过5次循环后, 催化性能基本不变； X射线粉末衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)及低温氮气吸附结果表明反应后催化剂结构仍保持稳定.

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9. 检测核酸表观遗传修饰的测序方法

方鑫, 赵瑞奇, 莫婧, 王雅芬, 翁小成

高等学校化学学报 2023, 44 (3): 20220342-. DOI: 10.7503/cjcu20220342

摘要（982）

HTML （44）

PDF（pc）（9770KB）（2330）

生物个体中的所有体细胞享有相同的遗传信息, 但具有不同的RNA表达亚群和蛋白组, 在特定的时间, 实际上只有部分基因被表达并执行其功能. 近年来, 表观遗传学研究的突破在一定程度上帮助人们理解了基因表达的调控. DNA、 RNA 和蛋白质这3类生物大分子在合成后都会进行化学修饰, 这些修饰几乎涉及所有生物过程的调控. 迄今, 已经在DNA和RNA中分别鉴定出超过17种和160种化学修饰, 对DNA和RNA修饰的各种生物学功能的研究兴趣推动了表观基因组学和表观转录组学前沿领域的发展. 开发化学和生物学工具来检测基因组或转录组中的特定修饰是表观基因组学和表观转录组学研究的关键, 本文综述了一些常见的核酸修饰的高通量测序方法, 提出现有方法中的一些瓶颈以及可能的创新方法.

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10. 二维核磁在有机光伏中的应用

陈虹汝, 白阳, 周秋菊, 张志国

高等学校化学学报 2023, 44 (7): 20230104-. DOI: 10.7503/cjcu20230104

摘要（559）

HTML （17）

PDF（pc）（8803KB）（2275）

二维核磁技术(2D NMR)在复杂有机化合物结构的解析上起到重要作用. 通过分析2D NMR谱图关联信号可以得到分子内和分子间的相互作用信息. 有机光伏器件活性层材料之间相互作用的研究非常重要. 这种相互作用不仅可以用来分析活性层材料的聚集行为, 也可以用来分析活性层在加入第三组分后形貌及稳定性的变化, 为器件性能的研究提供强有力的工具. 本文对二维核磁技术进行了相关介绍；总结了有机光伏领域中使用2D NMR研究分子间相互作用的相关工作；最后, 展望了该技术的未来发展.

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11. 高等学校化学学报2023年第44卷第6期封面和目次

高等学校化学学报 2023, 44 (6): 1-6.

摘要（338）

PDF（pc）（53746KB）（2185）

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12. 聚赖氨酸抗菌肽改性明胶多功能水凝胶的构建与应用

江云静, 黄童黛, 曹玉玉, 白荣先, 吴杰, 王祖曦, 孙红梅

高等学校化学学报 2024, 45 (1): 20230312-. DOI: 10.7503/cjcu20230312

摘要（922）

HTML （35）

PDF（pc）（7288KB）（1960）

将ε-聚赖氨酸(EPL)抗菌肽接枝到明胶上, 合成ε-聚赖氨酸改性明胶(GEL-E)后, 以GEL-E、羧甲基壳聚糖(CMC)和氧化硫酸软骨素(OCS)为原料, 制备了一种具有可注射性、自愈合性及抗菌性的多功能快速凝胶化水凝胶——GEL-E/CMC/OCS水凝胶. 该水凝胶具有较高的储能模量、弹性形变性能、自愈合性能、可注射性能以及抗菌性能. 将甘草酸二钾(DG)载入水凝胶, 赋予水凝胶抗炎特性以及促伤口愈合能力. 初步评价了水凝胶的释药行为. 结果表明, 药物释放可达100%. 同时, 评价了载药后水凝胶的细胞相容性以及促细胞迁移能力, 发现水凝胶对细胞的毒性很低, 且可以促进细胞迁移. 研究结果表明, 该水凝胶具有良好的力学性能、生物相容性以及促细胞迁移能力, 在促进伤口愈合领域具有广阔的应用前景.

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13. 基于四氰基受体单元的高效近红外热激活延迟荧光

王霄靖, 刘艺霞, 李阳, 杨陈宗, 冯敏强, 樊健

高等学校化学学报 2023, 44 (12): 20230274-. DOI: 10.7503/cjcu20230274

摘要（517）

HTML （37）

PDF（pc）（2629KB）（1931）

以二吡啶并吩嗪为受体单元, 三苯胺(TPA)为给体单元, 设计合成了近红外(NIR)热激活延迟荧光(TADF)材料11,12-双[4-(二苯基氨基)苯基]联吡啶[3,2-a:2',3'-c]吩嗪-3,6,10,13-四甲腈(FCNPZ-TPA). 在FCNPZ-TPA分子的受体单元上引入4个氰基增加了受体单元的吸电子能力. 考虑到TPA具有优异的给电子能力, 将强给体-强受体单元同时引入分子骨架中, 使得FCNPZ-TPA的发射波长红移到近红外区域. 另外, 给体(D)和受体(A)单元之间空间位阻导致FCNPZ-TPA具有扭曲D-A分子构型, 从而实现了较小的单线态-三线态能级差(ΔE_ST). 得益于FCNPZ-TPA分子刚性骨架以及较小的ΔE_ST, 当FCNPZ-TPA掺杂在主体4,4'-二(9-咔唑)联苯中时, 该有机支光二极管器件在发射波长为742 nm处实现了8.01%的最大外量子效率(EQE).

