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    1. 吡嗪酰胺类似物的设计、 合成及杀菌活性
    王刚, 梁爽, 单忠刚, 英君伍, 吕亮, 李斌, 杨辉斌
    高等学校化学学报    2024, 45 (10): 20240369-.   DOI: 10.7503/cjcu20240369
    摘要314)   HTML14)    PDF(pc) (4355KB)(5467)    收藏

    以取代吡嗪酸和2-甲基-3-硝基苯酚为原料, 经4步反应合成了16个吡嗪酰胺类似物(化合物1~16), 其结构经核磁共振波谱(1H NMR和13C NMR)及高分辨质谱(HRMS)确证. 杀菌活性测试结果表明, 吡嗪酰胺类似物浓度为6.25 mg/L时对玉米锈病具有优异的杀菌活性, 其中化合物4, 5, 7, 8, 1516对玉米锈病的杀菌活性为100%. 分子对接模拟结果显示, 化合物16通过氢键与琥珀酸脱氢酶(SDH)的TRP-173相互作用, 这可以解释化合物16与目标蛋白之间可能的作用机制. 研究结果表明, 化合物16是一种具有潜在前景的杀菌剂候选物, 为进一步研究提供了参考.

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    2. 基于多重动态共价键的环氧类玻璃网络的制备与性能
    杨伟明, 席澳千, 杨斌, 曾艳宁
    高等学校化学学报    2022, 43 (11): 20220308-.   DOI: 10.7503/cjcu20220308
    摘要561)   HTML25)    PDF(pc) (8349KB)(2405)    收藏

    以三羟甲基丙烷三缩水甘油醚(TTE)为基体, 2,2′-(1,4-亚苯基)-双[4-硫醇1,3,2-二氧杂戊烷](BDB)和3,3-二硫代二丙酸(DTDPA)为交联剂, 通过环氧-巯基“点击”反应和环氧-羧酸酯化反应, 制备了基于多重动态共价键(硼酸酯键、 二硫键和酯键)的环氧类玻璃网络. 利用红外光谱和拉曼光谱对其结构进行了表征, 结果表明, 环氧类玻璃中不仅存在硼酸酯键、 二硫键和酯键, 还存在可逆氢键, 并且大量氢键的存在能提高环氧类玻璃的交联度. 对所得环氧网络的热稳定性、 热机械性能和力学性能进行了测试, 并对基于多重动态共价键环氧网络进行了自修复、 焊接、 形状记忆和再加工能力测试. 结果表明, 在80 ℃下可实现网络的完全自修复、 再加工与焊接, 且焊接后样品的力学性能(拉伸强度)恢复率在80%以上, 具有优异的功能性.

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    3. 高等学校化学学报2023年第44卷第6期封面和目次
    高等学校化学学报    2023, 44 (6): 1-6.  
    摘要261)      PDF(pc) (53746KB)(2113)    收藏
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    4. 偶氮四唑钾盐的绿色电合成反应耦合WS2纳米片催化电解水制氢
    姚田浩, 马语和, 柳博龙, 马玉强, 张聪, 李嘉辰, 马海霞
    高等学校化学学报    2023, 44 (12): 20230347-.   DOI: 10.7503/cjcu20230347
    摘要459)   HTML9)    PDF(pc) (5908KB)(1914)    收藏

    析氧反应(OER)作为动力学缓慢的四电子多步骤反应过程, 限制了电催化水分解制氢的反应速率, 降低了电催化水分解制氢的整体效率, 以热力学更有利的有机含能材料氧化反应替代OER与析氢反应(HER)耦合, 在降低槽压制得氢气的同时能得到高附加值的化工产品. 本文建立了一种新的耦合体系, 在阳极侧制备含能离子盐[偶氮四唑钾盐(K2AZT)]的同时, 阴极侧以碳布负载的二硫化钨纳米片(CC@WS2 NSs)作为HER催化剂促进H2的形成. 该体系仅需要1.65 V的槽电压即可达到10 mA/cm 2的电流密度, 相比于CC@WS2 NSs/CF全解水体系(1.87 V)降低了220 mV. 耦合体系在至少15 h内保持平稳运行, 表现出优异的稳定性能. 通过绿色安全的电化学法制备含能化合物避免了传统有机合成方法高能耗、 高风险和高成本等问题, 为安全生产含能材料提供了新的合成策略.

