当期目录

2023年 第44卷 第5期    刊出日期：2023-05-10

上一期   

序

电化学能源专辑

郭少军, 王双印, 余彦, 张强

2023, 44(5):  1-2. 

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目次

高等学校化学学报2023年第44卷第5期封面和目次

2023, 44(5):  1-5. 

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综合评述

固态电解质锂离子输运机制研究进展

富忠恒, 陈翔, 姚楠, 余乐耕, 沈馨, 张睿, 张强

2023, 44(5):  20220703.  doi:10.7503/cjcu20220703

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全球环境问题推动了可充电锂电池技术的飞速发展. 与液态电解液相比, 固态电解质不易燃, 构筑所得固态电池的安全性能得以提升. 如果能够理解固态电解质中的离子输运行为, 就能精准调控固态电池锂的动力学稳定性和倍率性能. 随着计算机技术的快速发展, 原子尺度模拟技术成为理解材料离子输运的重要手段. 针对以上问题, 本综合评述首先汇总了固体材料中的常见扩散机制; 然后介绍了固态电解质中的锂离子输运机制, 着重讨论了影响固态电解质锂离子输运的重要因素(晶体结构、 电子结构、 外部因素及晶界); 最后对固态电解质锂离子输运机制研究进行了总结与展望.



碳基催化剂用于电催化氧还原生产H₂O₂的研究进展: 策略、 计算及实际应用

张小玉, 曲干, 薛冬萍, 闫文付, 张佳楠

2023, 44(5):  20220775.  doi:10.7503/cjcu20220775

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过氧化氢(H₂O₂)作为一种多功能且环保的氧化剂, 在工业生产、 漂白、 消毒和废水处理等领域都发挥着重要作用. 传统的蒽醌工艺由于不环保、 不安全且流程复杂, 无法成为批量生产过氧化氢的最佳选择. 基于电化学氧还原反应(ORR)的合成方法是一种有价值的替代蒽醌生产的方法. 通常, H₂O₂可以通过2e^‒ ORR过程合成. 碳基催化剂因储量丰富、 成本低、 结构可调和导电性好等优点, 被认为是用于2e^‒ ORR的最佳催化剂之一. 本文综合评述了近年来碳基催化剂在电化学合成H₂O₂方面的研究进展. 首先, 介绍了2e^‒ ORR过程的基本原理, 揭示了影响ORR路径的关键因素; 然后, 阐述了密度泛函理论（DFT）计算对揭示催化活性位点的关键作用, 并指明火山图是一种预测催化剂选择性的重要工具; 综合评述了促进H₂O₂产生的几种有效策略(优化金属单原子、 构建催化剂表面缺陷工程、 引入吡咯氮、 掺杂含氧官能团及掺杂其它杂原子); 介绍了批量生产H₂O₂的装置发展及其优缺点; 最后, 展望了电化学合成H₂O₂在未来发展中可能面临的机遇和挑战.



绿色路径C-N偶联合成尿素的最新研究进展

张潇然, 郑建云, 吕艳红, 王双印

2023, 44(5):  20220717.  doi:10.7503/cjcu20220717

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化学品的工业合成通常在高能耗的条件下进行, 加剧了能源危机和环境问题. 在可再生电力或/和太阳能的驱动下, 可以降低反应的能量屏障, 从而在更温和的条件下实现化学品的高效绿色合成. 二氧化碳和氮作为主要的小分子, 可通过电催化合成各种含碳和氮的燃料, 在缓解环境问题的同时降低能源枯竭的压力, 达到高效储能的目的. 本文综合评述了N₂和CO₂电化学转化的最新研究进展, 重点关注了反应条件的改进、 反应路线的调整及催化机理的研究. 最后， 对C-N电催化耦合目前面临的挑战和未来发展进行了展望. 为进一步开发N₂和CO₂的电化学转化提供了指导.



固态锂金属电池中原位聚合电解质的研究进展

徐攀, 孔伟进, 黄雪妍, 孙硕, 黄文泽, 赵辰孜

2023, 44(5):  20220670.  doi:10.7503/cjcu20220670

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在下一代电池体系中, 固态金属锂电池具有高能量密度潜力, 同时有望避免目前电池面临的燃烧、 爆炸等安全隐患. 其中, 固态电解质和电极材料之间的固-固界面接触差是其实用化面临的重要挑战. 近年来, 经电池内部原位聚合反应制得的原位聚合电解质用于固态锂金属电池具备界面一体化提升固-固界面相容性、 抑制枝晶的形成、 抑制正极过渡金属离子/多硫化物/氧化还原介质的溶解/穿梭并提升电池电化学性能多种优势. 本文首先讨论了聚合电解质的反应机理, 然后分析了电池内部常见电解质的原位聚合原理, 总结了固态锂金属电池中原位聚合电解质的最新研究进展. 最后, 对未来原位聚合电解质的发展方向和商业化应用进行了展望.



