金属-有机框架基材料在二氧化碳光催化转化中的应用

doi:10.7503/cjcu20220223

摘要/Abstract

摘要：

将大气中的二氧化碳(CO₂)转化为燃料或高附加值化学品是降低大气中CO₂含量、减缓温室效应的有效途径之一. 光催化CO₂化学转化条件温和, 能耗低, 在CO₂转化中占有重要地位. 金属-有机框架(MOF)基材料由于具有比表面积大、光电性质优良和可调节性强等特点, 是CO₂光催化转化的常用催化剂之一. 本文综合评述了近两年MOF基材料在光催化CO₂还原反应、 CO₂环加成反应和CO₂羧基化反应中的应用, 阐释了MOF基材料在CO₂光催化转化中的优势和局限性, 并展望了其未来发展.

关键词: 金属-有机框架, CO₂转化, 光催化, 构效关系

Abstract:

Converting carbon dioxide（CO₂） into fuels or high-additional-valued chemicals is an efficient route to decrease atmospheric CO₂ concentration and mitigate green-house effect. Particularly， the photocatalytic CO₂ conversion is of importance due to its mild reaction condition and low energy consumption. Metal-organic framework-based（MOF-based） materials are a kind of efficient catalyst for CO₂ photocatalytic conversion owing to their unique features such as large specific surface area， good photoelectric properties and various tunability. In this article， the applications of MOF-based materials in CO₂ photocatalytic reduction， cycloaddition and carboxylation in recent two years were reviewed. The advantages， limitations and future development of MOF-based materials for photocatalytic CO₂ conversion reactions were discussed.

Key words: Metal-organic framework, CO₂ conversion, Photocatalysis, Structure-activity relationship

中图分类号:

O643.3

TrendMD:

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图/表 4

Fig.1 Synthesis, HOMO?LUMO gap and catalytic performance of NH2?MIL?125 with different ratios of facet exposed[9]（A） Schematic illustration of formation and morphology of NH2-MIL-125 with different ratios of facet exposed， AA=acetic acid；（B） HOMO-LUMO gap of the as-synthesized materials；（C） yields of the products.Copyright 2021， American Chemical Society.

Fig.2 Formation process, morphology and catalytic performance of MAPbI3@PCN?221(Fe x )[52]（A） Schematic illustration of synthesis of MAPbI3@PCN-221（Fe x ） via a sequential deposition route；（B） TEM image of MAPbI3@PCN-221（Fe0.2）；（C） size distribution of MAPbI3 QDs； catalytic performance of PCN-221（Fe x ） and MAPbI3@PCN-221（Fe x ） at 25 h（D） and 80 h（E）.Copyright 2019， Wiley VCH.

Fig.3 Photocatalytic CO2 reduction at CO2/H2O interface[70]（A） CO2/H2O emulsion stabilized by NH2-MIL-125 at a pressure higher than vapor pressure of CO2（6.89 MPa at 28.0 ℃）；（B） turnover frequency（TOF） of HCOO? produced from CO2 photocatalytic reduction under different pressure. Volume ratio of water is 0.7；（C） TOF of HCOO? produced from CO2 photocatalytic reduction with different water ratio under 10.02 MPa；（D） TOF of HCOO? produced in CO2/H2O emulsion（colored） under 10.02 MPa and acetonitrile（uncolored）.Copyright 2017， American Chemical Society.

Fig.4 Fabrication process, morphology and photocatalytic application of CuBDC@macro?meso?TiO2[83]（A） Schematic illustration of fabrication of CuBDC@macro-meso-TiO2；（B） SEM image；（C） HRSEM image；（D） HRTEM image and selective area electron diffraction pattern（inset）；（E） reaction scheme of CO2 photocatalytic carboxylation， TBAI= tetrabutylammonium iodide.Copyright 2019， American Chemical Society.

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