离子掺杂调控双钙钛矿量子点发光性能的研究进展

doi:10.7503/cjcu20240126

摘要/Abstract

摘要：

铅基卤化物钙钛矿发光材料因具有灵活的晶体结构、带隙可调性、缺陷容忍性和高荧光量子产率等优异性能而备受关注. 但金属铅的毒性和钙钛矿的稳定性一直是阻碍其商业应用急需解决的问题. 因此, 需要探索更绿色环保的非铅金属卤化物类钙钛矿发光材料. 近年来, 通过替换铅离子发展起来的非铅双钙钛矿结构成功实现了低毒性和高稳定性, 但由于其是间接带隙或因为宇称禁阻的直接带隙而造成光致发光效率极低. 为了解决此问题, 研究人员开发了离子掺杂策略, 实现了光致发光效率的提升. 本文综合评述了非铅双钙钛矿材料的晶体结构和发光性能, 归纳了主族金属、稀土金属和过渡金属掺杂对非铅双钙钛矿发光性能的影响及其发光机制. 最后, 对离子掺杂策略的应用和进一步提升非铅双钙钛矿发光材料的性能进行了总结和展望.

关键词: 双钙钛矿量子点, 离子掺杂, 光致发光量子效率, 自陷激子态发光

Abstract:

Lead based halide perovskite luminescent materials have attracted much attention due to their excellent properties such as flexible crystal structure， tunable bandgap， defect tolerance， and high fluorescence quantum yield. However， the toxicity of lead metal and the stability of perovskite have always been issues that hinder its commercial application and urgently need to be addressed. Therefore， exploring greener and more environmentally friendly non lead metal halide perovskite luminescent materials is becoming an increasing research topic. In recent years， non lead double perovskite structures， in which lead ions are replaced with monovalent and trivalent metal ions， have successfully achieved low toxicity and high stability， but their photoluminescence efficiencies are extremely low due to the indirect bandgap or parity-prohibited direct bandgap. To address this issue， scientists have explored ion doping strategies and successfully achieved a significant improvement in photoluminescence efficiency. In this article， the crystal structure and luminescent properties of non lead double perovskite materials are summarized. Second， the effects of doping with main group metals， rare earth metals， and transition metals on the luminescence performance and luminescent mechanism are summarized. Finally， the application of ion doping strategies and improving the performance of non lead perovskite luminescent materials are summarized and discussed.

Key words: Double perovskite quantum dots, Ion doping, Photoluminescence quantum yield, Self-trapped exciton luminescence

中图分类号:

O611

TrendMD:

张丽媛, 王查斯娜, 胡井香, 詹传郎. 离子掺杂调控双钙钛矿量子点发光性能的研究进展. 高等学校化学学报, 2024, 45(9): 20240126.

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图/表 11

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Doped ion and quantum dot	Absorption/nm	Emission/nm	Lifetime/ns	PLQY（%）	Ref.
Na⁃Cs₂AgBiCl₆	366325	605	40—120	—	［22］
Na K⁃Cs₂AgBiCl₆	300	400—581	—	8	［23］
K⁃Cs₂AgBiBr₆	356	590	2.08—10.64	0.40—6.82	［24］
In⁃Cs₂AgBiCl₆	372—270	410—395， 570	—	0.1—36.6	［25］
In⁃Cs₂AgBiCl₆	350	570， 605	<10—774	0—34（±4）	［26］
Bi⁃Cs₂AgInCl₆	270—368	470—580	<10—1633	1—11.4	［27］
Bi⁃Cs₂AgInCl₆	333， 367	426， 650	<2—1000	31.4	［28］
Bi⁃Cs₂NaScCl₆	306， 361—337， 395	430—590	15—693（431）， 1198（590）	38—60	［29］
Bi Na⁃Cs₂AgInCl₆	318—365	653—827	—	0.6—22	［30］
Bi Na⁃Cs₂AgInCl₆	—	Bi： 573 Na： yellow	t₁=1.1 t₂=1600	Bi： 21 Na： 56	［31］
Bi Na⁃Cs₂AgInCl₆	378	610	—	20—100	［32］
Bi Er/Bi Yb⁃Cs₂AgInCl₆	Bi Er 350—372 Bi Yb 350—372	NIR Bi Er 1540 Bi Yb 994	1.64×10⁷ -2.24×10⁷， 0.52×10⁷	—	［33］
Tb Bi⁃Cs₂AgInCl₆	368	470—580	1371.9	1—10.1	［34］
Sb⁃Cs₂MInCl₆（M=Na， K）	—	445—445（Na） 445—495（K）	— —	82（Na） 93（K）	［35］
Sb⁃Cs₂MInCl₆（M=Na， K）	—	445	t₁=9×10⁵， 46% t₂=1.016×10⁷， 54%	79	［36］
Sb⁃Cs₂NaInCl₆	308	442	—	75.89	［37］
Sb⁃Cs₂NaInCl₆	320， 335	427—448	1.3—5300	50.7	［38］
Sb⁃Cs₂KInCl₆	320	503—515	4700	95	［39］
Sb⁃Cs₂NaYCl₆	310—335	472	—	51.8	［40］
Sb⁃Cs₂NaTbCl₆	271， 286， 300—378	622	4.79—5.19×10⁷	1.7—46.9	［41］
Sb⁃Cs₂Ag/NaTbCl₆	269—269， 360	489、 548， 621	3.3×10⁷/5.0×10⁷—7.5×10⁷	4/12—24	［42］

