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    1. 吡嗪酰胺类似物的设计、 合成及杀菌活性
    王刚, 梁爽, 单忠刚, 英君伍, 吕亮, 李斌, 杨辉斌
    高等学校化学学报    2024, 45 (10): 20240369-.   DOI: 10.7503/cjcu20240369
    摘要363)   HTML15)    PDF(pc) (4355KB)(5476)    收藏

    以取代吡嗪酸和2-甲基-3-硝基苯酚为原料, 经4步反应合成了16个吡嗪酰胺类似物(化合物1~16), 其结构经核磁共振波谱(1H NMR和13C NMR)及高分辨质谱(HRMS)确证. 杀菌活性测试结果表明, 吡嗪酰胺类似物浓度为6.25 mg/L时对玉米锈病具有优异的杀菌活性, 其中化合物4, 5, 7, 8, 1516对玉米锈病的杀菌活性为100%. 分子对接模拟结果显示, 化合物16通过氢键与琥珀酸脱氢酶(SDH)的TRP-173相互作用, 这可以解释化合物16与目标蛋白之间可能的作用机制. 研究结果表明, 化合物16是一种具有潜在前景的杀菌剂候选物, 为进一步研究提供了参考.

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    2. HATU介导的苯硼酸快速接枝羟丙基壳聚糖反应
    李奥琪, 胡传智, 石涵, 邓明宇, 肖波, 江波
    高等学校化学学报    2023, 44 (6): 20220698-.   DOI: 10.7503/cjcu20220698
    摘要910)   HTML26)    PDF(pc) (1100KB)(3824)    收藏

    苯硼酸(PBA)在水溶液中可与顺-1,2-二醇或1,3-二醇形成可逆共价键, 常在纳米/水凝胶中用作葡萄糖响应单元或动态交联基团. 本文提供了一种快速合成苯硼酸接枝壳聚糖衍生物(CPBA-HPCS)的方法. 以羟丙基壳聚糖(HPCS)为原料, 2-(7-偶氮苯并三氮唑)-N,N,N',N'-四甲基脲六氟磷酸酯(HATU)为缩合剂, 在二甲基亚砜(DMSO)中反应1 h即可得到在pH>8.5的水溶液中可溶的CPBA-HPCS. 采用傅里叶变换红外光谱(FTIR)和核磁共振波谱(NMR)对该衍生物结构进行验证, 并对反应动力学进行了研究, 得到了一系列不同取代度的CPBA-HPCS, 其取代度最高可达0.78. 这种新的壳聚糖衍生物在制备智能水凝胶和药物载体方面具有较好的应用前景.

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    3. 植物RNA修饰的功能及分析方法
    唐潇萌, 袁必锋, 冯钰锜
    高等学校化学学报    2023, 44 (3): 20220265-.   DOI: 10.7503/cjcu20220265
    摘要581)   HTML24)    PDF(pc) (3104KB)(3360)    收藏

    除经典碱基外, RNA中还包含许多化学修饰. 迄今, 已经在生命体的三域系统中鉴定出超过150种RNA修饰类型. 这些RNA修饰不改变RNA的序列, 但会改变其结构和生化特性, 从而调节基因的时空表达. RNA修饰作为表观遗传学研究的一个重要领域, 在调控植物的生长发育和胁迫应激中起到至关重要的作用. 近年来, 随着分析技术, 特别是RNA修饰测序技术的不断进步, 对植物RNA修饰的功能和机制获得了深入的认识. 本文主要介绍了植物RNA修饰的功能, 总结了针对这些植物中RNA修饰的分析方法, 以便为今后系统地开展植物中RNA修饰的研究提供参考.

