高等学校化学学报

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1. 锂离子电池高容量合金基含锂负极材料的研究进展

毛尔洋, 王莉, 孙永明

高等学校化学学报 2021, 42 (5): 1552-1568. DOI: 10.7503/cjcu20200750

摘要（1505）

HTML （71）

PDF（pc）（7469KB）（4883）

现有的以石墨为负极的锂离子电池能量密度逐渐接近其理论极限. 基于合金化反应机制的高容量含锂负极材料Li_xM_y(M为能够和锂发生合金化反应的元素)是一类新兴的负极材料, 具有数倍于石墨的储锂比容量, 且可以为电池提供活性锂源. 这些特性使其能够与高容量无锂正极材料(如S, O₂, FeF₃和V₂O₅等)相匹配, 构建下一代高比能锂离子电池新体系. 本文综述了近年来高容量合金基含锂负极材料(如Li_xSi, Li_xSn, Li₃P和Li_xAl基系列材料)的研究进展, 分析了所面临的挑战, 概述了材料的合成与电极的制备方法, 并介绍了它们在常规锂离子电池、锂离子-硫电池及锂离子-空气电池等多个全电池体系中的应用实例, 提出并举证了其电化学性能优化与调控的策略, 最后展望了未来的研究方向.

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2. HATU介导的苯硼酸快速接枝羟丙基壳聚糖反应

李奥琪, 胡传智, 石涵, 邓明宇, 肖波, 江波

高等学校化学学报 2023, 44 (6): 20220698-. DOI: 10.7503/cjcu20220698

摘要（996）

HTML （26）

PDF（pc）（1100KB）（4084）

苯硼酸(PBA)在水溶液中可与顺-1,2-二醇或1,3-二醇形成可逆共价键, 常在纳米/水凝胶中用作葡萄糖响应单元或动态交联基团. 本文提供了一种快速合成苯硼酸接枝壳聚糖衍生物(CPBA-HPCS)的方法. 以羟丙基壳聚糖(HPCS)为原料, 2-(7-偶氮苯并三氮唑)-N,N,N',N'-四甲基脲六氟磷酸酯(HATU)为缩合剂, 在二甲基亚砜(DMSO)中反应1 h即可得到在pH>8.5的水溶液中可溶的CPBA-HPCS. 采用傅里叶变换红外光谱(FTIR)和核磁共振波谱(NMR)对该衍生物结构进行验证, 并对反应动力学进行了研究, 得到了一系列不同取代度的CPBA-HPCS, 其取代度最高可达0.78. 这种新的壳聚糖衍生物在制备智能水凝胶和药物载体方面具有较好的应用前景.

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3. CuBi₂O₄/Bi₂WO₆ Z型异质结用于光电类芬顿体系下高效降解环丙沙星

王秋霞, 韩玉贵, 赵鹏, 王爽, 刘亚茹, 李轶

高等学校化学学报 2024, 45 (1): 20230370-. DOI: 10.7503/cjcu20230370

摘要（624）

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PDF（pc）（7287KB）（3552）

针对目前水环境中抗生素污染严重的问题, 使用简单的溶剂热法制备了CuBi₂O₄/Bi₂WO₆(CBWO)Z型异质结催化剂. 扫描电子显微镜分析结果表明，其结构为棒状和纳米片状. 能量色散元素图谱显示， Cu， W， Bi和O元素均匀分散在CBWO-60中；使用X射线衍射和傅里叶变换红外光谱探究了催化剂的晶体结构和化学键、官能团组成； BET表征结果证明， CBWO-60具有较高的比表面积. X射线光电子能谱（XPS）证明Cu⁺和Cu²⁺共存, 促进了芬顿（Fenton）反应的循环进行， XPS结合能的位移证明了异质结中CuBi₂O₄和Bi₂WO₆之间具有强的电子相互作用, 而不是物理混合；使用紫外⁃可见漫反射光谱和价带-X射线光电子能谱分析了异质结的能带结构；利用光致发射光谱、电化学阻抗谱和瞬态光电流响应谱探究了催化剂的电荷转移情况. 在该系列催化剂中, CBWO-60在光电类芬顿（PEF-like）体系中对环丙沙星（CIP）的降解效率最高, 90 min时, 降解效率为98.0%. 同时, 溶液初始pH在2~6范围时, 体系始终能够维持有效的CIP去除效率, 与传统芬顿体系相比, 该体系的pH应用范围得到了有效拓宽. 在PEF-like体系中, CBWO-60对喹诺酮类、磺胺类和四环素类抗生素均表现出较强的降解能力, 充分证明了CBWO-60的普适性. CBWO-60在连续5次循环实验后，对CIP仍保持87.8%的降解率, 并且反应后催化剂的晶体结构没有发生改变. 根据高效液相色谱⁃质谱的结果, 提出了CIP降解的5种可能途径.