Doped ion and quantum dot	Absorption/nm	Emission/nm	Lifetime/ns	PLQY（%）	Ref.
Na⁃Cs₂AgBiCl₆	366325	605	40—120	—	［22］
Na K⁃Cs₂AgBiCl₆	300	400—581	—	8	［23］
K⁃Cs₂AgBiBr₆	356	590	2.08—10.64	0.40—6.82	［24］
In⁃Cs₂AgBiCl₆	372—270	410—395， 570	—	0.1—36.6	［25］
In⁃Cs₂AgBiCl₆	350	570， 605	<10—774	0—34（±4）	［26］
Bi⁃Cs₂AgInCl₆	270—368	470—580	<10—1633	1—11.4	［27］
Bi⁃Cs₂AgInCl₆	333， 367	426， 650	<2—1000	31.4	［28］
Bi⁃Cs₂NaScCl₆	306， 361—337， 395	430—590	15—693（431）， 1198（590）	38—60	［29］
Bi Na⁃Cs₂AgInCl₆	318—365	653—827	—	0.6—22	［30］
Bi Na⁃Cs₂AgInCl₆	—	Bi： 573 Na： yellow	t₁=1.1 t₂=1600	Bi： 21 Na： 56	［31］
Bi Na⁃Cs₂AgInCl₆	378	610	—	20—100	［32］
Bi Er/Bi Yb⁃Cs₂AgInCl₆	Bi Er 350—372 Bi Yb 350—372	NIR Bi Er 1540 Bi Yb 994	1.64×10⁷ -2.24×10⁷， 0.52×10⁷	—	［33］
Tb Bi⁃Cs₂AgInCl₆	368	470—580	1371.9	1—10.1	［34］
Sb⁃Cs₂MInCl₆（M=Na， K）	—	445—445（Na） 445—495（K）	— —	82（Na） 93（K）	［35］
Sb⁃Cs₂MInCl₆（M=Na， K）	—	445	t₁=9×10⁵， 46% t₂=1.016×10⁷， 54%	79	［36］
Sb⁃Cs₂NaInCl₆	308	442	—	75.89	［37］
Sb⁃Cs₂NaInCl₆	320， 335	427—448	1.3—5300	50.7	［38］
Sb⁃Cs₂KInCl₆	320	503—515	4700	95	［39］
Sb⁃Cs₂NaYCl₆	310—335	472	—	51.8	［40］
Sb⁃Cs₂NaTbCl₆	271， 286， 300—378	622	4.79—5.19×10⁷	1.7—46.9	［41］
Sb⁃Cs₂Ag/NaTbCl₆	269—269， 360	489、 548， 621	3.3×10⁷/5.0×10⁷—7.5×10⁷	4/12—24	［42］