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    4. Pd基多相催化剂上CO2加氢反应的研究进展
    周雷雷, 程海洋, 赵凤玉
    高等学校化学学报    2022, 43 (7): 20220279-.   DOI: 10.7503/cjcu20220279
    摘要772)   HTML44)    PDF(pc) (3133KB)(3366)    收藏

    随着二氧化碳(CO2)排放量的不断增加, 全球变暖和气候变化的加剧对人类的生存环境产生了巨大的影响. CO2作为廉价、 可再生的碳氧资源, 将其转化为高附加值化学品是绿色化学及能源领域的重要研究课题之一, 受到广泛关注. Pd基催化剂由于具有优异的加氢能力以及良好的抗烧结、 抗毒化性能, 作为CO2催化转化最有前途的催化剂被广泛应用和研究. 本文主要对Pd基催化剂上CO2加氢制备HCOOH, CO, CH4和甲醇等小分子能源化合物的研究进展进行综合评述, 重点关注Pd基催化剂上CO2分子的吸附/活化位点、 催化剂的金属-载体强相互作用及表界面组成等对催化剂活性和选择性的影响以及催化反应机理.

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    5. 多功能脱氧核酶用于生物医学分析的研究进展
    王庆, 何雨秋, 王富安
    高等学校化学学报    2021, 42 (11): 3334-3356.   DOI: 10.7503/cjcu20210449
    摘要1082)   HTML36)    PDF(pc) (4427KB)(2960)    收藏

    脱氧核酶(DNAzymes)是一类人工合成的通过指数富集式配体系统进化技术(SELEX)筛选得到的具有催化功能的单链DNA分子. 由于DNAzyme具有易于合成和修饰、 化学结构稳定及催化活性高等优点, 近年来在生物传感和医学诊断领域备受关注. 对DNAzyme的活性进行调控是挖掘其多方面应用潜能的关键, 灵活的活性调控方式将促进DNAzyme在不同领域的应用. 本文综合评述了一些调控脱氧核酶活性的主要方法, 并对其在生物医学分析领域方面的应用进行了简要介绍.

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    6. 基于多重动态共价键的环氧类玻璃网络的制备与性能
    杨伟明, 席澳千, 杨斌, 曾艳宁
    高等学校化学学报    2022, 43 (11): 20220308-.   DOI: 10.7503/cjcu20220308
    摘要614)   HTML27)    PDF(pc) (8349KB)(2936)    收藏

    以三羟甲基丙烷三缩水甘油醚(TTE)为基体, 2,2′-(1,4-亚苯基)-双[4-硫醇1,3,2-二氧杂戊烷](BDB)和3,3-二硫代二丙酸(DTDPA)为交联剂, 通过环氧-巯基“点击”反应和环氧-羧酸酯化反应, 制备了基于多重动态共价键(硼酸酯键、 二硫键和酯键)的环氧类玻璃网络. 利用红外光谱和拉曼光谱对其结构进行了表征, 结果表明, 环氧类玻璃中不仅存在硼酸酯键、 二硫键和酯键, 还存在可逆氢键, 并且大量氢键的存在能提高环氧类玻璃的交联度. 对所得环氧网络的热稳定性、 热机械性能和力学性能进行了测试, 并对基于多重动态共价键环氧网络进行了自修复、 焊接、 形状记忆和再加工能力测试. 结果表明, 在80 ℃下可实现网络的完全自修复、 再加工与焊接, 且焊接后样品的力学性能(拉伸强度)恢复率在80%以上, 具有优异的功能性.

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    7. 可控自组装DNA折纸结构作为药物载体的研究进展
    仵宇帅, 尚颖旭, 蒋乔, 丁宝全
    高等学校化学学报    2022, 43 (8): 20220179-.   DOI: 10.7503/cjcu20220179
    摘要910)   HTML54)    PDF(pc) (9692KB)(2776)    收藏

    在过去的几十年里, DNA纳米技术作为一种快速发展的可控自组装技术, 使人们能构建出各种复杂的纳米结构. DNA折纸结构具备可编程性、 空间可寻址性、 易修饰性及良好的生物相容性等多种优越的特性, 这些优异的性质使其在药物递送方面具有广阔的应用前景. 本文总结了近年来可控自组装DNA折纸结构作为药物递送系统的研究进展, 展望了DNA折纸纳米载体未来的发展方向, 并讨论了该领域面临的挑战和可能的解决方法.

