高等学校化学学报

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1. Cl ^- 介导Fe/MgO-CaO晶面工程与电子结构协同调控催化甘油氢解

穆荣臻, 王瑾, 杨杰, Tania Roy, 汪杰, 郭宝成, 周春晖

高等学校化学学报 2026, 47 (8): 20250394-. DOI: 10.7503/cjcu20250394

摘要（218）

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PDF（pc）（7100KB）（34776）

针对传统浸渍法制备催化剂中活性组分易团聚、高活性晶面难以定向暴露等问题, 提出了一种Cl^-介导的晶体定向生长与电子结构等多重调控策略, 有效提升了Fe/MgO-CaO的催化性能. 研究结果表明, 在宏观形貌上, NH₄Cl热解产生的气体刻蚀效应构建了催化剂的多孔特征, 并作为形貌调节剂诱导MgO-CaO由无序片状定向生长为(200)晶面择优暴露的棒状结构. 在微观物相上, Cl⁻的掺杂强化了Fe物种与MgO晶格的相互作用, 有效抑制了活性组分的团聚, 促进形成高分散的Mg-Fe-O固溶体. 此外, 还在催化剂表面衍生出均匀分布的Lewis酸位点; 且棒状固溶体结构在反应中表现出优异的稳定性, 有效避免了骨架坍塌. 当Fe/Cl摩尔比为1.00时, 与未掺杂样品的甘油转化率相比从60%提升至90%. 本文采用的Cl^-多重调控策略为天然矿物资源的高值化利用及高效非贵金属氧化物催化剂的设计提供了新的思路.

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2. 含萘二磺酸类配体单核Cd(II)配合物传感器对Fe³⁺的高选择性检测

宋志国, 王鑫, 朱志慧, 徐一铭, 王敏

高等学校化学学报 2026, 47 (8): 20260062-. DOI: 10.7503/cjcu20260062

摘要（185）

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PDF（pc）（9334KB）（34527）

在溶剂热条件下, 以四水合硝酸镉为金属源, 1,5-萘二磺酸根(1,5-NDA^2-)和咪唑(Im)为主、辅配体, 合成了一个具有稳定荧光性质的新型镉配合物Cd(C₃H₄N₂)₄(C₁₀H₆O₆S₂)₂[简写为Cd(Im)₄(1,5-NDA)₂]. 采用X射线单晶衍射和热重分析对其进行了表征. X射线单晶衍射结果表明, 配合物晶体属于单斜晶系的C1c1空间群, 中心离子Cd(II)位于六配位畸变的八面体结构中; 热重分析结果表明, 配合物具有良好的热稳定性. 对 Cd(Im)₄(1,5-NDA)₂的荧光性能进行了考察, 固态荧光光谱显示配合物具有较好的荧光性, 其荧光发射主要来自配体的π-π^*跃迁. 采用含时密度泛函理论(TD-DFT)对配合物激发态下的轨道贡献进行了计算. 荧光猝灭实验结果表明, Fe³⁺对配合物的荧光强度具有明显的猝灭作用, 配合物对Fe³⁺的检出限为0.46 μmol/L. 采用多技术联用的方式推测了Fe³⁺对Cd(Im)₄(1,5-NDA)₂可能的荧光猝灭机理. 紫外-可见吸收测试结果表明, Fe³⁺与Cd(Im)₄(1,5-NDA)₂之间发生能量共振转移(FRET); 粉末X射线衍射、红外光谱、电感耦合等离子体质谱、能量色散光谱和X射线光电子能谱表征结果表明, Fe³⁺与Cd(Im)₄(1,5-NDA)₂上的N原子之间存在相互作用. 综上所述, Fe³⁺对Cd(Im)₄(1,5-NDA)₂的荧光猝灭机理为Fe³⁺与配合物之间的FRET及Fe³⁺与配合物上N原子发生相互作用的双路径协同猝灭.

