基于三维亲锂材料的高稳定金属锂负极的构筑

doi:10.7503/cjcu20220727

高等学校化学学报 ›› 2023, Vol. 44 ›› Issue (5): 20220727.doi: 10.7503/cjcu20220727

基于三维亲锂材料的高稳定金属锂负极的构筑

屠兴超¹, 古兴兴²(), 赖超¹()

^1.江苏师范大学化学与材料科学学院, 徐州 221116
^2.重庆工商大学环境与资源学院, 催化与环境新材料重庆市重点实验室, 重庆 400065

收稿日期:2022-11-19 出版日期:2023-05-10 发布日期:2023-02-06
通讯作者: 古兴兴,赖超 E-mail:x.gu@ctbu.edu.cn;laichao@jsnu.edu.cn
基金资助:
国家自然科学基金(22222902);重庆市自然科学基金(cstc2019jcyj-msxm1407);江苏省自然科学基金(BK20211352);重庆市归国留学人员创业创新计划项目(CX2021046)

Construction of Highly Stable Lithium Metal Anode Based on Three Dimensional Lipophilic Materials

TU Xingchao¹, GU Xingxing²(), LAI Chao¹()

^1.School of Chemistry and Materials Science，Jiangsu Normal University，Xuzhou 221116，China
^2.Chongqing Key Laboratory of Catalysis and New Environmental Materials，College of Environment and Resources，Chongqing Technology and Business University，Chongqing 400067，China

Received:2022-11-19 Online:2023-05-10 Published:2023-02-06
Contact: GU Xingxing, LAI Chao E-mail:x.gu@ctbu.edu.cn;laichao@jsnu.edu.cn
Supported by:
the National Natural Science Foundation of China(22222902);the Natural Science Foundation of Chong-qing Science & Technology Commission, China(cstc2019jcyj-msxm1407);the Natural Science Foundation of Jiangsu Province, China(BK20211352);the Venture & Innovation Support Program for Chongqing Overseas Returnees, China(CX2021046)

摘要/Abstract

摘要：

金属锂具有超高理论比容量密度(3680 mA·h·g^‒1)和低还原电位(‒3.04 V vs. SHE), 被认为是高能量密度电池负极材料的“圣杯”. 然而, 由于锂枝晶不可控生长和对电解质高反应性导致的库仑效率低、循环寿命短及内短路等问题严重制约着金属锂负极的实用化进展. 在实际的电化学体系中, 集流体作为金属锂沉积/脱出的基底, 其表面性质对锂负极的循环稳定性起着至关重要的作用. 本文从负极、集流体表面成分以及微结构设计两方面系统总结了构建三维亲锂骨架材料的改性策略. 利用金属、金属氧化物、杂原子掺杂、聚合物材料及有机框架材料等高亲锂材料对集流体和负极的界面及结构进行针对性调控修饰, 可以有效调控金属锂的电沉积, 推进金属锂负极在高能量密度电池体系中的实用化进程.

关键词: 锂负极, 亲锂, 三维骨架, 锂枝晶

Abstract:

With its ultra-high theoretical specific capacity density（3680 mA·h·g^-1） and low reduction potential（-3.04 V vs. SHE）， lithium metal is considered the “holy grail” of anode for high energy density batteries. However， due to the uncontrolled growth of lithium dendrites and high reactivity to electrolytes， a series of problems， such as low coulomb efficiency， short cycle life and internal short circuit， seriously restrict the practical progress of lithium metal anode. In the practical electrochemical system， the surface properties of the current collector that is employed as the substrate for lithium metal deposition/stripping play an important role in the cyclic stability of the lithium anode. In this review， the modification strategies for constructing three-dimensional（3D） lithiophilic skeleton materials were systematically summarized from the aspects of surface composition and microstructure design for lithium anode and current collector. Utilizing high lithiophilic materials such as metal， metal oxide， doping heteroatoms， polymer materials， and metal-organic frame materials to tune and modify the interface and structure of the collector and anode， can effectively regulate the electrodeposition of lithium metal and promote the practical process of lithium metal anode in high energy density battery system.

Key words: Lithium anode, Lipophilic, Three-dimensional skeleton, Lithium dendrite

中图分类号:

O646

TrendMD:

屠兴超, 古兴兴, 赖超. 基于三维亲锂材料的高稳定金属锂负极的构筑. 高等学校化学学报, 2023, 44(5): 20220727.

TU Xingchao, GU Xingxing, LAI Chao. Construction of Highly Stable Lithium Metal Anode Based on Three Dimensional Lipophilic Materials. Chem. J. Chinese Universities, 2023, 44(5): 20220727.