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    8. 偶氮四唑钾盐的绿色电合成反应耦合WS2纳米片催化电解水制氢
    姚田浩, 马语和, 柳博龙, 马玉强, 张聪, 李嘉辰, 马海霞
    高等学校化学学报    2023, 44 (12): 20230347-.   DOI: 10.7503/cjcu20230347
    摘要498)   HTML9)    PDF(pc) (5908KB)(2505)    收藏

    析氧反应(OER)作为动力学缓慢的四电子多步骤反应过程, 限制了电催化水分解制氢的反应速率, 降低了电催化水分解制氢的整体效率, 以热力学更有利的有机含能材料氧化反应替代OER与析氢反应(HER)耦合, 在降低槽压制得氢气的同时能得到高附加值的化工产品. 本文建立了一种新的耦合体系, 在阳极侧制备含能离子盐[偶氮四唑钾盐(K2AZT)]的同时, 阴极侧以碳布负载的二硫化钨纳米片(CC@WS2 NSs)作为HER催化剂促进H2的形成. 该体系仅需要1.65 V的槽电压即可达到10 mA/cm 2的电流密度, 相比于CC@WS2 NSs/CF全解水体系(1.87 V)降低了220 mV. 耦合体系在至少15 h内保持平稳运行, 表现出优异的稳定性能. 通过绿色安全的电化学法制备含能化合物避免了传统有机合成方法高能耗、 高风险和高成本等问题, 为安全生产含能材料提供了新的合成策略.

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    9. CuBi2O4/Bi2WO6 Z型异质结用于光电类芬顿体系下高效降解环丙沙星
    王秋霞, 韩玉贵, 赵鹏, 王爽, 刘亚茹, 李轶
    高等学校化学学报    2024, 45 (1): 20230370-.   DOI: 10.7503/cjcu20230370
    摘要451)   HTML14)    PDF(pc) (7287KB)(2430)    收藏

    针对目前水环境中抗生素污染严重的问题, 使用简单的溶剂热法制备了CuBi2O4/Bi2WO6(CBWO)Z型异质结催化剂. 扫描电子显微镜分析结果表明, 其结构为棒状和纳米片状. 能量色散元素图谱显示, Cu, W, Bi和O元素均匀分散在CBWO-60中; 使用X射线衍射和傅里叶变换红外光谱探究了催化剂的晶体结构和化学键、 官能团组成; BET表征结果证明, CBWO-60具有较高的比表面积. X射线光电子能谱(XPS)证明Cu+和Cu2+共存, 促进了芬顿(Fenton)反应的循环进行, XPS结合能的位移证明了异质结中CuBi2O4和Bi2WO6之间具有强的电子相互作用, 而不是物理混合; 使用紫外可见漫反射光谱和价带-X射线光电子能谱分析了异质结的能带结构; 利用光致发射光谱、 电化学阻抗谱和瞬态光电流响应谱探究了催化剂的电荷转移情况. 在该系列催化剂中, CBWO-60在光电类芬顿(PEF-like)体系中对环丙沙星(CIP)的降解效率最高, 90 min时, 降解效率为98.0%. 同时, 溶液初始pH在2~6范围时, 体系始终能够维持有效的CIP去除效率, 与传统芬顿体系相比, 该体系的pH应用范围得到了有效拓宽. 在PEF-like体系中, CBWO-60对喹诺酮类、 磺胺类和四环素类抗生素均表现出较强的降解能力, 充分证明了CBWO-60的普适性. CBWO-60在连续5次循环实验后, 对CIP仍保持87.8%的降解率, 并且反应后催化剂的晶体结构没有发生改变. 根据高效液相色谱质谱的结果, 提出了CIP降解的5种可能 途径.