非贵金属催化剂在羟甲基糠醛电氧化增值中的应用

杜磊, 刘兆清

2023, 44(5):  20220710.  doi:10.7503/cjcu20220710

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羟甲基糠醛是呋喃类化合物, 具有价格低廉及来源广泛的优点, 可作为平台化合物用于制备其它高附加值产品. 传统的热催化氧化增值方法需要高温、 高压及贵金属催化剂, 造成经济效益的下降. 而电氧化方法不需要高温、 高压条件； 同时, 通过对电催化剂的合理设计， 非贵金属催化剂表面的羟甲基糠醛选择性转化已经得以实现, 从而避免使用大量贵金属. 因此, 通过电氧化方法对羟甲基糠醛平台化合物进行高附加值转化受到了广泛关注. 在羟甲基糠醛氧化的多种产物中, 羟基和醛基被全部氧化为羧基的产物——2,5-呋喃二甲酸, 被美国能源部列为“最具有价值的12种生物质衍生化学品”之一. 鉴于此, 本文介绍了羟甲基糠醛电氧化增值生产2,5-呋喃二甲酸的重要研究价值及相关非贵金属电催化剂的最新进展, 并对催化羟甲基糠醛电氧化反应的非贵金属催化剂的发展前景进行了展望.



非热解共价有机聚合物基氧还原电催化材料

鲍春竹, 向中华

2023, 44(5):  20220715.  doi:10.7503/cjcu20220715

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在全球引入氢能技术助力实现碳中和目标的过程中, 高效、 低成本且长寿命的氧还原反应(ORR)阴极电催化剂具有重要作用. 近年来, 非贵金属催化剂的ORR催化活性和稳定性显著提高. 共价有机聚合物(COPs)因其可调节的孔隙率、 可修饰的骨架和周期性排列的有序结构而成为理想的分子结构定制的材料平台. 然而, 常用的高温热解合成策略中, 材料的结构变化不可预测, 真正的活性位点不明确, 阻碍了研究者对催化机理的深入探索. 非热解策略应运而生, 其可以充分发挥COP基材料可定制性的优势. 非热解COP基催化剂精确可控的结构能够为ORR催化机理的研究提供一个理想的模型, 从而指导设计催化性能更优秀的ORR电催化材料, 进一步促进材料的宏观制备. 本文从源头出发, 深入分析了ORR反应机理, 逐步归纳非热解COP基催化剂的设计原则和合成策略. 然后, 结合该领域内具有代表性的文献, 分析了非热解COP基材料电催化性能的影响因素, 系统阐述了非热解策略在ORR领域中的研究进展. 最后, 总结了本课题组对非热解COP基氧还原电催化材料的研究工作, 并进一步展望了非热解技术的发展前景及面临的挑战.



金属锂负极溶剂化结构调控的研究进展

张硕, 丁俊凡, 许睿, 黄佳琦

2023, 44(5):  20220721.  doi:10.7503/cjcu20220721

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金属锂负极具有极高的理论比容量和极低的氧化还原电位, 被认为是二次电池体系中负极材料的最终选择. 但在实际应用过程中, 不稳定的电极/电解液界面会造成大量的锂枝晶生长, 导致容量损失乃至热失控等安全问题. 调控锂离子溶剂化结构, 可促进有益的固态电解质界面膜(SEI)成膜组分在电极表面优先分解, 进而稳定电极界面并可诱导锂离子均匀沉积, 是提升液态和准固态金属锂电池电化学性能的重要手段. 本文综合评述了近年来从液态到准固态电解质中锂离子溶剂化结构调控的策略和设计原则, 探讨了溶剂化结构改变对电极/电解质界面的影响, 并对准固态电解质的研究前景进行了展望.