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4. 植物RNA修饰的功能及分析方法

唐潇萌, 袁必锋, 冯钰锜

高等学校化学学报 2023, 44 (3): 20220265-. DOI: 10.7503/cjcu20220265

摘要（614）

HTML （25）

PDF（pc）（3104KB）（3396）

除经典碱基外, RNA中还包含许多化学修饰. 迄今, 已经在生命体的三域系统中鉴定出超过150种RNA修饰类型. 这些RNA修饰不改变RNA的序列, 但会改变其结构和生化特性, 从而调节基因的时空表达. RNA修饰作为表观遗传学研究的一个重要领域, 在调控植物的生长发育和胁迫应激中起到至关重要的作用. 近年来, 随着分析技术, 特别是RNA修饰测序技术的不断进步, 对植物RNA修饰的功能和机制获得了深入的认识. 本文主要介绍了植物RNA修饰的功能, 总结了针对这些植物中RNA修饰的分析方法, 以便为今后系统地开展植物中RNA修饰的研究提供参考.

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5. 可控自组装DNA折纸结构作为药物载体的研究进展

仵宇帅, 尚颖旭, 蒋乔, 丁宝全

高等学校化学学报 2022, 43 (8): 20220179-. DOI: 10.7503/cjcu20220179

摘要（990）

HTML （54）

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在过去的几十年里, DNA纳米技术作为一种快速发展的可控自组装技术, 使人们能构建出各种复杂的纳米结构. DNA折纸结构具备可编程性、空间可寻址性、易修饰性及良好的生物相容性等多种优越的特性, 这些优异的性质使其在药物递送方面具有广阔的应用前景. 本文总结了近年来可控自组装DNA折纸结构作为药物递送系统的研究进展, 展望了DNA折纸纳米载体未来的发展方向, 并讨论了该领域面临的挑战和可能的解决方法.

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6. Pd基多相催化剂上CO₂加氢反应的研究进展

周雷雷, 程海洋, 赵凤玉

高等学校化学学报 2022, 43 (7): 20220279-. DOI: 10.7503/cjcu20220279

摘要（819）

HTML （45）

PDF（pc）（3133KB）（3379）

随着二氧化碳(CO₂)排放量的不断增加, 全球变暖和气候变化的加剧对人类的生存环境产生了巨大的影响. CO₂作为廉价、可再生的碳氧资源, 将其转化为高附加值化学品是绿色化学及能源领域的重要研究课题之一, 受到广泛关注. Pd基催化剂由于具有优异的加氢能力以及良好的抗烧结、抗毒化性能, 作为CO₂催化转化最有前途的催化剂被广泛应用和研究. 本文主要对Pd基催化剂上CO₂加氢制备HCOOH, CO, CH₄和甲醇等小分子能源化合物的研究进展进行综合评述，重点关注Pd基催化剂上CO₂分子的吸附/活化位点、催化剂的金属-载体强相互作用及表界面组成等对催化剂活性和选择性的影响以及催化反应机理.

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7. 多功能脱氧核酶用于生物医学分析的研究进展

王庆, 何雨秋, 王富安

高等学校化学学报 2021, 42 (11): 3334-3356. DOI: 10.7503/cjcu20210449

摘要（1136）

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PDF（pc）（4427KB）（3022）

脱氧核酶(DNAzymes)是一类人工合成的通过指数富集式配体系统进化技术(SELEX)筛选得到的具有催化功能的单链DNA分子. 由于DNAzyme具有易于合成和修饰、化学结构稳定及催化活性高等优点, 近年来在生物传感和医学诊断领域备受关注. 对DNAzyme的活性进行调控是挖掘其多方面应用潜能的关键, 灵活的活性调控方式将促进DNAzyme在不同领域的应用. 本文综合评述了一些调控脱氧核酶活性的主要方法, 并对其在生物医学分析领域方面的应用进行了简要介绍.