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14. 电催化氧化木质素解聚: 温和高效的生物质增值策略

徐佳宁, 白文静, 楼雨寒, 于海鹏, 窦烁

高等学校化学学报 2023, 44 (5): 20220749-. DOI: 10.7503/cjcu20220749

摘要（1551）

HTML （52）

PDF（pc）（5356KB）（1805）

木质素是一种天然可再生芳香族聚合物, 通过催化反应过程可实现其解聚制备芳香族化学品, 其高附加值转化对实现生物燃料、精细化学品和大宗化学品的绿色生产具有重要意义. 其中, 电催化氧化解聚为木质素的高值化利用提供了一种高效节能途径. 凭借电催化过程中电位或电流易于调节的特性, 可实现产物的选择性和反应物转化率的有效调控. 但实现木质素的可控降解, 首先需对其解聚机理充分了解掌握. 其中, 由催化剂、电解质和催化反应池等组成的电催化系统均需合理设计. 本文以木质素解聚过程中C—C键和C—O键的断裂机理为基础, 综合评述了近年来木质素及其模型化合物在电催化氧化制备芳香族单体过程中不同的断键机制, 总结了自由基中间体在C—O和C—C键的高选择性断裂中发挥的决定作用. 最后, 展望了电催化木质素解聚的发展前景以及面临的挑战.

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15. g-C₃N₄/TiO₂-PVDF光响应膜界面实现高效油水分离: 不同暴露晶面诱导的渗透性和选择性差异及性能

祖鹏, 袁鹏程, 王曙光, 孙雪菲

高等学校化学学报 2023, 44 (6): 20230085-. DOI: 10.7503/cjcu20230085

摘要（561）

HTML （7）

PDF（pc）（7812KB）（1694）

油滴堵塞导致的膜污染问题限制了膜技术在油水分离中的应用, 构建选择性分离油水混合液的功能界面是实现高效油水分离的重要途径. 本文制备了TiO₂(001)和(101)晶面暴露的g-C₃N₄/TiO₂-PVDF(聚偏氟乙烯膜)光催化膜, 研究了不同暴露晶面对油水分离效果的影响及作用过程. 结果显示, 光照射下, TiO₂(001)晶面赋予了g-C₃N₄/TiO₂(001)-PVDF膜优异的超亲水和水下超疏油特性, 与TiO₂(101)晶面暴露的膜相比, g-C₃N₄/ TiO₂(001)-PVDF膜具有更优异的油水分离性能. g-C₃N₄/TiO₂(001)PVDF膜在可见光照射下, 纯水通量达到2002.9 L·m^‒2·h^‒1, 较g-C₃N₄/TiO₂(101)-PVDF膜提升了60.8%, 较黑暗条件下提升了47.1%; 对5种不同油类物质的截留效率均>99%, 且保持420.4~665.2 L·m^‒2·h^‒1的高渗透通量. 而g-C₃N₄/TiO₂(101)-PVDF膜截留效率最高仅有61.8%, 且渗透通量不足200 L·m^‒2·h^‒1. 通过瞬态光电流响应和电子顺磁共振技术探究了不同晶面暴露光催化膜的作用机理. 结果表明, g-C₃N₄/TiO₂(001)-PVDF膜的光响应电流更强且羟基自由基产量更多. g-C₃N₄/ TiO₂(001)-PVDF膜经过长达360 min的连续实验, 渗透通量依然有264 L·m^‒2·h^‒1; 8次循环再生实验中始终保持高截留效率和渗透通量.

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16. 固态锂金属电池中原位聚合电解质的研究进展

徐攀, 孔伟进, 黄雪妍, 孙硕, 黄文泽, 赵辰孜

高等学校化学学报 2023, 44 (5): 20220670-. DOI: 10.7503/cjcu20220670

摘要（844）

HTML （39）

PDF（pc）（10238KB）（1659）

在下一代电池体系中, 固态金属锂电池具有高能量密度潜力, 同时有望避免目前电池面临的燃烧、爆炸等安全隐患. 其中, 固态电解质和电极材料之间的固-固界面接触差是其实用化面临的重要挑战. 近年来, 经电池内部原位聚合反应制得的原位聚合电解质用于固态锂金属电池具备界面一体化提升固-固界面相容性、抑制枝晶的形成、抑制正极过渡金属离子/多硫化物/氧化还原介质的溶解/穿梭并提升电池电化学性能多种优势. 本文首先讨论了聚合电解质的反应机理, 然后分析了电池内部常见电解质的原位聚合原理, 总结了固态锂金属电池中原位聚合电解质的最新研究进展. 最后, 对未来原位聚合电解质的发展方向和商业化应用进行了展望.

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17. 无定形FePO₄作为钠离子电池正极材料的研究进展

盛心茹, 张壮壮, 丁唐婧, 廖家英, 周小四

高等学校化学学报 2023, 44 (5): 20220724-. DOI: 10.7503/cjcu20220724

摘要（941）

HTML （33）

PDF（pc）（1386KB）（1652）

随着能源与环境问题的日益加剧, 发展绿色能源存储与转化技术变得越来越重要. 作为一种环境友好型储能器件, 钠离子电池的快速发展激发了对高性能正极材料的需求. 在各类正极材料中, 无定形磷酸铁 (FePO₄)因其较高的理论比容量和优异的电化学可逆性而受到了广泛关注. 基于此, 本文综合评述了无定形 FePO₄作为钠离子电池正极材料的研究进展. 首先, 介绍了无定形FePO₄的基本特征及其应用; 然后, 系统总结了其常见的合成方法, 如模板法、水热法等; 介绍了增强无定形FePO₄储钠性能的策略, 强调了形貌结构和性能之间的紧密联系; 最后, 对该领域进行了总结与展望.

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18. 有机太阳能电池专刊

李永舫, 陈红征, 朱晓张, 何凤

高等学校化学学报 2023, 44 (9): 1-4.

摘要（546）

PDF（pc）（1427KB）（1616）

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