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3. MOF基单原子催化剂在水分解制氢领域的研究进展

何雨桐, 李涵希, 范晓燕, 于美慧, 张冀杰

高等学校化学学报 2026, 47 (3): 20250333-. DOI: 10.7503/cjcu20250333

摘要（603）

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PDF（pc）（10493KB）（30685）

光催化水分解制氢和电催化水分解制氢是未来绿氢经济的关键技术, 但低成本、高效且稳定的催化剂的开发仍是亟待解决的核心问题. 单原子催化剂凭借独特的电子结构和极致的原子利用率, 在催化领域展现出了巨大应用潜力. 金属有机框架材料(MOFs)具备超高比表面积、可调变的孔隙结构及丰富的活性位点等特点, 是理想的单原子(SACs)锚定载体; 而其独特的热解特性, 又可作为SACs构筑前驱体. MOFs与单原子的复合体系(MOF-SACs)充分利用两者的协同效应, 能够显著提升催化制氢活性. 本文综合评述了近年来此类复合催化剂在光催化/电催化水分解领域的应用和研究进展, 总结了复合材料提升催化活性的策略和方法, 并对MOF-SACs催化剂的未来发展方向和研究热点进行了展望.

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4. Jahn-Teller畸变对功能材料的调控

梁娜, 黄科科

高等学校化学学报 2026, 47 (9): 20260202-. DOI: 10.7503/cjcu20260202

摘要（60）

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由Jahn-Teller活性离子引发的本征晶格畸变可降低配位几何结构的对称性及其d轨道简并度, 从而稳定催化剂表面的反应中间体, 并有效调控电极材料在充放电过程中的电子与离子电导率, 进而显著影响材料的宏观性能. 本文系统阐述了Jahn-Teller畸变的起源与诱发机制, 概述了其主要表征方法, 并重点讨论了该效应在催化转化及能源存储等功能材料领域的应用, 旨在为深入理解Jahn-Teller畸变与材料宏观性能之间的构效关系提供参考.

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5. 磁性金属氧化物的新视角：非晶化的挑战

陈君杰, 许翰坤, 李强, 邓金侠, 林鲲

高等学校化学学报 2026, 47 (9): 20260142-. DOI: 10.7503/cjcu20260142

摘要（89）

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非晶金属氧化物因其长程无序而短程有序的结构特征，在磁性研究中展现出区别于晶态体系的独特物理行为. 本文综合评述了非晶金属氧化物的结构特点、主要磁性类型及其物理机制，并重点讨论了超顺磁、自旋玻璃、簇玻璃及随机交换磁态等典型磁行为的起源及其内在联系. 同时，总结了熔融急冷、溶胶-凝胶、模板法及机械非晶化等主要制备方法，分析了不同制备策略对材料结构与性能的影响，旨在为理解非晶金属氧化物中结构无序与磁性之间的关系提供参考.

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6. 吡嗪酰胺类似物的设计、合成及杀菌活性

王刚, 梁爽, 单忠刚, 英君伍, 吕亮, 李斌, 杨辉斌

高等学校化学学报 2024, 45 (10): 20240369-. DOI: 10.7503/cjcu20240369

摘要（654）

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以取代吡嗪酸和2-甲基-3-硝基苯酚为原料, 经4步反应合成了16个吡嗪酰胺类似物(化合物1~16), 其结构经核磁共振波谱(¹H NMR和¹³C NMR)及高分辨质谱(HRMS)确证. 杀菌活性测试结果表明, 吡嗪酰胺类似物浓度为6.25 mg/L时对玉米锈病具有优异的杀菌活性, 其中化合物4, 5, 7, 8, 15和16对玉米锈病的杀菌活性为100%. 分子对接模拟结果显示, 化合物16通过氢键与琥珀酸脱氢酶(SDH)的TRP-173相互作用, 这可以解释化合物16与目标蛋白之间可能的作用机制. 研究结果表明, 化合物16是一种具有潜在前景的杀菌剂候选物, 为进一步研究提供了参考.