图/表 11

Fig.1 Schematic presentation of the procedures to prepare a 3D porous Cu foil from a planar Cu foil(A), X⁃ray diffraction profiles of Cu(OH)2 on the Cu foil and the ﬁnal 3D Cu foil(B), SEM image of the porous Cu(scale bar, 50 mm, C), voltage proﬁles and average voltage hysteresis of Li metal plating/stripping at 0.2 mA/cm2 in symmetric Li|Li@Cu cells with planar or 3D Cu foil as current collector(D)[41]Insets：（B） digital images of the corresponding samples；（C） high-magniﬁcation image， scale bar， 2 mm.Copyright 2015， Macmillan Publishers Limited.

Fig.2 Voltage profiles of various materials with some solubility in Li during Li deposition at a current density of 10 µA/cm2(A) and shifted voltage proﬁles of various materials with negligible solubility in Li during Li deposition at a current density of 10 µA/cm2(B)[43]（A） To enhance the comparison， the curves are shifted horizontally according to the onset of lithium nucleation and vertically with a constant shift of 0.05 V； the scale of the y-axis is indicated by the bar in the bottom left； the horizontal grey lines show 0 V versus Li in （A） and （B）.Copyright 2016， Macmillan Publishers Limited.

Fig.3 Schematic diagram illustrating the preparation process of HP⁃Cu@Sn current collector(A), schematic representation of different Li metal deposition behavior on brass mesh and HP⁃Cu@Sn(B)[44] and coulombic efficiency for varying current collector cycles at current density of 0.5 mA·h·cm-2(C)[45]（A， B） Copyright 2020， Elsevier；（C） Copyrights 2019， American Chemical Society.

Fig.4 Schematic of Li⁃Ni anode fabrication process(A), comparison of the cycling stability of the Li⁃Ni composite (red) and bare Li electrode(blue) symmetrical cell at a current density of 1, 3, and 5 mA/cm2(B)[60], the schematic diagram for the fabrication course and the Li electrodissolution/electrodeposition process of Li⁃B⁃Mg composite(C), cycling performance of pouch⁃type batteries using LiCoO2 as cathode and Li⁃B⁃Mg as anode in carbonate⁃based electrolyte(D)[61]（A， B） Copyright 2017， Wiley-VCH Verlag GmbH & Co. KGaA， Weinheim；（C， D） Copyright 2020， Wiley-VCH Verlag GmbH & Co. KGaA， Weinheim.

Fig.5 Schematic of the solution⁃based fabrication process of hierarchical 3D⁃AGBN host(A), cross⁃sectional SEM images under different magnifications for an optimized 3D⁃AGBN host with hierarchical binary network structure(B—D) and cycling performance comparisons of symmetrical cells using bare Li foil(blue) and Li@3D⁃AGBN composite anode(red) under current densities of 40 mA/cm2 with a fixed apacity of 1 mA·h·cm-2(E)[83]Inse of （B）： as-prepared flexible 3D-AGBN host on the substrate.Copyright 2018， Wiley-VCH Verlag GmbH & Co. KGaA， Weinheim.

Fig.6 Top⁃view SEM images of the top surface of the PCSF(A), cross⁃sectional SEM image of PCSF hosts with a fiber diameter of 1—2 µm(B), element mapping analysis of PCSF composite(C), optimized geometrical structures and corresponding binding energies of a Li atom adsorbed on carbon, SiO2(101) surface, TiO2(101) surface, amorphous SiO2, and amorphous TiO2(D)[91], chemical energy release driven surface atom diﬀusion strategy to in situ achieve a lithiophilic layer on a commercial 3D brass mesh as a modiﬁed current collector via a simple air thermal treatment(E), SEM images of the Cu foil(F), Cu⁃Zn mesh(G) and ZnO⁃CuZn mesh(H) after the 100th cycles, and voltage⁃time curves of the Cu foil and ZnO⁃CuZn mesh in symmetrical cells with a cycling capacity of 1 mA·h·cm-2 at current densities of 2 mA/cm2(I)[88]（A—D） Copyright 2019， Wiley-VCH Verlag GmbH & Co. KGaA， Weinheim；（E—I） Copyright 2019， American Chemical Society.

