高等学校化学学报 ›› 2022, Vol. 43 ›› Issue (5): 20220035.doi: 10.7503/cjcu20220035
金湘元, 张礼兵, 孙晓甫(
), 韩布兴()
收稿日期:2022-01-15
出版日期:2022-05-10
发布日期:2022-03-11
通讯作者:
孙晓甫,韩布兴
E-mail:sunxiaofu@iccas.ac.cn;hanbx@iccas.ac.cn
基金资助:
JIN Xiangyuan, ZHANG Libing, SUN Xiaofu(), HAN Buxing()
Received:2022-01-15
Online:2022-05-10
Published:2022-03-11
Contact:
SUN Xiaofu,HAN Buxing
E-mail:sunxiaofu@iccas.ac.cn;hanbx@iccas.ac.cn
Supported by:摘要：
温和条件下以CO2为原料制备高附加值化学品, 是CO2资源化利用的重要方法, 在众多CO2转化方法中, 电催化CO2还原(e-CO2RR)具有绿色、 清洁及条件可控等优势, 可以促进碳中和, 实现可持续发展. 然而, 由于其缓慢的动力学和较低催化剂活性, CO2电催化还原仍然存在低选择性, 低电流密度的问题. 单原子催化剂具有最大的原子利用率和明确定义的催化活性位点, 同时因其良好的配位结构和独特的电子结构极大地促进了CO2电催化还原的动力学过程, 是CO2电还原领域极具发展潜力的催化材料. 本文讨论了过渡金属和主族金属基单原子催化剂用于电催化CO2还原的研究进展, 系统总结了杂原子配位, 双/单原子位点, 金属-载体相互作用, 空间限域和分子桥联等策略调控单原子的微环境进而优化催化的性能, 揭示了单原子催化剂在 e-CO2RR领域内的突出优势和广阔的应用前景. 最后, 分析了单原子催化剂在CO2电催化转化过程中面临的挑战, 并对其未来进行了展望.
中图分类号:
TrendMD:
金湘元, 张礼兵, 孙晓甫, 韩布兴. 单原子催化剂在电催化还原CO2领域的应用. 高等学校化学学报, 2022, 43(5): 20220035.
JIN Xiangyuan, ZHANG Libing, SUN Xiaofu, HAN Buxing. Electrocatalytic CO2 Reduction over Single-atom Catalysts. Chem. J. Chinese Universities, 2022, 43(5): 20220035.
Fig.1 Protocol for the synthesis of M?N?C electrocatalysts(M=Fe, Co, Ni)(A)[32], a proposed reaction mechanism for CO production via ECR of Ni@NiN4CM(Ni yellow, N blue, O pink, C gray, H red)(B)[50], schematic representation(C), EPR spectrum record at 10K of Cu0.5NC diluted in an amorphous silica matrix(D), Cu K?edge EXAFS analysis in the Fourier?transformed space(E) and HAADF?STEM image of Cu0.5NC(F)[54](A) Copyright 2018, American Chemical Society; (B) Copyright 2021, John Wiley and Sons; (C—F) Copyright 2019, John Wiley and Sons.
Fig.2 Scheme of the transformation from Bi?MOF to single Bi atoms and corresponding representative TEM images of Bi?MOF pyrolyzed at different temperatures with the assistance of DCD(dicyandiamide) in situ(A—E), k3?weighted χ(k) function of the EXAFS spectra of Bi foil, Bi2O3, BiCs/NC, BiSAs/NC(F)[76], electrochemical CO2RR performance of LSV(Linear sweep voltammetry) curves at scan rate of 10 mV/s in H?cell(G), FECO at different potentials in H?cell(H) and Tafel plots(I) of Mg?C3N4[83](A—F) Copyright 2019, the American Chemical Society; (G—I) Copyright 2021, John Wiley and Sons.
Fig.3 CO2 electroduction in 0.5 mol/L [Bmim]PF6/MeCN electrolyte(A—D)[8], schematic illustration of Co?N5/HNPCSs(E)[87], DFT investigations of Cu?S1N3/Cu x, Cu?S1N3 and Cu?N4(F—H)[51]（A） LSV curves of the as-prepared InA/NC electrode in N2 and CO2 saturated electrolyte； （B） the FECO and （C） current density（j） over InA/NC， In/NC-900， In/NC-800， and In/NC-700 at different applied potentials with 2 h electrolysis； （D） the FECO， FEformate， and FEH2 and the partial current densities of CO over InA/NC， In/NC-900， In/NC-800， and In/NC-700 at -2.1 V（vs. Ag/Ag+）. Copyright 2021， the American Chemical Society； （E） Copyright 2018， the American Chemical Society； （F） free-energy diagram for the conversion of CO2 into CO at U=0?V（vs. RHE） on the Cu-S1N3/Cu x， Cu-S1N3， and Cu-N4； （G） free energy diagram for dissociative water reaction on Cu-S1N3/Cu x， Cu-S1N3， and Cu-N4 moieties at U=0?V（vs. RHE）； （H） the limiting potential difference for CO2 reduction and H2 evolution on different catalyst models at U=0?V（vs. RHE）； Copyright 2021， John Wiley and Sons.
Fig.4 Side and top view of the FeN4, CoN4, NiN4, CdN4, CdN5, and CdN4S1 models(A)[99], Gibbs free energy diagrams for formate formation on Sn?N4, Sn?C2O2, and Sn?C2O2F(B)[100], XANES(C) and EXAFS(D) spectra at Mn K?edge[101](A) Copyright 2021, John Wiley and Sons; (B) Copyright 2021, the American Chemical Society; (C, D) Copyright 2019, Springer Nature.
Fig.5 Free?energy profile and optimized configurations of intermediates in?CO2 electroreduction to CO(A), CO electroreduction to CH4 over CoPc and ZnN4(B)[107], a proposed model with spin electron density of NiSn?APC(yellow stands for spin up and green stands for spin down)(C)[112], corresponding EXAFS R space?fitting curves(D) and WT?EXAFS plot for Ni?CNC?1000(E)[116](A, B) Copyright 2021, John Wiley and Sons; (C) Copyright 2020, John Wiley and Sons; (D, E) Copyright 2021, John Wiley and Sons.
Fig.6 CO2 electroreduction in [Bmim]BF4/H2O electrolyte with a 1:3(molar ratio) on Sn1/VO?CuO?90, Sn1/VO?CuO?60, Sn1/VO?CuO?30 and Sn1/VO(A,B)[4], representation of the synthesis of 2Bn?Cu@UiO?67(C)[123], proposed CO2RR mechanism of PcCu?Cu?O(D)[126]FEmethanol(A) and total current density(j)(B) at different applied potentials with 2?h electrolysis. Copyright 2021, John Wiley and Sons; (C) Copyright 2021, John Wiley and Sons; (D) color codes: carbon(gray), nitrogen(blue), oxygen(red), hydrogen(white), copper(orange). Copyright 2021, the American Chemical Society.
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