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8. 分子堆叠和器件性能: 基于苯并二噻吩及其衍生物的高效小分子给体研究进展

杨可, 肖泽云, 陆仕荣, 孙宽

高等学校化学学报 2023, 44 (9): 20230123-. DOI: 10.7503/cjcu20230123

摘要（436）

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PDF（pc）（7096KB）（2746）

有机全小分子太阳能电池由于具备结构精确和批次差异小的特点, 有广阔的应用前景, 近年来该领域的发展备受关注. 本文回顾了基于苯并二噻吩(BDT)及其衍生物的小分子给体的发展. 基于分子结构、堆叠特性和器件性能之间的关系, 分析了小分子BDT系列的成功案例, 旨在阐明分子结构、分子聚集和器件性能之间的联系, 为未来高效分子的设计提供参考.

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9. 基于多重动态共价键的环氧类玻璃网络的制备与性能

杨伟明, 席澳千, 杨斌, 曾艳宁

高等学校化学学报 2022, 43 (11): 20220308-. DOI: 10.7503/cjcu20220308

摘要（676）

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以三羟甲基丙烷三缩水甘油醚(TTE)为基体, 2,2′-(1,4-亚苯基)-双[4-硫醇1,3,2-二氧杂戊烷](BDB)和3,3-二硫代二丙酸(DTDPA)为交联剂, 通过环氧-巯基“点击”反应和环氧-羧酸酯化反应, 制备了基于多重动态共价键(硼酸酯键、二硫键和酯键)的环氧类玻璃网络. 利用红外光谱和拉曼光谱对其结构进行了表征, 结果表明，环氧类玻璃中不仅存在硼酸酯键、二硫键和酯键, 还存在可逆氢键, 并且大量氢键的存在能提高环氧类玻璃的交联度. 对所得环氧网络的热稳定性、热机械性能和力学性能进行了测试, 并对基于多重动态共价键环氧网络进行了自修复、焊接、形状记忆和再加工能力测试. 结果表明, 在80 ℃下可实现网络的完全自修复、再加工与焊接, 且焊接后样品的力学性能(拉伸强度)恢复率在80%以上, 具有优异的功能性.

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10. 分裂内含肽：一种高效的无痕多肽片段连接工具

韩东阳, 任宇祥, 杨子毅, 黄赫, 郑基深

高等学校化学学报 2023, 44 (10): 20230188-. DOI: 10.7503/cjcu20230188

摘要（1486）

HTML （80）

PDF（pc）（5394KB）（2746）

分裂内含肽通过剪接反应实现多肽片段的连接，具有高效且无痕的特点，受到了广泛关注. 本文基于分裂内含肽的结构特征与剪接反应过程，结合近年来关于分裂内含肽性能优化和应用研究进展进行了综合评述，揭示其作为一种日渐成熟的蛋白质工程化技术在蛋白质化学合成领域的前景，并简要分析了目前分裂内含肽工具面临的问题与挑战，并对可能的解决方案进行了展望.

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11. 偶氮四唑钾盐的绿色电合成反应耦合WS₂纳米片催化电解水制氢

姚田浩, 马语和, 柳博龙, 马玉强, 张聪, 李嘉辰, 马海霞

高等学校化学学报 2023, 44 (12): 20230347-. DOI: 10.7503/cjcu20230347

摘要（527）

HTML （9）

PDF（pc）（5908KB）（2542）

析氧反应(OER)作为动力学缓慢的四电子多步骤反应过程, 限制了电催化水分解制氢的反应速率, 降低了电催化水分解制氢的整体效率, 以热力学更有利的有机含能材料氧化反应替代OER与析氢反应(HER)耦合, 在降低槽压制得氢气的同时能得到高附加值的化工产品. 本文建立了一种新的耦合体系, 在阳极侧制备含能离子盐[偶氮四唑钾盐(K₂AZT)]的同时, 阴极侧以碳布负载的二硫化钨纳米片(CC@WS₂ NSs)作为HER催化剂促进H₂的形成. 该体系仅需要1.65 V的槽电压即可达到10 mA/cm ²的电流密度, 相比于CC@WS₂ NSs/CF全解水体系(1.87 V)降低了220 mV. 耦合体系在至少15 h内保持平稳运行, 表现出优异的稳定性能. 通过绿色安全的电化学法制备含能化合物避免了传统有机合成方法高能耗、高风险和高成本等问题, 为安全生产含能材料提供了新的合成策略.