高温聚合物电解质膜燃料电池催化剂的研究进展

王军, 杜石谦, 陶李

2023, 44(5):  20220722.  doi:10.7503/cjcu20220722

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高温聚合物电解质膜燃料电池(HT-PEMFCs)是一类将化学能转换为电能的能量转换装置, 与传统的低温聚合物膜燃料电池相比具有诸多优势. 目前HT-PEMFCs主要是以铂作为催化剂. 铂基催化剂对于燃料电池氧还原反应(ORR)和氢氧化反应(HOR)有好的催化活性, 但在HT-PEMFCs中通常需要高载量的铂基催化剂, 以缓解磷酸在铂表面强吸附对活性表达的限制, 其存在成本高、 活性不足、 长时间运行下活性降低及载体腐蚀等问题. 本文总结了最近关于HT-PEMFCs催化剂的研究进展, 系统分析了贵金属、 非贵金属催化剂在HT-PEMFCs中的应用前景, 并对现阶段HT-PEMFCs催化剂的发展应用进行了展望.



无定形FePO₄作为钠离子电池正极材料的研究进展

盛心茹, 张壮壮, 丁唐婧, 廖家英, 周小四

2023, 44(5):  20220724.  doi:10.7503/cjcu20220724

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随着能源与环境问题的日益加剧, 发展绿色能源存储与转化技术变得越来越重要. 作为一种环境友好型储能器件, 钠离子电池的快速发展激发了对高性能正极材料的需求. 在各类正极材料中, 无定形磷酸铁 (FePO₄)因其较高的理论比容量和优异的电化学可逆性而受到了广泛关注. 基于此, 本文综合评述了无定形 FePO₄作为钠离子电池正极材料的研究进展. 首先, 介绍了无定形FePO₄的基本特征及其应用; 然后, 系统总结了其常见的合成方法, 如模板法、 水热法等; 介绍了增强无定形FePO₄储钠性能的策略, 强调了形貌结构和性能之间的紧密联系; 最后, 对该领域进行了总结与展望.



基于三维亲锂材料的高稳定金属锂负极的构筑

屠兴超, 古兴兴, 赖超

2023, 44(5):  20220727.  doi:10.7503/cjcu20220727

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金属锂具有超高理论比容量密度(3680 mA·h·g^‒1)和低还原电位(‒3.04 V vs. SHE), 被认为是高能量密度电池负极材料的“圣杯”. 然而, 由于锂枝晶不可控生长和对电解质高反应性导致的库仑效率低、 循环寿命短及内短路等问题严重制约着金属锂负极的实用化进展. 在实际的电化学体系中, 集流体作为金属锂沉积/脱出的基底, 其表面性质对锂负极的循环稳定性起着至关重要的作用. 本文从负极、 集流体表面成分以及微结构设计两方面系统总结了构建三维亲锂骨架材料的改性策略. 利用金属、 金属氧化物、 杂原子掺杂、 聚合物材料及有机框架材料等高亲锂材料对集流体和负极的界面及结构进行针对性调控修饰, 可以有效调控金属锂的电沉积, 推进金属锂负极在高能量密度电池体系中的实用化进程.



钠离子电池硬炭负极材料的研究进展

杨翠云, 杨成浩

2023, 44(5):  20220728.  doi:10.7503/cjcu20220728

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钠离子电池凭借着丰富的钠资源、 低廉的物料成本以及良好的低温性能等优势, 在储能领域与锂离子电池兼容互补. 因此, 加速推进钠离子电池商业化可以降低锂资源供应风险, 确保新能源行业的长期健康发展. 由于钠离子的半径较大, 而负极材料作为其插层的宿主材料, 对相关的设计和发展要求则更高. 目前, 硬炭材料是公认的钠离子电池负极材料的理想选择之一, 也是最有可能实现大规模商业化生产的负极材料. 本文以钠离子电池商业化的瓶颈作为切入点, 对硬炭的材料特点、 储钠机理及功能化设计策略进行了综合评述. 最后, 对这一技术领域的未来发展和挑战进行了展望.



有机硫化物在可充电电池中的研究进展

任思远, 郭玮, 付永柱

2023, 44(5):  20220729.  doi:10.7503/cjcu20220729

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近年来, 有机硫化物因具有结构灵活、 种类繁多、 资源丰富和环境友好的特点而在储能领域得到广泛应用, 并展示出较大的发展前景. 有机硫化物在充放电过程中会发生硫-硫(S—S)键的可逆断裂和形成, 分子中 S—S键的数目决定了电子转移的多少, 而有机基团可以影响电池的电化学行为. 本文综合评述了有机硫化物在可充电电池中的研究进展, 主要包括有机硫小分子和聚合物正极材料在可充电锂电池中的应用, 有机硫电解液添加剂对锂-硫(Li-S)和锂-硒(Li-Se)电池性能的影响及有机硫材料在其它可充电电池中的应用等4个方面. 这些结构可调的有机硫化物展示出优异的循环稳定性, 改变了传统Li-S和Li-Se电池的氧化-还原路径, 参与正负极固体电解质界面的形成, 能抑制多硫化物的穿梭效应, 阻止锂枝晶的生长. 最后, 讨论了有机硫化物在可充电电池领域未来研究发展中面临的挑战.