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7. CuBi₂O₄/Bi₂WO₆ Z型异质结用于光电类芬顿体系下高效降解环丙沙星

王秋霞, 韩玉贵, 赵鹏, 王爽, 刘亚茹, 李轶

高等学校化学学报 2024, 45 (1): 20230370-. DOI: 10.7503/cjcu20230370

摘要（916）

HTML （84）

PDF（pc）（7287KB）（5350）

针对目前水环境中抗生素污染严重的问题, 使用简单的溶剂热法制备了CuBi₂O₄/Bi₂WO₆(CBWO)Z型异质结催化剂. 扫描电子显微镜分析结果表明，其结构为棒状和纳米片状. 能量色散元素图谱显示， Cu， W， Bi和O元素均匀分散在CBWO-60中；使用X射线衍射和傅里叶变换红外光谱探究了催化剂的晶体结构和化学键、官能团组成； BET表征结果证明， CBWO-60具有较高的比表面积. X射线光电子能谱（XPS）证明Cu⁺和Cu²⁺共存, 促进了芬顿（Fenton）反应的循环进行， XPS结合能的位移证明了异质结中CuBi₂O₄和Bi₂WO₆之间具有强的电子相互作用, 而不是物理混合；使用紫外⁃可见漫反射光谱和价带-X射线光电子能谱分析了异质结的能带结构；利用光致发射光谱、电化学阻抗谱和瞬态光电流响应谱探究了催化剂的电荷转移情况. 在该系列催化剂中, CBWO-60在光电类芬顿（PEF-like）体系中对环丙沙星（CIP）的降解效率最高, 90 min时, 降解效率为98.0%. 同时, 溶液初始pH在2~6范围时, 体系始终能够维持有效的CIP去除效率, 与传统芬顿体系相比, 该体系的pH应用范围得到了有效拓宽. 在PEF-like体系中, CBWO-60对喹诺酮类、磺胺类和四环素类抗生素均表现出较强的降解能力, 充分证明了CBWO-60的普适性. CBWO-60在连续5次循环实验后，对CIP仍保持87.8%的降解率, 并且反应后催化剂的晶体结构没有发生改变. 根据高效液相色谱⁃质谱的结果, 提出了CIP降解的5种可能途径.

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8. 溶剂效应对Pt/MIL-100(Fe)催化肉桂醛选择性加氢性能的影响

蔡佳霓, 刘颖雅, 孙志超, 王瑶, 王安杰

高等学校化学学报 2024, 45 (2): 20230442-. DOI: 10.7503/cjcu20230442

摘要（791）

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PDF（pc）（3974KB）（3486）

采用绿色环保的方法制备了MIL-100(Fe), 通过双溶剂浸渍法将Pt纳米颗粒限域在MIL-100(Fe)的孔笼内部, 经过盐酸质子化和甲醛还原制备出具有加氢中心及Lewis酸中心的双功能催化剂Pt/MIL-100(Fe). 以肉桂醛选择性加氢为探针反应评价其催化性能, 在60 ℃和1 MPa的最优条件下反应2 h, 肉桂醛转化率为88.3%, 肉桂醇选择性为84.9%. 通过比较Cr, Al和Fe 3种金属中心的Pt/MIL-100催化肉桂醛加氢制肉桂醇及糠醛加氢制糠醇的反应性能发现, Fe中心有利于C=O加氢. 重点研究了反应体系中水含量对肉桂醛选择性加氢反应的影响. 表征和静态吸附实验结果表明，除去Pt/MIL-100(Fe)孔笼中的游离水有利于肉桂醛在孔道内直接富集, 肉桂醛转化率提高; 除去金属Fe簇上的络合水有利于肉桂醛C=O基团的吸附, 肉桂醇选择性提高. 在最优条件下, Pt/MIL-100(Fe)经过5次循环后, 催化性能基本不变； X射线粉末衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)及低温氮气吸附结果表明反应后催化剂结构仍保持稳定.