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12. 量子点电化学发光研究进展及展望

曹芷源, 孙慧, 苏彬

高等学校化学学报 2020, 41 (9): 1945-1955. DOI: 10.7503/cjcu20200390

摘要（1994）

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电化学发光因具有低背景、高灵敏度的优势已成为当前最先进的体外诊断技术之一. 以三联吡啶钌为代表的分子型电化学发光体系虽然实现了商业化应用, 但其光学性质已无法满足电化学发光分析的发展需求. 量子点作为新一代的理想发光材料在电化学发光领域表现出巨大的应用前景. 然而, 由于对量子点电化学发光的过程和机理研究尚不充分, 目前量子点电化学发光的各项性能均有待提升. 本文聚焦于量子点电化学发光领域的关键科学问题, 在总结该领域重要研究进展的基础上, 指出光谱学、合成化学及电分析化学等多领域学科交叉是未来量子点电化学发光研究的重要发展方向.

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13. 金属-有机框架基材料在二氧化碳光催化转化中的应用

赵盈喆, 张建玲

高等学校化学学报 2022, 43 (7): 20220223-. DOI: 10.7503/cjcu20220223

摘要（935）

HTML （30）

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将大气中的二氧化碳(CO₂)转化为燃料或高附加值化学品是降低大气中CO₂含量、减缓温室效应的有效途径之一. 光催化CO₂化学转化条件温和, 能耗低, 在CO₂转化中占有重要地位. 金属-有机框架(MOF)基材料由于具有比表面积大、光电性质优良和可调节性强等特点, 是CO₂光催化转化的常用催化剂之一. 本文综合评述了近两年MOF基材料在光催化CO₂还原反应、 CO₂环加成反应和CO₂羧基化反应中的应用, 阐释了MOF基材料在CO₂光催化转化中的优势和局限性, 并展望了其未来发展.

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14. 二维核磁在有机光伏中的应用

陈虹汝, 白阳, 周秋菊, 张志国

高等学校化学学报 2023, 44 (7): 20230104-. DOI: 10.7503/cjcu20230104

摘要（476）

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PDF（pc）（8803KB）（2213）

二维核磁技术(2D NMR)在复杂有机化合物结构的解析上起到重要作用. 通过分析2D NMR谱图关联信号可以得到分子内和分子间的相互作用信息. 有机光伏器件活性层材料之间相互作用的研究非常重要. 这种相互作用不仅可以用来分析活性层材料的聚集行为, 也可以用来分析活性层在加入第三组分后形貌及稳定性的变化, 为器件性能的研究提供强有力的工具. 本文对二维核磁技术进行了相关介绍；总结了有机光伏领域中使用2D NMR研究分子间相互作用的相关工作；最后, 展望了该技术的未来发展.

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15. 强韧抗溶胀水凝胶的简单构筑及性能

雒春辉, 赵宇斐

高等学校化学学报 2021, 42 (6): 2024-2033. DOI: 10.7503/cjcu20200722

摘要（2167）

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以聚乙烯醇(PVA)和壳聚糖(CS)为原料, 采用循环冻融法制备了前驱体水凝胶(PVA-CS), 并经过浸泡氯化钠溶液和透析后处理构筑了强韧抗溶胀复合水凝胶(PVA-CS-6.16-30). 采用扫描电子显微镜(SEM)、傅里叶变换红外光谱仪(FTIR)、 X射线衍射分析仪(XRD)、差示扫描量热分析仪(DSC)及流变仪表征了两种水凝胶的微观结构, 采用拉力机测试了其机械性能. 结果表明: 由于结晶微区、氢键及链缠结等协同交联作用, PVA-CS-6.16-30具备高效能量耗散机制. 与前驱体PVA-CS相比, PVA-CS-6.16-30的交联密度由7.69×10^?4 mol/cm³增加至9.97×10^?4 mol/cm³, 自由水含量由62.8%降低至52.6%, 网络尺寸由6.11 nm降低至5.21 nm, 凝胶分数由58.6%增加至86.8%, PVA结晶度由14.8%增加至17.2%, 其抗拉强度、断裂伸长率、韧性及抗压强度分别为2.9 MPa, 229%, 3.3 MJ/m³和7.6 MPa. 此外, 该复合水凝胶还具有优异的耐溶胀与抗蠕变性能. 在37 ℃的PBS缓冲溶液中浸泡7 d后, 其抗拉和抗压强度分别高达2.8和7.5 MPa, 优于常见水凝胶. 商品化的原料、简单的构筑方法及优异的综合性能有望推动水凝胶在组织工程和生物医疗领域的应用.