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    5. 金属-有机框架基材料在二氧化碳光催化转化中的应用
    赵盈喆, 张建玲
    高等学校化学学报    2022, 43 (7): 20220223-.   DOI: 10.7503/cjcu20220223
    摘要803)   HTML29)    PDF(pc) (4990KB)(1524)    收藏

    将大气中的二氧化碳(CO2)转化为燃料或高附加值化学品是降低大气中CO2含量、 减缓温室效应的有效途径之一. 光催化CO2化学转化条件温和, 能耗低, 在CO2转化中占有重要地位. 金属-有机框架(MOF)基材料由于具有比表面积大、 光电性质优良和可调节性强等特点, 是CO2光催化转化的常用催化剂之一. 本文综合评述了近两年MOF基材料在光催化CO2还原反应、 CO2环加成反应和CO2羧基化反应中的应用, 阐释了MOF基材料在CO2光催化转化中的优势和局限性, 并展望了其未来发展.

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    6. 无定形FePO4作为钠离子电池正极材料的研究进展
    盛心茹, 张壮壮, 丁唐婧, 廖家英, 周小四
    高等学校化学学报    2023, 44 (5): 20220724-.   DOI: 10.7503/cjcu20220724
    摘要678)   HTML24)    PDF(pc) (1386KB)(1470)    收藏

    随着能源与环境问题的日益加剧, 发展绿色能源存储与转化技术变得越来越重要. 作为一种环境友好型储能器件, 钠离子电池的快速发展激发了对高性能正极材料的需求. 在各类正极材料中, 无定形磷酸铁 (FePO4)因其较高的理论比容量和优异的电化学可逆性而受到了广泛关注. 基于此, 本文综合评述了无定形 FePO4作为钠离子电池正极材料的研究进展. 首先, 介绍了无定形FePO4的基本特征及其应用; 然后, 系统总结了其常见的合成方法, 如模板法、 水热法等; 介绍了增强无定形FePO4储钠性能的策略, 强调了形貌结构和性能之间的紧密联系; 最后, 对该领域进行了总结与展望.

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    7. HATU介导的苯硼酸快速接枝羟丙基壳聚糖反应
    李奥琪, 胡传智, 石涵, 邓明宇, 肖波, 江波
    高等学校化学学报    2023, 44 (6): 20220698-.   DOI: 10.7503/cjcu20220698
    摘要810)   HTML21)    PDF(pc) (1100KB)(1439)    收藏

    苯硼酸(PBA)在水溶液中可与顺-1,2-二醇或1,3-二醇形成可逆共价键, 常在纳米/水凝胶中用作葡萄糖响应单元或动态交联基团. 本文提供了一种快速合成苯硼酸接枝壳聚糖衍生物(CPBA-HPCS)的方法. 以羟丙基壳聚糖(HPCS)为原料, 2-(7-偶氮苯并三氮唑)-N,N,N',N'-四甲基脲六氟磷酸酯(HATU)为缩合剂, 在二甲基亚砜(DMSO)中反应1 h即可得到在pH>8.5的水溶液中可溶的CPBA-HPCS. 采用傅里叶变换红外光谱(FTIR)和核磁共振波谱(NMR)对该衍生物结构进行验证, 并对反应动力学进行了研究, 得到了一系列不同取代度的CPBA-HPCS, 其取代度最高可达0.78. 这种新的壳聚糖衍生物在制备智能水凝胶和药物载体方面具有较好的应用前景.

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    8. 有机太阳能电池专刊
    李永舫, 陈红征, 朱晓张, 何凤
    高等学校化学学报    2023, 44 (9): 1-4.  
    摘要460)      PDF(pc) (1427KB)(1433)    收藏
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    9. 可见光驱动丰产金属卟啉类配合物催化的二氧化碳选择性还原反应
    邱丽琪, 姚向阳, 何良年
    高等学校化学学报    2022, 43 (7): 20220064-.   DOI: 10.7503/cjcu20220064
    摘要1125)   HTML46)    PDF(pc) (8391KB)(1402)    收藏

    随着能源短缺和环境问题日益突出, 寻找清洁和可再生能源来替代化石燃料是本世纪科学家面临的最紧迫的任务之一. 为了实现我国“双碳”战略目标, 利用太阳能将二氧化碳(CO2)转化为清洁燃料和化学品是实现社会可持续发展的途径之一. 催化剂是CO2光还原技术的核心组成部分, 其可以吸附气态CO2分子, 在可见光照射下将CO2还原为一氧化碳(CO)、 甲酸(HCOOH)、 甲醇(CH3OH)或甲烷(CH4)等能源小分子. 目前, 新型CO2还原光催化体系的开发取得了很好的进展. 本文综合评述了近年来均相及非均相丰产金属卟啉类催化剂在光催化CO2还原中的研究进展, 并对在金属卟啉均相催化剂作用下, CO2光还原为CO或CH4的反应机理分别进行了介绍, 还讨论了金属卟啉基多孔有机聚合物与卟啉有机金属框架在光催化CO2方面的重要应用. 最后, 对可见光驱动卟啉类金属配合物催化的CO2还原的发展前景进行了展望.