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9. 分裂内含肽：一种高效的无痕多肽片段连接工具

韩东阳, 任宇祥, 杨子毅, 黄赫, 郑基深

高等学校化学学报 2023, 44 (10): 20230188-. DOI: 10.7503/cjcu20230188

摘要（2225）

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PDF（pc）（5394KB）（3342）

分裂内含肽通过剪接反应实现多肽片段的连接，具有高效且无痕的特点，受到了广泛关注. 本文基于分裂内含肽的结构特征与剪接反应过程，结合近年来关于分裂内含肽性能优化和应用研究进展进行了综合评述，揭示其作为一种日渐成熟的蛋白质工程化技术在蛋白质化学合成领域的前景，并简要分析了目前分裂内含肽工具面临的问题与挑战，并对可能的解决方案进行了展望.

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10. 基于四氰基受体单元的高效近红外热激活延迟荧光

王霄靖, 刘艺霞, 李阳, 杨陈宗, 冯敏强, 樊健

高等学校化学学报 2023, 44 (12): 20230274-. DOI: 10.7503/cjcu20230274

摘要（745）

HTML （40）

PDF（pc）（2629KB）（3189）

以二吡啶并吩嗪为受体单元, 三苯胺(TPA)为给体单元, 设计合成了近红外(NIR)热激活延迟荧光(TADF)材料11,12-双[4-(二苯基氨基)苯基]联吡啶[3,2-a:2',3'-c]吩嗪-3,6,10,13-四甲腈(FCNPZ-TPA). 在FCNPZ-TPA分子的受体单元上引入4个氰基增加了受体单元的吸电子能力. 考虑到TPA具有优异的给电子能力, 将强给体-强受体单元同时引入分子骨架中, 使得FCNPZ-TPA的发射波长红移到近红外区域. 另外, 给体(D)和受体(A)单元之间空间位阻导致FCNPZ-TPA具有扭曲D-A分子构型, 从而实现了较小的单线态-三线态能级差(ΔE_ST). 得益于FCNPZ-TPA分子刚性骨架以及较小的ΔE_ST, 当FCNPZ-TPA掺杂在主体4,4'-二(9-咔唑)联苯中时, 该有机支光二极管器件在发射波长为742 nm处实现了8.01%的最大外量子效率(EQE).

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11. 偶氮四唑钾盐的绿色电合成反应耦合WS₂纳米片催化电解水制氢

姚田浩, 马语和, 柳博龙, 马玉强, 张聪, 李嘉辰, 马海霞

高等学校化学学报 2023, 44 (12): 20230347-. DOI: 10.7503/cjcu20230347

摘要（809）

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析氧反应(OER)作为动力学缓慢的四电子多步骤反应过程, 限制了电催化水分解制氢的反应速率, 降低了电催化水分解制氢的整体效率, 以热力学更有利的有机含能材料氧化反应替代OER与析氢反应(HER)耦合, 在降低槽压制得氢气的同时能得到高附加值的化工产品. 本文建立了一种新的耦合体系, 在阳极侧制备含能离子盐[偶氮四唑钾盐(K₂AZT)]的同时, 阴极侧以碳布负载的二硫化钨纳米片(CC@WS₂ NSs)作为HER催化剂促进H₂的形成. 该体系仅需要1.65 V的槽电压即可达到10 mA/cm ²的电流密度, 相比于CC@WS₂ NSs/CF全解水体系(1.87 V)降低了220 mV. 耦合体系在至少15 h内保持平稳运行, 表现出优异的稳定性能. 通过绿色安全的电化学法制备含能化合物避免了传统有机合成方法高能耗、高风险和高成本等问题, 为安全生产含能材料提供了新的合成策略.