Fig.7 Modeling of heteroatom⁃doped carbons(A), summary of calculated bindingenergy between heteroatom⁃doped carbon and a Li atom(B)[120], schematic illustration of the fabrication process of the nanoporous N⁃doped graphene⁃Li anode(C), SEM image of nanoporous N⁃doped graphene⁃L(D), rate performance of N⁃doped graphene⁃Li electrodes measured at current densities ranging from 0.5 to 12 mA/cm2 for 1 h and from 16 to 24 mA/cm2 at the area capacity of 12 mA·h·cm-2 in both the stripping/plating processes of each cycle(E)[121]（B） The hydrogen， boron， carbon， nitrogen， oxygen， fluorine， phosphorus， sulfur， chlorine， bromine， and iodine atoms are marked as white， green， gray， blue， red， cyan， wathet， yellow， bottle green， orange， and black， respectively.（A， B） Copyright 2019， American Association for the Advancement of Science（AAAS）；（C—E） Copyright 2019， Wiley-VCH Verlag GmbH & Co. KGaA， Weinheim.

Fig.8 COF⁃1 provides well⁃defifined lithiophilic boroxine rings and uniform site distribution to guide uniform Li deposition, thereby affording dendrite⁃free morphology(A), cycling CE of half⁃cells with G or G@COF⁃1 electrodes(B)[131], fabrication of the CNT@POF⁃Li anode(C), SEM(D) and TEM(E) images of CNT@POF, cycling performances of the CNT@POF and CNT scaffold at 1.0 mA·cm-2, 1.0 mA·h·cm-2 in half cells(F)[132], and the long⁃term cycling performances of Li⁃LFP batteries with DqTp@PP and PP separators at 0.5 C(G)[133]Insets of （D）： digital photos of the CNT@POF scaffold. （A， B） Copyright 2020 Elsevier；（C—E） Copyright 2019， Wiley-VCH Verlag GmbH & Co. KGaA， Weinheim；（G） Copyright 2022， Elsevier.

Fig.9 Lithium deposits on copper foil directly(A) and through PMF(B), SEM image of PMF(C), Lithium Coulombic efficiency of Li/Cu cells with or without the protection of 3D PMF host at 10 mA/cm2 with a fixed lithiation capacity of 1 mA·h·cm-2(D), voltage profiles under a current density of 10 mA/cm2 with a fixed capacity of 1 mA·h·cm-2(E)[138]Insets of （E）： detailed voltage profiles with cycle number indicated. （A—E） Copyright 2018， Wiley-VCH Verlag GmbH & Co. KGaA， Weinheim

Fig.10 SEM image of the Ti3C2/rGO aerogel(A), voltage profiles of the symmetric cells with rGO and M/G⁃70 aerogel scaffolds at current density of 10 mA/cm2 under deposition capacity of 1 mA·h·cm-2(B)[140], schematic illustration of lithium plating on MXene@CNF film(C), galvanostatic plating/stripping profiles in MXene@CNF/Li and Cu/Li symmetric cells(D), the cycling performance of the MXene@ CNF/Li||LFP@CNF full cell at 0.2 C(E)[139], TEM image of MXene@COF nanosheets(F), SEM image of MXene@COF aerogel(G) and cycling voltage profiles of symmetric cells at 3 mA/cm2(H)[142]Inset of （G）： photograph of an ultralight MXene@COF scaffold standing on a leaf. （A， B） Copyright 2018， Wiley-VCH Verlag GmbH & Co. KGaA， Weinheim；（C—E） Copyright 2020， Elsevier；（F—H） Copyright 2021， Wiley-VCH Verlag GmbH & Co. KGaA， Weinheim.

Table 1 Coulombic efficiency(CE) and overpotential of different 3D frameworks for Li metal anode

3D framework/Li electrode	CE（%）/currentdensity/（mA·cm^-2）/lifespan（cycles）	Overpotentials/mV/current density/（mA·cm^-2）/time/h	Ref.
Mesh Cu fibers current collector	97/0.5/50	60/0.2/600	［41］
HP⁃Cu@Sn current collector	96.9/3/130	40/1/800	［44］
3D Li⁃Ni anode	—	200/1/200	［60］
3D Li⁃B⁃Mg anode	—	120/2/70	［61］
3D graphene/Ag composite skeleton	97.3/1/50	118/40/50	［83］
SiO₂/TiO₂/C porous core⁃shell fibers	—	34.7/4/350（cycles）	［91］
ZnO modified brass mesh	97.5/1/100	80/2/500	［88］
Nano porous N⁃doped graphene	96/1/200	100/5/127	［121］
Boro⁃oxicyclic frame/graphene	98/3/50	—	［131］
3D porous poly melamine⁃formaldehyde（PMF） skeleton	91/10/40	40/10/50	［138］
Ultra⁃thin flexibility MXene@CNF/Li composite anode	98.9/0.5/200	100/0.5/1200	［139］
3D porous BN/C skeleton	97.8/4/500	60/4/500	［152］

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基于三维亲锂材料的高稳定金属锂负极的构筑

Construction of Highly Stable Lithium Metal Anode Based on Three Dimensional Lipophilic Materials

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