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    10. CO2参与电化学构筑C—N键制备重要化学品
    王茹涵, 贾顺涵, 吴丽敏, 孙晓甫, 韩布兴
    高等学校化学学报    2022, 43 (7): 20220395-.   DOI: 10.7503/cjcu20220395
    摘要597)   HTML30)    PDF(pc) (5957KB)(1337)    收藏

    CO2是主要的温室气体, 同时也是重要的C1资源. 通过构筑C—N键制备重要化学品在化工、 生物合成及医药等领域应用广泛. 近年来, 随着碳中和与绿色化学理念的不断深化, 电化学构筑C—N键的策略也因其环保、 低碳、 简单及绿色等优势而受到关注. 同时, 由于化石燃料不断消耗带来的资源与环境问题, 重要化学品及燃料的绿色合成也成为科技发展战略中的重中之重. 本文归纳了CO2参与构建C—N键制备重要化学品方面的研究进展; 从催化体系构建、 反应过程和机理的角度对电化学合成尿素、 酰胺和胺进行了综述; 最后针对目前研究中面临的挑战, 对这一领域的未来发展进行了展望.

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    11. 可见光促进二氧化碳参与的羧基化反应
    张振, 邓煜, 张琴芳, 余达刚
    高等学校化学学报    2022, 43 (7): 20220255-.   DOI: 10.7503/cjcu20220255
    摘要1999)   HTML105)    PDF(pc) (11197KB)(1307)    收藏

    二氧化碳是众所周知的温室气体, 也是重要的C1资源, 利用二氧化碳合成高附加值化合物具有重要意义. 其中, 羧酸类化合物广泛存在于天然产物、 药物、 日化品及工业原料中, 是一类非常重要的化合物. 因此, 利用二氧化碳合成羧酸类化合物是一个重要的研究方向; 另一方面, 由于二氧化碳反应活性低, 其转化通常需要高温等苛刻条件. 为解决该问题, 人们利用可见光作为能量来源, 可以在温和条件下实现二氧化碳的高效转化. 鉴于该方向近年来的蓬勃发展, 本文主要对可见光促进二氧化碳参与的羧基化反应进行介绍和总结, 按烯烃、 炔烃、 醛酮、 亚胺和(类)卤代物等重要的化工原料分类阐述, 并将各个反应的特点和机理将作为阐述的重点. 本文也对该领域的未来发展方向进行了展望, 希望为该领域的进一步发展提供参考.

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    12. 表面覆盖型AuNPs@PNIPAM复合粒子的制备及催化性能
    闫雨甜, 吴思, 常康康, 夏宇正, 陈晓农, 石淑先
    高等学校化学学报    2023, 44 (4): 20220636-.   DOI: 10.7503/cjcu20220636
    摘要352)   HTML15)    PDF(pc) (5605KB)(1302)    收藏

    金纳米粒子(AuNPs)表面能高, 在水中极易团聚, 使其应用受限. 本文采用物理共混法, 将带有正电荷的温敏聚(N-异丙基丙烯酰胺)(PNIPAM)微凝胶与带负电荷的AuNPs混合, 经自组装制备了微凝胶表面覆盖AuNPs的有机-金属复合粒子AuNPs@PNIPAM. 该复合粒子不仅具有很好的分散稳定性, 而且其粒子的分散液具有温度比色性, 在25 ℃→50 ℃→25 ℃的温度变化过程中呈现“红→紫→红”的可逆颜色变化. 通过对硝基苯酚(4-NP)的还原反应, 研究了复合粒子的催化性能. 结果表明, 复合粒子具有受温度调控的催化能力, 随温度升高催化性能呈现先降后升的趋势. 与文献报道的类似材料相比, AuNPs@PNIPAM复合粒子同时具有温度比色性和催化性能.

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    13. 二氧化碳电还原制草酸研究进展
    宋德文, 汪明旺, 王亚旎, 焦振梅, 宁汇, 吴明铂
    高等学校化学学报    2022, 43 (7): 20220248-.   DOI: 10.7503/cjcu20220248
    摘要1483)   HTML107)    PDF(pc) (4807KB)(1267)    收藏

    近年来, 二氧化碳过量排放所引发的全球变暖等气候问题引起了全世界的广泛关注, 碳减排已成为人类社会可持续发展面临的共同挑战. 利用电化学方法将二氧化碳转化为高附加值化学品是实现碳减排和二氧化碳高附加值利用的理想途径之一, 但仍面临能耗高、 二氧化碳转化率低、 产物选择性差和难分离等问题. 本文以电还原二氧化碳制草酸为例, 从反应机理、 催化剂、 电解液、 催化电极及反应器等方面介绍该反应的研究进展, 对当前二氧化碳电还原制草酸存在的关键问题进行了分析, 并对其未来研究方向进行了展望.

