纤维基氧化还原电催化剂的研究进展

doi:10.7503/cjcu20220770

摘要/Abstract

摘要：

化石燃料的过度使用带来了严峻的环境污染问题, 积极探索开发绿色可持续的能源转换和存储技术是目前研究的重要方向. 以氢燃料和空气为动力的质子交换膜燃料电池和金属空气电池在众多能源技术中脱颖而出. 但其工作过程中涉及的氧还原反应(ORR)严重制约了清洁能源技术的广泛使用. 纤维结构催化材料具有其比表面积高、几何结构可调及制备简单便捷等优势, 在氧还原领域备受关注. 本文综合评述了纤维结构催化材料金属活性中心的可控调节, 介绍了纤维结构电催化材料在氧还原反应电催化方面的最新进展, 揭示了纤维结构氧还原催化剂在电催化ORR反应中的构效关系, 讨论了纤维结构电催化材料在ORR电催化中面临的挑战和机遇.

关键词: 碳纳米纤维, 电催化, 氧还原反应, 金属中心

Abstract:

The excessive usage of fossil fuels is accompanied by the environmental pollution problems. Positively explore and develop green and sustainable energy conversion and storage technologies is of great significance to alleviate the environmental problems. Proton exchange membrane fuel cells（PEMFC） and metal air battery（MAB） stand out among many energy technologies. The oxygen reduction reaction（ORR）， as critical part of PEMFC and MAB， seriously restrict the widespread use of PEMFC and MAB due to the multistep proton-electron coupling process and high energy barrier. The advantages of fiber structure， including high specific surface area， adjustable geometric structure， simple and convenient preparation， make it a new emerging architecture for the fabrication of electrocatalyst toward oxygen reduction reaction. In this review， the preparation of nanofibers and adjustable metal site in nanofiber-based electrocatalysts are summerized， and the latest progresses of nanofiber-based electrocatalyst toward ORR are discussed. Moreover， the structure-activity relationship of nanofiber-based electrocatalysts toward ORR is revealed. Finally， the challenges and opportunities of nanofiber-based electrocatalyst for ORR electro- catalysis are discussed.

Key words: Carbon nanofiber, Electrocatalysis, Oxygen reduction reaction, Metal site

中图分类号:

O611

TrendMD:

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图/表 15

Fig.3 The number of publicated electrocatalysts for ORR in recent years

Table 1 Classification of nanofiber-based electrocatalysts toward ORR

Type	Catalyst	Characteristics
Metal nanoparticles encapsulated carbon nanofiber hybrids	Single metal nanoparticles encapsulatedcarbon nanofibers hybrids	Only one metal species in hybrids， and the metal exist as nanoparticles
Metal nanoparticles encapsulated carbon nanofiber hybrids	Multi⁃metal nanoparticles encapsulated carbon nanofibers hybrids	The number of metal species is more than two， and the metal species exist as nanoparticles
Metal single atoms encapsulated carbon nanofiber hybrids	Single metal atoms encapsulated carbonnanofiber hybrids	Only one metal species in hybrid system， and the coordination of metal atom is adjustable
	Dual⁃metal atoms encapsulated carbon nanofiber hybrids	The number of metal species is more than two， and the configuration of metal species is metal single atoms
	Metal cluster encapsulated nanofiber hybrids	Metal species size is less than 1 nm
Heteroatom⁃doped carbon nanofiber hybrids		In hybrid system， no metal is included. The active sites are nonmetal elements， including N， O， P， F， S and Se.

Fig.4 Geometry of a 2.6 nm particle showing the (111) and (100) facets and the coordination numbers of atoms comprising these facets and edges(A) and size dependence of specific activity(blue diamond) and mass activity(red square) of Pt/C for oxygen reduction reaction at 0.93 V(B)[64]Copyright 2011， American Chemical Society.