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    10. 分裂内含肽: 一种高效的无痕多肽片段连接工具
    韩东阳, 任宇祥, 杨子毅, 黄赫, 郑基深
    高等学校化学学报    2023, 44 (10): 20230188-.   DOI: 10.7503/cjcu20230188
    摘要1236)   HTML67)    PDF(pc) (5394KB)(2312)    收藏

    分裂内含肽通过剪接反应实现多肽片段的连接, 具有高效且无痕的特点, 受到了广泛关注. 本文基于分裂内含肽的结构特征与剪接反应过程, 结合近年来关于分裂内含肽性能优化和应用研究进展进行了综合评述, 揭示其作为一种日渐成熟的蛋白质工程化技术在蛋白质化学合成领域的前景, 并简要分析了目前分裂内含肽工具面临的问题与挑战, 并对可能的解决方案进行了展望.

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    11. 金属-有机框架基材料在二氧化碳光催化转化中的应用
    赵盈喆, 张建玲
    高等学校化学学报    2022, 43 (7): 20220223-.   DOI: 10.7503/cjcu20220223
    摘要879)   HTML30)    PDF(pc) (4990KB)(2540)    收藏

    将大气中的二氧化碳(CO2)转化为燃料或高附加值化学品是降低大气中CO2含量、 减缓温室效应的有效途径之一. 光催化CO2化学转化条件温和, 能耗低, 在CO2转化中占有重要地位. 金属-有机框架(MOF)基材料由于具有比表面积大、 光电性质优良和可调节性强等特点, 是CO2光催化转化的常用催化剂之一. 本文综合评述了近两年MOF基材料在光催化CO2还原反应、 CO2环加成反应和CO2羧基化反应中的应用, 阐释了MOF基材料在CO2光催化转化中的优势和局限性, 并展望了其未来发展.

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    12. 量子点电化学发光研究进展及展望
    曹芷源, 孙慧, 苏彬
    高等学校化学学报    2020, 41 (9): 1945-1955.   DOI: 10.7503/cjcu20200390
    摘要1924)   HTML64)    PDF(pc) (5697KB)(2640)    收藏

    电化学发光因具有低背景、 高灵敏度的优势已成为当前最先进的体外诊断技术之一. 以三联吡啶钌为代表的分子型电化学发光体系虽然实现了商业化应用, 但其光学性质已无法满足电化学发光分析的发展需求. 量子点作为新一代的理想发光材料在电化学发光领域表现出巨大的应用前景. 然而, 由于对量子点电化学发光的过程和机理研究尚不充分, 目前量子点电化学发光的各项性能均有待提升. 本文聚焦于量子点电化学发光领域的关键科学问题, 在总结该领域重要研究进展的基础上, 指出光谱学、 合成化学及电分析化学等多领域学科交叉是未来量子点电化学发光研究的重要发展方向.

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    13. 检测核酸表观遗传修饰的测序方法
    方鑫, 赵瑞奇, 莫婧, 王雅芬, 翁小成
    高等学校化学学报    2023, 44 (3): 20220342-.   DOI: 10.7503/cjcu20220342
    摘要883)   HTML41)    PDF(pc) (9770KB)(2211)    收藏

    生物个体中的所有体细胞享有相同的遗传信息, 但具有不同的RNA表达亚群和蛋白组, 在特定的时间, 实际上只有部分基因被表达并执行其功能. 近年来, 表观遗传学研究的突破在一定程度上帮助人们理解了基因表达的调控. DNA、 RNA 和蛋白质这3类生物大分子在合成后都会进行化学修饰, 这些修饰几乎涉及所有生物过程的调控. 迄今, 已经在DNA和RNA中分别鉴定出超过17种和160种化学修饰, 对DNA和RNA修饰的各种生物学功能的研究兴趣推动了表观基因组学和表观转录组学前沿领域的发展. 开发化学和生物学工具来检测基因组或转录组中的特定修饰是表观基因组学和表观转录组学研究的关键, 本文综述了一些常见的核酸修饰的高通量测序方法, 提出现有方法中的一些瓶颈以及可能的创新方法.