Doped ion and quantum dot	Absorption/nm	Emission/nm	Lifetime/ns	PLQY（%）	Ref.
Yb/Er/YbEr⁃Cs₂AgInCl₆	240	395—996/1573	—	0.5—3.6/0.05	［43］
Yb/Mn⁃Cs₂AgBiCl₆	366	680—1000	Vis 20.0—26.0 NIR 0.97—1.44×10⁷	—	［44］
Nd⁃Cs₂AgIn_0.99Bi_0.01Cl₆	365	630， 890， 1074	STE 10.05—280.26	NIR 0—56.7	［45］
Cs₂NaScCl₆	313	445	1059	1.6—29.05	［46］
Er⁃Cs₂NaScCl₆	—	NIR1540	—	NIR 28.3	［47］
Cs₂NaHoCl₆	321， 362， 402	452， 540， 646	—	82.3	［48］
Cs₂NaLnCl₆	307， 363	438	7.16	68.5	［49］
Cs₂AgLnCl₆	350	Sm： 450 Gd： 435 Eu： 615 Er： 440， 555	3.0 3.3 4.7×10⁶ 1.8， 2.6	1.17 3.09 1.16 7.37	［50］
Na ErYb⁃Cs₂AgBiCl₆	—	NIR 995/1540	1190 1170	19 4.3	［51］
Na Bi Nd⁃Cs₂AgInCl₆	320—370	STE 610 NIR 890	STE 0.19—2030 NIR 2.25—2.99×10⁷	NIR 0.16—30.3	［52］
Sb Yb⁃Cs₂AgInCl₆	—	600—660	—	NIR 50	［53］
Cr Er⁃Cs₂AgInCl₆	350—350， 560， 800	1010， 1540	—	NIR 29	［54］
Cr Ln（Er/Tm）⁃Cs₂NaScCl₆	—	457—970 1540/1220	13×10⁷ 5.5×10⁷	NIR 26 NIR 56	［55］
Tb Ho⁃Cs₂AgInCl₆	350	530	6.65—4.85×10⁷	—	［56］

Doped ion and quantum dot	Absorption/nm	Emission/nm	Lifetime/ns	PLQY（%）	Ref.
Yb/Er/YbEr⁃Cs₂AgInCl₆	240	395—996/1573	—	0.5—3.6/0.05	［43］
Yb/Mn⁃Cs₂AgBiCl₆	366	680—1000	Vis 20.0—26.0 NIR 0.97—1.44×10⁷	—	［44］
Nd⁃Cs₂AgIn_0.99Bi_0.01Cl₆	365	630， 890， 1074	STE 10.05—280.26	NIR 0—56.7	［45］
Cs₂NaScCl₆	313	445	1059	1.6—29.05	［46］
Er⁃Cs₂NaScCl₆	—	NIR1540	—	NIR 28.3	［47］
Cs₂NaHoCl₆	321， 362， 402	452， 540， 646	—	82.3	［48］
Cs₂NaLnCl₆	307， 363	438	7.16	68.5	［49］
Cs₂AgLnCl₆	350	Sm： 450 Gd： 435 Eu： 615 Er： 440， 555	3.0 3.3 4.7×10⁶ 1.8， 2.6	1.17 3.09 1.16 7.37	［50］
Na ErYb⁃Cs₂AgBiCl₆	—	NIR 995/1540	1190 1170	19 4.3	［51］
Na Bi Nd⁃Cs₂AgInCl₆	320—370	STE 610 NIR 890	STE 0.19—2030 NIR 2.25—2.99×10⁷	NIR 0.16—30.3	［52］
Sb Yb⁃Cs₂AgInCl₆	—	600—660	—	NIR 50	［53］
Cr Er⁃Cs₂AgInCl₆	350—350， 560， 800	1010， 1540	—	NIR 29	［54］
Cr Ln（Er/Tm）⁃Cs₂NaScCl₆	—	457—970 1540/1220	13×10⁷ 5.5×10⁷	NIR 26 NIR 56	［55］
Tb Ho⁃Cs₂AgInCl₆	350	530	6.65—4.85×10⁷	—	［56］

Doped ion and quantum dot	Absorption/nm	Emission/nm	Lifetime/ns	PLQY（%）	Ref.
Mn⁃Cs₂AgInCl₆	290	560—620	10⁷	（1.6±1）—（16±4）	［57］
Mn⁃Cs₂NaBiCl₆	—	345—590	—	15	［58］
Mn⁃Cs₂NaIn _x Bi_1-_x Cl₆	326	583—614	3—9×10⁷	38—44.6	［59］
Mn⁃Cs₂NaScCl₆	—	445—635	—	29.05	［46］
Mn⁃Cs₂NaTbCl₆	278	548—622	5.10—13.28×10⁷	52.6	［60］
Ag⁃Cs₂NaInCl₆	269	535	—	31.1	［61］
Ag/Mn⁃Cs₂NaBiCl₆	324—356	375—613/585	4.74×10⁵—1.058×10⁶， 385×10⁶	1.7—20/3	［62］
Cu⁃Cs₂（Ag/Na）InCl₆	380—410	605	6400—3900	19.0—62.6	［63］
Cu⁃Cs₂AgInCl₆	344—427	450	—	—	［64］
Cu⁃Cs₂AgSbCl₆	477—1240	—	—	—	［65］
Cu⁃Cs₂AgInCl₆	344—561	—	—	—	［66］
Fe⁃Cs₂NaBiCl₆	—	585	38	—	［67］