Table 2 Overview of previously reported metal catalysts and their performance toward ORR

Catalyst	Electrolyte	E_onset	E_1/2/V	n	Ref.
Thorny Ag NFs	0.1 mol/L KOH	1.041	0.848	3.91	［94］
CNT/Ag₁/CNF	0.1 mol/L KOH	0.874	0.724	3.87	［95］
PAN/Ga⁃75 nanofibers	0.1 mol/L KOH	0.84	0.71	3.1	［96］
Ni/CNF⁃750	0.1 mol/L KOH	0.93	0.72	3.7	［97］
Pt/CNT	0.1 mol/L KOH	0.958	0.885	—	［98］
Pd/PNCNF	0.1 mol/L KOH	0.92	—	3.55	［99］
Co⁃NGT	0.1 mol/L KOH	0.964	0.837	3.9	［72］
Co⁃N⁃C/CNF	0.1 mol/L KOH	—	0.859	3.6	［73］
CoO _x ⁃CoP/N⁃CNTs	0.1 mol/L KOH	0.96	0.81	3.9	［100］
CoO _x @CoN _y /NCNF	0.1 mol/L KOH	—	0.78	3.84	［101］
Co₃O_4-_x bubbles nanofiber	0.1 mol/L KOH	—	0.81	3.9	［80］
Fe⁃Fe₃C/Fe₃N@NCNFs	0.1 mol/LKOH	0.998	0.85	3.8	［92］
Fe⁃N⁃CNP⁃CNF	0.1 mol/L KOH	0.86	0.77	3.65	［87］

Fig.5 Activity of ORR catalysts in PEMF(A—F) and molecular dynamics(MD) simulations for surface energy and specific energy(G—K)[102]（A） The fuel cell polarization and powder density curves of Pt-Ni UHT， Pt-Co UHT， and Pt/C（60%） under 250 kPa H2-O2；（B）the fuel cell polarization and powder density curves of Pt-Ni UHT， Pt-Co UHT， and Pt/C（60%） under 100 kPa H2-O2；（C） catalytic mass activity at 0.9 V（vs. RHE） at different pressures；（D） ECSAs of the catalyst at 100 kPa pressures；（E） the retention of MA （solid lines） and ECSA （dashed lines） for catalyst through ADT-1；（F） the retention of MA（solid lines） and ECSA（dashed lines） for catalyst through ADT-2；（G） the model of Pt nanoparticles for theoretical calculation of exposed geometry surface area；（H） model of Pt nanotube for theoretical calculation of exposed geometry surface area；（I） calculated surface energy of the initial and final states of Pt nanoparticles；（J）calculated surface energy of the initial and final states of Pt nanotube；（K） comparison of Pt-Ni UHT， Pt-Co UHT， Pt/C， and other catalysts based on mass activity and dual durability in H2-O2 PEMFCs. Copyright 2022， American Chemical Society.

Fig.6 Model and density functional theory simulation of nonnoble metal⁃embedding and nitrogen⁃containing carbon nanofiber(A—C)[106] and free energy pathways of CoNi⁃C/N for ORR(D)[107]（A—C） Copyright 2019， American Chemical Society；（D） Copyright 2021， Science China Press and Springer-Verlag GmbH Germany.

Fig.7 The models of stable adsorption configuration of OER/ORR intermediate(OOH*, O*, and OH*) on CoN4/C and Co cluster|CoN4/C(A), free energy diagram of two models at U=0 V and U=1.23 V(B), ORR on CoN4/C(C) and OER on CoN4/C(D)[136]Copyright 2019， Wiley‐VCH Verlag GmbH & Co. KGaA.

Fig.8 TEM, XAS characterizations and DFT calculations of the ORR activity and selectivity for M⁃CNT catalysts[140]（A） High resolution TEM image of Fe-CNT， Pd-CNT， Co-CNT， and Mn-CNT；（B） aberration-corrected HAADF-STEM images of Fe-CNT， Pd-CNT， Co-CNT and Mn-CNT；（C） corresponding Fourier transformed EXAFS spectra of Fe-CNT， Pd-CNT， Co-CNT， and Mn-CNT are plotted in R space at the bottom panel in comparison to their bulk metal foil and metal oxide control samples；（D） all examined configurations for single Fe atom coordinated in two dimensio⁃nal carbon material with and without O species， Green， red， and gray colors denote Fe， O（or N）， and C atoms， respectively；（E） the calculated ORR activity volcano plot for 2e- pathway to H2O2.