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12. 聚赖氨酸抗菌肽改性明胶多功能水凝胶的构建与应用

江云静, 黄童黛, 曹玉玉, 白荣先, 吴杰, 王祖曦, 孙红梅

高等学校化学学报 2024, 45 (1): 20230312-. DOI: 10.7503/cjcu20230312

摘要（1212）

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将ε-聚赖氨酸(EPL)抗菌肽接枝到明胶上, 合成ε-聚赖氨酸改性明胶(GEL-E)后, 以GEL-E、羧甲基壳聚糖(CMC)和氧化硫酸软骨素(OCS)为原料, 制备了一种具有可注射性、自愈合性及抗菌性的多功能快速凝胶化水凝胶——GEL-E/CMC/OCS水凝胶. 该水凝胶具有较高的储能模量、弹性形变性能、自愈合性能、可注射性能以及抗菌性能. 将甘草酸二钾(DG)载入水凝胶, 赋予水凝胶抗炎特性以及促伤口愈合能力. 初步评价了水凝胶的释药行为. 结果表明, 药物释放可达100%. 同时, 评价了载药后水凝胶的细胞相容性以及促细胞迁移能力, 发现水凝胶对细胞的毒性很低, 且可以促进细胞迁移. 研究结果表明, 该水凝胶具有良好的力学性能、生物相容性以及促细胞迁移能力, 在促进伤口愈合领域具有广阔的应用前景.

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13. 硝酸酯键断裂触发的含能增塑剂DNTN多阶热分解机理

曹华文, 唐秋凡, 屈蓓, 霍欢, 郑启龙, 曹意林, 李吉祯

高等学校化学学报 2024, 45 (2): 20230398-. DOI: 10.7503/cjcu20230398

摘要（1386）

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PDF（pc）（5514KB）（2197）

采用反应分子动力学模拟、固相原位红外测试和同步热分析-红外-质谱联用技术相结合的方法对 2,3-二羟甲基-2,3-二硝基-1,4-丁二醇四硝酸酯（DNTN）的热分解过程进行了研究, 分析了其热分解气体产物和固相产物, 阐明了其热分解机理. 结果表明, DNTN的分解分为3个阶段: 第一阶段为诱导分解阶段, 温度区间为127~147 ℃, DNTN发生部分O—N键的断裂, 释放少量的NO₂气体; 第二阶段在147~220 ℃之间, DNTN快速分解, 发生硝基基团脱去和季碳骨架的分解, 并且伴随小环结构的生成和裂解, 释放大量的NO₂和CO₂等气体, 同时放出大量的热; 第三阶段为240~350 ℃, DNTN剩余固态产物在高温下热解, 释放少量的CO₂, 并且在300 ℃后剩余的固相物质会进一步反应生成氰基.

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14. 气态碘在COF-103上吸附的理论研究

童大银, 赵耀林, 王禹齐, 韩子彤, 王杰, 张俊, 喻晨曦

高等学校化学学报 2024, 45 (1): 20230401-. DOI: 10.7503/cjcu20230401

摘要（1024）

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采用第一性原理和巨正则蒙特卡罗方法, 模拟研究了气态碘分子(I₂)在共价有机框架材料(COF-103)中的吸附行为, 并讨论了气态氧化物、氯化物和挥发性有机化合物(VOCs)等杂质气体的竞争吸附影响. 结果表明, I₂偏向以垂直方式吸附于COF-103苯环的碳原子位, 其中, 长程色散相互作用具有重要的贡献, 色散能在吸附能中的占比最多可达46%. I₂与COF-103之间存在少量电荷转移, 且可能形成具有弱共价相互作用的次级键. 杂质气体中苯分子(C₆H₆)的吸附能和等量吸附热最大, 与COF-103的亲和性最强, 并且可以占据I₂的吸附位点, 从而引起I₂吸附量的显著降低.