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    14. g-C3N4/TiO2-PVDF光响应膜界面实现高效油水分离: 不同暴露晶面诱导的渗透性和选择性差异及性能
    祖鹏, 袁鹏程, 王曙光, 孙雪菲
    高等学校化学学报    2023, 44 (6): 20230085-.   DOI: 10.7503/cjcu20230085
    摘要392)   HTML7)    PDF(pc) (7812KB)(1245)    收藏

    油滴堵塞导致的膜污染问题限制了膜技术在油水分离中的应用, 构建选择性分离油水混合液的功能 界面是实现高效油水分离的重要途径. 本文制备了TiO2(001)和(101)晶面暴露的g-C3N4/TiO2-PVDF(聚偏氟乙 烯膜)光催化膜, 研究了不同暴露晶面对油水分离效果的影响及作用过程. 结果显示, 光照射下, TiO2(001)晶 面赋予了g-C3N4/TiO2(001)-PVDF膜优异的超亲水和水下超疏油特性, 与TiO2(101)晶面暴露的膜相比, g-C3N4/ TiO2(001)-PVDF膜具有更优异的油水分离性能. g-C3N4/TiO2(001)PVDF膜在可见光照射下, 纯水通量达到2002.9 L·m‒2·h‒1, 较g-C3N4/TiO2(101)-PVDF膜提升了60.8%, 较黑暗条件下提升了47.1%; 对5种不同油类物质的截留效率均>99%, 且保持420.4~665.2 L·m‒2·h‒1的高渗透通量. 而g-C3N4/TiO2(101)-PVDF膜截留效率最高仅有61.8%, 且渗透通量不足200 L·m‒2·h‒1. 通过瞬态光电流响应和电子顺磁共振技术探究了不同晶面暴露光催化膜的作用机理. 结果表明, g-C3N4/TiO2(001)-PVDF膜的光响应电流更强且羟基自由基产量更多. g-C3N4/ TiO2(001)-PVDF膜经过长达360 min的连续实验, 渗透通量依然有264 L·m‒2·h‒1; 8次循环再生实验中始终保持高截留效率和渗透通量.

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    15. 分裂内含肽: 一种高效的无痕多肽片段连接工具
    韩东阳, 任宇祥, 杨子毅, 黄赫, 郑基深
    高等学校化学学报    2023, 44 (10): 20230188-.   DOI: 10.7503/cjcu20230188
    摘要992)   HTML53)    PDF(pc) (5394KB)(1155)    收藏

    分裂内含肽通过剪接反应实现多肽片段的连接, 具有高效且无痕的特点, 受到了广泛关注. 本文基于分裂内含肽的结构特征与剪接反应过程, 结合近年来关于分裂内含肽性能优化和应用研究进展进行了综合评述, 揭示其作为一种日渐成熟的蛋白质工程化技术在蛋白质化学合成领域的前景, 并简要分析了目前分裂内含肽工具面临的问题与挑战, 并对可能的解决方案进行了展望.

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    16. 金属-有机框架衍生中空超级结构的研究进展: 合成与应用
    邹莹莹, 张超琪, 袁玲, 刘超, 余承忠
    高等学校化学学报    2023, 44 (1): 20220613-.   DOI: 10.7503/cjcu20220613
    摘要619)   HTML37)    PDF(pc) (27446KB)(1149)    收藏

    金属-有机框架(MOF)衍生功能材料的合理设计对于其应用具有重要意义. 以简单MOF衍生物为基本单元组装成中空超级结构(HSSs)是提升材料性能的有效策略. 目前关于MOF衍生物的综合评述已有诸多报道, 然而鲜少针对HSSs的构筑和应用. 本文系统总结了MOF衍生HSSs相关研究的最新进展. 首先, 根据结构差异将MOF衍生HSSs分为5种类型; 其次, 总结了由MOF衍生物构建HSSs的策略, 着重阐述如何设计MOF前驱体和选择转化条件; 随后, 展示了MOF衍生HSSs在能源和催化相关领域的一些应用; 最后, 提出了MOF衍生HSSs研究领域所面临的挑战和机遇, 旨在为MOF衍生材料的结构设计和性能强化提供一些思路.