Fig.9 Magnified HAADF⁃STEM images of the (Fe,Co)/CNT(A) and EEL spectrum of the red rectangle in (A, B), Fe K⁃edge XANES spectra of the (Fe,Co)/CNT(C), Fourier transformed (FT) k3⁃weighted χ(k)⁃function of the EXAFS spectra for the Fe K⁃edge of the (Fe,Co)/CNT(D), the corresponding Fe K⁃edge EXAFS fitting curves of the (Fe,Co)/CNT(E) and proposed architecture of Fe⁃Co dual sites(F)[149]Copyright 2018, the authors.

Table 3 Overview of previously reported metal single atom-based catalysts and their performance toward ORR

Catalyst	Electrolyte	E_onset	E_1/2/V	n	Ref.
Co⁃N/CNFs	0.1 mol/L HClO₄	0.82	0.78	3.4	［133］
Co@MCM	0.1 mol/L KOH	0.95	0.86	3.7	［137］
Fe_SA/B， N⁃CNT	0.1 mol/L KOH	—	0.933	3.95	［150］
S， N⁃Fe/N/C⁃CNT	0.1 mol/L KOH	—	0.85	4.0	［151］
CNT/PC	0.1 mol/L KOH	—	0.88	4.0	［152］
Fe⁃N⁃CNTAs⁃5⁃900	0.1 mol/L KOH	0.97	0.88	ca. 4.0	［153］
p⁃Fe⁃N⁃CNF	0.1 mol/L HClO₄	0.85	0.74	3.2	［154］
Co SA@NCF/CNF	0.1 mol/L KOH	—	0.88	ca.4.0	［136］
Fe⁃N/CNT⁃2	0.1 mol/L KOH	0.96	0.938	3.98	［155］
Fe/N⁃CNRs	0.1 mol/L KOH	1.10	0.90	ca.4.0	［156］
p⁃FePc/CNTs	0.1 mol/L KOH	—	0.88	3.9	［157］
SAFe⁃SWCNT	0.1 mol/L KOH	—	0.93	ca.4.0	［158］
f⁃FeCo⁃CNT	0.1 mol/L KOH	0.96	0.87	ca.4.0	［159］
Fe⁃N⁃C⁃900	0.1 mol/L KOH	1.006	0.9	ca.4.0	［160］
Co₃Fe₇@Co/Fe⁃SAC	0.1 mol/L KOH	—	0.841	3.8	［161］
Fe， Co SAs⁃PNCF	0.1 mol/L KOH	1.04	0.93	4.01	［143］
Pt₁Co₁₀₀/N⁃GCNT	0.1 mol/L HClO₄	—	0.85	ca.4.0	［162］
（Fe，Co）/CNT	0.1 mol/L KOH	1.15	0.954	ca.4.0	［149］
Pt₃Co@Pt⁃SAC	0.1 mol/L HClO₄	0.86	0.943	3.98	［163］

Fig.10 Illustration of the three types of nitrogen in heteroatom⁃doped carbon material(A)[168], electrochemical test of honeycomb carbon nanofibers(HCNFs) toward ORR and 3⁃in⁃1 effect of HCNFs promoting O2⁃to⁃H2O2 conversion(B)[177] and schematic illustration of N, F⁃MCFs ORR catalysts(C)[185]（A） Copyright 2011， American Chemical Society；（B） Copyright 2021, the authors；（C） Copyright 2019， the authors.

Fig.11 Preparation route to of N, F, B co⁃doped nanofiber⁃based catalysts(A), architecture of N, F, B co⁃doped nanofiber(B), C1s XPS survey(C), N1s XPS survey(D), B1s XPS survey(E), F1s XPS survey(F), LSV curves of ND⁃CFs, TD⁃CFs, and commercial Pt/C in an O2⁃saturated 0.1 mol/L KOH solution at 1600 r/min(G), charge/discharge polarization curves of Zn⁃air batteries using TD⁃CFs, Pt/C+RuO2 and Vulcan XC⁃72 catalyst for air electrodes(H)[188]Copyright 2018， Wiley‐VCH Verlag GmbH & Co. KGaA， Weinheim.

Fig.12 Schematic illustration of the nanofiber⁃based electrocatalysts

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