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16. 溶剂效应对Pt/MIL-100(Fe)催化肉桂醛选择性加氢性能的影响

蔡佳霓, 刘颖雅, 孙志超, 王瑶, 王安杰

高等学校化学学报 2024, 45 (2): 20230442-. DOI: 10.7503/cjcu20230442

摘要（362）

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PDF（pc）（3974KB）（2128）

采用绿色环保的方法制备了MIL-100(Fe), 通过双溶剂浸渍法将Pt纳米颗粒限域在MIL-100(Fe)的孔笼内部, 经过盐酸质子化和甲醛还原制备出具有加氢中心及Lewis酸中心的双功能催化剂Pt/MIL-100(Fe). 以肉桂醛选择性加氢为探针反应评价其催化性能, 在60 ℃和1 MPa的最优条件下反应2 h, 肉桂醛转化率为88.3%, 肉桂醇选择性为84.9%. 通过比较Cr, Al和Fe 3种金属中心的Pt/MIL-100催化肉桂醛加氢制肉桂醇及糠醛加氢制糠醇的反应性能发现, Fe中心有利于C=O加氢. 重点研究了反应体系中水含量对肉桂醛选择性加氢反应的影响. 表征和静态吸附实验结果表明，除去Pt/MIL-100(Fe)孔笼中的游离水有利于肉桂醛在孔道内直接富集, 肉桂醛转化率提高; 除去金属Fe簇上的络合水有利于肉桂醛C=O基团的吸附, 肉桂醇选择性提高. 在最优条件下, Pt/MIL-100(Fe)经过5次循环后, 催化性能基本不变； X射线粉末衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)及低温氮气吸附结果表明反应后催化剂结构仍保持稳定.

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17. 检测核酸表观遗传修饰的测序方法

方鑫, 赵瑞奇, 莫婧, 王雅芬, 翁小成

高等学校化学学报 2023, 44 (3): 20220342-. DOI: 10.7503/cjcu20220342

摘要（911）

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生物个体中的所有体细胞享有相同的遗传信息, 但具有不同的RNA表达亚群和蛋白组, 在特定的时间, 实际上只有部分基因被表达并执行其功能. 近年来, 表观遗传学研究的突破在一定程度上帮助人们理解了基因表达的调控. DNA、 RNA 和蛋白质这3类生物大分子在合成后都会进行化学修饰, 这些修饰几乎涉及所有生物过程的调控. 迄今, 已经在DNA和RNA中分别鉴定出超过17种和160种化学修饰, 对DNA和RNA修饰的各种生物学功能的研究兴趣推动了表观基因组学和表观转录组学前沿领域的发展. 开发化学和生物学工具来检测基因组或转录组中的特定修饰是表观基因组学和表观转录组学研究的关键, 本文综述了一些常见的核酸修饰的高通量测序方法, 提出现有方法中的一些瓶颈以及可能的创新方法.

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18. 柱芳烃的合成及主客体化学研究进展

王凯, 杨英威, 张晓安

高等学校化学学报 2012, 33 (01): 1-13. DOI: 10.3969/j.issn.0251-0790.2012.01.001

摘要（8083）

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柱芳烃是由对苯二酚或对苯二酚醚通过亚甲基桥在苯环的对位连接而成的一类环状低聚物, 是一类新型的大环主体分子. 本文介绍了柱芳烃和功能化柱芳烃分子的合成, 以及在分子识别、自组装等主客体化学方面的最新研究进展, 并对其研究前景进行展望.

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19. 有机半导体材料中的电荷转移

周雪琴, 汪茫, 杨士林

高等学校化学学报 2000, 21 (8): 1312-1317.

摘要（1948）

PDF（pc）（698KB）（3015）

在介绍有机半导体材料电荷转移基本理论的基础上,对利用电荷转移研究有机半导体材料的导电、光电导和发光过程的现状进行评述,认为电荷转移是有机半导体材料研究的关键问题,开展其研究不仅有助于弄清一些新现象、新效应的物理起因,还可望找到预测有机半导体材料相关性能的有效手段.

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