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    17. 可控自组装DNA折纸结构作为药物载体的研究进展
    仵宇帅, 尚颖旭, 蒋乔, 丁宝全
    高等学校化学学报    2022, 43 (8): 20220179-.   DOI: 10.7503/cjcu20220179
    摘要847)   HTML54)    PDF(pc) (9692KB)(1145)    收藏

    在过去的几十年里, DNA纳米技术作为一种快速发展的可控自组装技术, 使人们能构建出各种复杂的纳米结构. DNA折纸结构具备可编程性、 空间可寻址性、 易修饰性及良好的生物相容性等多种优越的特性, 这些优异的性质使其在药物递送方面具有广阔的应用前景. 本文总结了近年来可控自组装DNA折纸结构作为药物递送系统的研究进展, 展望了DNA折纸纳米载体未来的发展方向, 并讨论了该领域面临的挑战和可能的解决方法.

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    18. 聚赖氨酸抗菌肽改性明胶多功能水凝胶的构建与应用
    江云静, 黄童黛, 曹玉玉, 白荣先, 吴杰, 王祖曦, 孙红梅
    高等学校化学学报    2024, 45 (1): 20230312-.   DOI: 10.7503/cjcu20230312
    摘要647)   HTML32)    PDF(pc) (7288KB)(1140)    收藏

    ε-聚赖氨酸(EPL)抗菌肽接枝到明胶上, 合成ε-聚赖氨酸改性明胶(GEL-E)后, 以GEL-E、 羧甲基壳聚糖(CMC)和氧化硫酸软骨素(OCS)为原料, 制备了一种具有可注射性、 自愈合性及抗菌性的多功能快速凝胶化水凝胶——GEL-E/CMC/OCS水凝胶. 该水凝胶具有较高的储能模量、 弹性形变性能、 自愈合性能、 可注射性能以及抗菌性能. 将甘草酸二钾(DG)载入水凝胶, 赋予水凝胶抗炎特性以及促伤口愈合能力. 初步评价了水凝胶的释药行为. 结果表明, 药物释放可达100%. 同时, 评价了载药后水凝胶的细胞相容性以及促细胞迁移能力, 发现水凝胶对细胞的毒性很低, 且可以促进细胞迁移. 研究结果表明, 该水凝胶具有良好的力学性能、 生物相容性以及促细胞迁移能力, 在促进伤口愈合领域具有广阔的应用前景.

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    19. Co3O4/UiO-66@α-Al2O3陶瓷膜对VOCs废气的分离催化性能
    姜宏斌, 代文臣, 张娆, 徐晓晨, 陈捷, 杨光, 杨凤林
    高等学校化学学报    2022, 43 (6): 20220025-.   DOI: 10.7503/cjcu20220025
    摘要326)   HTML9)    PDF(pc) (7193KB)(1124)    收藏

    α-Al2O3为支撑层, UiO-66为分离层, Co3O4为催化层, 构建了Co3O4/UiO-66@α-Al2O3陶瓷膜.对其形貌结构进行了表征, 并研究了其对挥发性有机物(VOCs)的分离催化性能. 结果表明, 该陶瓷膜对喷涂行业废气中苯与吡啶两种主要成分体现出良好的分离性, 透过侧的气体中吡啶与苯的摩尔浓度比值可由给料侧的1提高至17; 体系中引入臭氧后, 给料侧苯的浓度明显降低, 其去除率可达到89%. 透过侧的吡啶去除率仅为27%, 得到了较大程度的保留, 剩余的吡啶经收集后可进行单独的深度处理. Co3O4/UiO-66@α-Al2O3陶瓷膜在对喷涂行业废气中苯成分高效降解的同时, 能够有效解决喷涂行业废气处理过程中氮氧化物的排放问题, 有望成为喷涂行业废气预处理工艺的理想选择.

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    20. 直接Z型In2SSe/Sb范德华异质结光催化水分解的第一性原理研究
    曹圣哲, 黄欣, 杨志红
    高等学校化学学报    2023, 44 (8): 20230145-.   DOI: 10.7503/cjcu20230145
    摘要365)   HTML11)    PDF(pc) (5725KB)(1094)    收藏

    采用第一性原理方法研究了In2SSe/Sb范德华异质结的光催化性质. 计算结果表明, In2SSe/Sb异质结是直接带隙半导体, 带隙为0.82 eV, 其能带结构呈交错型排列, 在异质结界面处会形成由Sb指向In2SSe的内置电场, 构成Z型异质结结构, 有利于电子-空穴对的有效分离. 异质结的带边位置跨越水的氧化还原电位并表现出从红光到紫外光的强光吸收. 该研究结果为基于In2SSe/Sb异质结的设计提供了理论参考.

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