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    14. 强韧抗溶胀水凝胶的简单构筑及性能
    雒春辉, 赵宇斐
    高等学校化学学报    2021, 42 (6): 2024-2033.   DOI: 10.7503/cjcu20200722
    摘要2023)   HTML47)    PDF(pc) (4476KB)(2635)    收藏

    以聚乙烯醇(PVA)和壳聚糖(CS)为原料, 采用循环冻融法制备了前驱体水凝胶(PVA-CS), 并经过浸泡氯化钠溶液和透析后处理构筑了强韧抗溶胀复合水凝胶(PVA-CS-6.16-30). 采用扫描电子显微镜(SEM)、 傅里叶变换红外光谱仪(FTIR)、 X射线衍射分析仪(XRD)、 差示扫描量热分析仪(DSC)及流变仪表征了两种水凝胶的微观结构, 采用拉力机测试了其机械性能. 结果表明: 由于结晶微区、 氢键及链缠结等协同交联作用, PVA-CS-6.16-30具备高效能量耗散机制. 与前驱体PVA-CS相比, PVA-CS-6.16-30的交联密度由7.69×10?4 mol/cm3增加至9.97×10?4 mol/cm3, 自由水含量由62.8%降低至52.6%, 网络尺寸由6.11 nm降低至5.21 nm, 凝胶分数由58.6%增加至86.8%, PVA结晶度由14.8%增加至17.2%, 其抗拉强度、 断裂伸长率、 韧性及抗压强度分别为2.9 MPa, 229%, 3.3 MJ/m3和7.6 MPa. 此外, 该复合水凝胶还具有优异的耐溶胀与抗蠕变性能. 在37 ℃的PBS缓冲溶液中浸泡7 d后, 其抗拉和抗压强度分别高达2.8和7.5 MPa, 优于常见水凝胶. 商品化的原料、 简单的构筑方法及优异的综合性能有望推动水凝胶在组织工程和生物医疗领域的应用.

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    15. 超支化聚合物的结构特征、合成及其应用
    魏焕郁, 施文芳
    高等学校化学学报    2001, 22 (2): 338-344.  
    摘要1936)      PDF(pc) (737KB)(3585)    收藏
    超支化聚合物由于具有独特的结构特征、合成方法和应用领域而引起了聚合物科学家们越来越浓厚的兴趣.本文从这三个方面对超支化聚合物的最新研究进展进行讨论,旨在加深人们对该领域的了解,从而促进该领域的快速发展.
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    被引次数: Baidu(268)
    16. 有机半导体材料中的电荷转移
    周雪琴, 汪茫, 杨士林
    高等学校化学学报    2000, 21 (8): 1312-1317.  
    摘要1934)      PDF(pc) (698KB)(2994)    收藏
    在介绍有机半导体材料电荷转移基本理论的基础上,对利用电荷转移研究有机半导体材料的导电、光电导和发光过程的现状进行评述,认为电荷转移是有机半导体材料研究的关键问题,开展其研究不仅有助于弄清一些新现象、新效应的物理起因,还可望找到预测有机半导体材料相关性能的有效手段.
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    被引次数: Baidu(62)
    17. 锂离子电池高容量合金基含锂负极材料的研究进展
    毛尔洋, 王莉, 孙永明
    高等学校化学学报    2021, 42 (5): 1552-1568.   DOI: 10.7503/cjcu20200750
    摘要1395)   HTML68)    PDF(pc) (7469KB)(2871)    收藏

    现有的以石墨为负极的锂离子电池能量密度逐渐接近其理论极限. 基于合金化反应机制的高容量含锂负极材料LixMy(M为能够和锂发生合金化反应的元素)是一类新兴的负极材料, 具有数倍于石墨的储锂比容量, 且可以为电池提供活性锂源. 这些特性使其能够与高容量无锂正极材料(如S, O2, FeF3和V2O5等)相匹配, 构建下一代高比能锂离子电池新体系. 本文综述了近年来高容量合金基含锂负极材料(如LixSi, LixSn, Li3P和LixAl基系列材料)的研究进展, 分析了所面临的挑战, 概述了材料的合成与电极的制备方法, 并介绍了它们在常规锂离子电池、 锂离子-硫电池及锂离子-空气电池等多个全电池体系中的应用实例, 提出并举证了其电化学性能优化与调控的策略, 最后展望了未来的研究方向.