中空贵金属纳米材料氧还原催化的研究进展

李瑞松, 苗政培, 李静, 田新龙

2023, 44(5):  20220730.  doi:10.7503/cjcu20220730

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中空纳米结构具有比表面积大、 传质可控和活性位点明确等优势, 其结构设计与电催化应用在能源 转化与储存领域引起了广泛关注. 特别是中空贵金属纳米材料用于氧还原催化时, 中空内腔引入到贵金属 纳米结构, 不仅暴露更多的活性位点, 还能减少贵金属的用量, 这将为贵金属催化剂的大规模应用提供一个理想的研发平台. 本文综合评述了近年来中空贵金属的合成策略及其氧还原催化应用. 首先, 回顾了中空贵金属在氧还原催化剂研制中的优势与意义; 然后, 介绍了近期关于中空贵金属的制备策略(硬模板法、 软模板法、 自模板和无模板法等)及其优势; 最后, 分析了中空贵金属在氧还原领域所面临的挑战, 并对其设计进行了展望.



锂基浆料电池最新进展

辛本舰, 王瑞, 刘丽丽, 牛志强

2023, 44(5):  20220731.  doi:10.7503/cjcu20220731

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浆料电池(SSFBs)具有能量密度高和可灵活设计的优点, 是大规模储能领域的一种关键技术. 近年来, 研究人员在锂基SSFBs(Li-SSFBs)开发方面进行了大量的研究. 本文介绍了Li-SSFBs的工作原理和特点, 重点评述了Li-SSFBs的最新研究进展, 特别是正、 负极活性材料, 展望了Li-SSFBs面临的挑战和未来的发展前景, 以便为Li-SSFBs的研究和开发提供指导.



电化学氢气制备耦合无机化学品电氧化的研究进展

严大峰, 谢超, 陈晨

2023, 44(5):  20220732.  doi:10.7503/cjcu20220732

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电化学水裂解制备氢气因其固有的优势受到了广泛关注. 然而, 阳极氧气析出反应动力学缓慢、 能耗高, 极大地限制了其应用. 与氧析出反应不同, 一些无机化学品的电氧化无论是热力学还是动力学上都更易发生. 因此, 耦合氢气析出反应和无机化学品氧化在提高电化学制氢效率方面表现出巨大潜力. 与氧气析出反应相比, 无机化学品氧化可以显著降低过电位. 同时, 还可以在阳极去除污染物或制备高附加值化学品. 本综合评述总结了电化学制备氢气耦合无机化学品电氧化方面的研究进展. 首先, 介绍并讨论一些具有代表性的无机化学替代品, 如含氮的肼、 一氧化氮以及含硫的硫化氢、 二氧化硫等, 其可以实现在很低的电压下制备氢气并且从根本上避免氧气的产生. 另外, 引入电化学中和能能够进一步降低电化学制备氢气电解槽的槽压, 甚至可以实现在制备氢气的同时输出电力. 最后, 对该领域面临的挑战以及未来发展进行了展望.



碳点的制备及电化学能源应用进展

王斯阳, 敬稳, 常江伟, 卢思宇

2023, 44(5):  20220733.  doi:10.7503/cjcu20220733

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碳点是零维纳米碳材料的一种典型代表, 由碳原子 sp²/ sp³杂化构成且尺寸通常小于10 nm. 碳点独特的尺寸效应赋予其丰富的边缘活性位点和易于功能化调控等特性, 在电催化、 能源存储与转化等领域表现出广阔的应用前景. 基于此, 揭示碳点的形成机制及阐明其结构与性能的基本规律, 以指导碳点的合成并获得优异的催化性能具有重要意义. 本文在介绍碳点制备及调控策略的基础上, 结合理论研究分析了碳点类催化材料活性的来源, 并着重评述了碳点在电化学领域的最新应用进展, 探讨了功能碳点材料未来发展的机遇与挑战.



过渡金属氧化物插层化学及其电催化应用的新进展

池丽萍, 牛壮壮, 廖洁, 唐凯斌, 高敏锐

2023, 44(5):  20220740.  doi:10.7503/cjcu20220740

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插层化学是指客体插入到主体形成插层化合物的过程. 近年来, 插层化学作为一种有效的材料结构修饰方法, 已广泛应用于电化学储能和转换领域. 过渡金属氧化物由于其结构和成分的可调性, 在插层性能和应用方面取得了很大进展, 但仍存在插层机理及性质变化原因不明确等问题. 本文首先对过渡金属氧化物的插层机理进行了综合评述, 分析归纳了常见的插层制备方法， 然后总结了插层过渡金属氧化物在电催化中研究的最新进展, 最后对该领域未来面临的机遇和挑战进行了展望.