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15. 基于硼亲和分子印迹策略的MOF/MIPs对沙丁胺醇的选择性吸附和计算模拟

李欣, 周颖, 王鼎南, 裴勇, 武斌, 张宜明

高等学校化学学报 2024, 45 (1): 20230348-. DOI: 10.7503/cjcu20230348

摘要（811）

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PDF（pc）（2927KB）（2133）

为了探索所构筑的硼酸功能化金属有机框架(MOF)表面印迹材料(FSU-BA@MIP)对底物的亲和识别能力, 对FSU-BA@MIP的金属-有机骨架材料(UiO-66-BA)中的3-羧基苯硼酸配体与沙丁胺醇间的硼亲和作用进行计算, 再采用密度泛函理论(DFT)对FSU-BA@MIP材料对沙丁胺醇的选择性机理进行模拟, 最后进行选择性实验. 计算结果表明, 离子化的3-羧基苯硼酸与沙丁胺醇间存在的氢键作用使得这两种物质有较强的作用力, 更容易形成硼酸环酯; 与竞争物质相比, UiO-66-BA与沙丁胺醇的结合能与反应能最低, 说明所形成的 FSU-BA@MIP印迹材料对底物沙丁胺醇具有特异性吸附. 分析结果与实验得到的沙丁胺醇的最高吸附量一致, 说明UiO-66-BA是一种可用于分析顺式二醇化合物的理想硼酸功能化材料.

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16. MOFs基微流控电化学芯片对多种重金属离子的实时在线检测

陈晓萍, 王旭潭, 刘宁, 汪庆祥, 倪建聪, 杨伟强, 林振宇

高等学校化学学报 2024, 45 (2): 20230395-. DOI: 10.7503/cjcu20230395

摘要（1644）

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PDF（pc）（5671KB）（2114）

将具有丰富微孔的ZIF-8金属有机框架和电化学技术对金属离子的富集作用与微流控器件对溶液流动的可控性相结合, 构建了一种新型传感器, 实现了高通量、实时和快速检测环境中的多种金属离子污染物. 研制的ZIF-8-Nafion/ITO 基微流控电化学传感器对Cd²⁺， Pb²⁺及Hg²⁺离子在0.1~100 μmol/L的浓度范围内具有良好的线性关系, 检出限分别为 0.055， 0.0025及0.0016 μmol/L（S/N=3）. 该微流控芯片对于样品的需求量少, 可降低对能源的消耗; 同时由聚二甲基硅氧烷拓印的微流控器件还有望实现柔性电极的功能, 对便携式电化学柔性器件在生物和环境样品的集成化和自动化检测具有重要意义.

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17. 共价有机框架-杂多酸复合材料用于非均相催化烯烃环氧化

孔祥宇, 廖力, 卢灿忠, 方千荣

高等学校化学学报 2023, 44 (12): 20230282-. DOI: 10.7503/cjcu20230282

摘要（1007）

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PDF（pc）（3379KB）（2109）

共价有机骨架是一种结晶性多孔材料, 在非均相催化方面有着巨大的应用潜力. 本文利用缺电子结构萘二酰亚胺(NDI)的衍生物作为单体, 合成了一种新型功能性共价有机框架材料COF-FL-2. COF-FL-2具有较大的孔径和良好的吸附性能, 骨架上的NDI结构能通过π-阴离子作用与杂多酸形成稳定的功能性复合材料. 通过将磷钨酸(PTA)负载在COF-FL-2上, 进一步制备了一种新型杂化杂多酸基复合物PTA@COF-FL-2. PTA@COF-FL-2对以过氧化叔丁醇（t-BuOOH）为氧化剂的烯烃环氧化反应表现出高的催化活性, 可以在温和的条件下将环辛烯和1-辛烯环氧化成相应的环氧化物. PTA@COF-FL-2具有出色的稳定性, 在反应条件下可长期使用, 使用时无PTA浸出现象. 此外, PTA@COF-FL-2回收非常方便, 可以多次循环使用.

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18. 超分子纳米药物递送系统

刘轶, 张皓, 杨柏

高等学校化学学报 2025, 46 (1): 1-2.

摘要（5）

PDF（pc）（275KB）（1881）

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