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    18. 缩聚反应的统计力学和反应动力学理论
    王海军, 洪晓钟, 巴信武
    高等学校化学学报    2005, 26 (11): 2077-2081.  
    摘要1923)      PDF(pc) (1363KB)(2397)    收藏
    以两类典型的缩聚反应为例,研究了缩聚反应的统计理论和反应动力学理论之间的内在联系,给出反应程度与平衡反应动力学常数以及聚合反应自由能之间的关系.在此基础上,借助于聚合反应平衡常数使一些平均高分子物理量的表征得以简化.从热力学角度进一步研究了温度和压力等热力学量对反应体系的影响.
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    被引次数: Baidu(4)
    19. 光热效应增强的Au/RGO/Na2Ti3O7光催化加氢性能
    孟祥钰, 詹琦, 武亚南, 马晓双, 姜靖逸, 孙岳明, 代云茜
    高等学校化学学报    2022, 43 (3): 20210655-.   DOI: 10.7503/cjcu20210655
    摘要913)   HTML8)    PDF(pc) (5378KB)(1892)    收藏

    将典型的光热等离激元石墨烯和纳米金简便地负载在钛酸钠(Na2Ti3O7)载体上, 构建出具有较窄禁带宽度和较高光催化活性的Au/RGO/Na2Ti3O7光热辅助光催化体系. 研究发现, 石墨烯片层与金纳米颗粒在光照下, 通过局域表面等离激元共振效应诱导产生大量的热电子, 以活化反应物并降低反应活化能, 其引发的光热效应还可精准提升光催化体系中反应位点附近的温度, 从而大幅提升光催化反应速率. 通过构建特殊微支结构, 进一步增强了Au/RGO/Na2Ti3O7催化剂对光的捕获, 并限域锚定高表面能催化剂以增强体系的稳定性. 在光热、 光催化的高效协同增强下, Au/RGO/Na2Ti3O7催化剂体系对对硝基苯酚和肉桂醛的加氢反应均表现出增强的光催化活性. 光热辅助下的Au/RGO/Na2Ti3O7光催化剂在对硝基苯酚反应中的转换频率(TOF)值高达54.4 min-1, 反应活化能显著降低至15.78 kJ/mol, 且其在长效测试中表现出良好的稳定性(4次循环催化后, 转化率的保持率近90%).

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    20. CO2参与电化学构筑C—N键制备重要化学品
    王茹涵, 贾顺涵, 吴丽敏, 孙晓甫, 韩布兴
    高等学校化学学报    2022, 43 (7): 20220395-.   DOI: 10.7503/cjcu20220395
    摘要683)   HTML30)    PDF(pc) (5957KB)(2064)    收藏

    CO2是主要的温室气体, 同时也是重要的C1资源. 通过构筑C—N键制备重要化学品在化工、 生物合成及医药等领域应用广泛. 近年来, 随着碳中和与绿色化学理念的不断深化, 电化学构筑C—N键的策略也因其环保、 低碳、 简单及绿色等优势而受到关注. 同时, 由于化石燃料不断消耗带来的资源与环境问题, 重要化学品及燃料的绿色合成也成为科技发展战略中的重中之重. 本文归纳了CO2参与构建C—N键制备重要化学品方面的研究进展; 从催化体系构建、 反应过程和机理的角度对电化学合成尿素、 酰胺和胺进行了综述; 最后针对目前研究中面临的挑战, 对这一领域的未来发展进行了展望.

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