高比能锂离子电池高电压电解液的设计

孙昭宇, 赵经纬, 刘军

2023, 44(5):  20220743.  doi:10.7503/cjcu20220743

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自便携式电子设备以及电动汽车问世后, 锂离子电池储能设备已经难以满足当前的生活与生产需求. 锂离子电池作为商业储能设备市场的主要占有者, 正朝着更高的能量密度、 更长久的使用寿命以及更高的安全性能等方向发展. 虽然通过提高锂离子电池的截止电压可以达到提升电池重量密度和体积密度的效果, 但电池体系在高电压下将非常不稳定, 这将导致锂离子电池的循环性能迅速衰减. 同时, 大量的电解液分解产物的堆积, 导致电池的界面阻抗上升. 另一方面, 气体的生成形成了电池的安全隐患. 本文针对高电压电解液的溶剂设计和电解液添加剂设计两个方面, 回顾了过去一段时间里高电压电解液的发展. 根据当前的理论研究基础, 提出了高比能锂离子电池电解液的设计重心和未来该领域的主要研究方向.



锂离子电池硅基负极界面工程的研究进展

贺汝涵, 黎浩, 韩方, 陈奥渊, 麦立强, 周亮

2023, 44(5):  20220748.  doi:10.7503/cjcu20220748

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Si基负极材料具有比容量高和嵌锂电势低等优点, 已成为提高锂离子电池能量密度的关键材料. 但其巨大的体积膨胀和与电解液间的副反应造成了严重的界面问题. 本文从硅负极界面的定义出发, 对界面问题、 成因和形成机制进行了综合评述; 并分别从结构优化、 人工界面构筑、 电解液配方优化和固态电池中的界面问题4个方面阐述了硅基负极界面工程的发展现状; 最后, 对硅基负极界面问题的解决方案进行了总结与展望.



电催化氧化木质素解聚: 温和高效的生物质增值策略

徐佳宁, 白文静, 楼雨寒, 于海鹏, 窦烁

2023, 44(5):  20220749.  doi:10.7503/cjcu20220749

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木质素是一种天然可再生芳香族聚合物, 通过催化反应过程可实现其解聚制备芳香族化学品, 其高附加值转化对实现生物燃料、 精细化学品和大宗化学品的绿色生产具有重要意义. 其中, 电催化氧化解聚为木质素的高值化利用提供了一种高效节能途径. 凭借电催化过程中电位或电流易于调节的特性, 可实现产物的选择性和反应物转化率的有效调控. 但实现木质素的可控降解, 首先需对其解聚机理充分了解掌握. 其中, 由催化剂、 电解质和催化反应池等组成的电催化系统均需合理设计. 本文以木质素解聚过程中C—C键和C—O键的断裂机理为基础, 综合评述了近年来木质素及其模型化合物在电催化氧化制备芳香族单体过程中不同的断键机制, 总结了自由基中间体在C—O和C—C键的高选择性断裂中发挥的决定作用. 最后, 展望了电催化木质素解聚的发展前景以及面临的挑战.



纤维基氧化还原电催化剂的研究进展

李轩, 亓帅, 周伟良, 李小杰, 景玲胭, 冯超, 蒋兴星, 杨恒攀, 胡琪, 何传新

2023, 44(5):  20220770.  doi:10.7503/cjcu20220770

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化石燃料的过度使用带来了严峻的环境污染问题, 积极探索开发绿色可持续的能源转换和存储技术是目前研究的重要方向. 以氢燃料和空气为动力的质子交换膜燃料电池和金属空气电池在众多能源技术中脱颖而出. 但其工作过程中涉及的氧还原反应(ORR)严重制约了清洁能源技术的广泛使用. 纤维结构催化材料具有其比表面积高、 几何结构可调及制备简单便捷等优势, 在氧还原领域备受关注. 本文综合评述了纤维结构催化材料金属活性中心的可控调节, 介绍了纤维结构电催化材料在氧还原反应电催化方面的最新进展, 揭示了纤维结构氧还原催化剂在电催化ORR反应中的构效关系, 讨论了纤维结构电催化材料在ORR电催化中面临的挑战和机遇.