单原子掺杂二硫化钼析氢催化的进展和展望

doi:10.7503/cjcu20220321

摘要/Abstract

摘要：

层状二硫化钼由于具有独特的物理化学特性, 在电化学制氢领域受到广泛关注. 二硫化钼的氢惰性表面导致其在酸性和碱性电解液中的析氢活性都比铂差. 将单原子锚定在二硫化钼中能够有效活化惰性的基面，促使其成为先进的析氢电催化剂. 本文从单原子掺杂的二硫化钼的结构出发, 探讨了单原子在提升活性方面的具体机制, 总结了关于单原子掺杂的二硫化钼的制备方法、表征手段和最新的研究进展, 以及单原子掺杂所产生的缺陷对于活性提升的重要作用. 最后, 基于单原子掺杂二硫化钼在析氢反应中的最新进展, 总结了该领域中相关催化剂的设计思想和主要挑战.

关键词: 二硫化钼, 单原子催化剂, 析氢反应, 电催化

Abstract:

Layered molybdenum disulfide（MoS₂） has attracted much attention in electrochemical hydrogen generation due to its unique physicochemical properties. The hydrogen inert surface of MoS₂ results in the inferior hydrogen evolution reaction（HER） activity to Pt in both acid and alkaline media. Confining single atoms（SAs） on MoS₂ is a promising method to activate the basal plane， making MoS₂ an advanced HER electrocatalyst. Herein， this perspective starts with the structure of SA-MoS₂， and discusses the role of SAs for enhanced catalytic activity. Subsequently， synthesis methods， characterization techniques and recent progress of SA-MoS₂ are summarized. It highlights the importance of surface defects induced by SAs in activated basal plane to achieve high electrocatalytic performance. Finally， based on the progress of SA-MoS₂ in HER， this perspective presents general guidelines and research challenges in this promising field.

Key words: Molybdenum disulfide, Single-atom catalyst, Hydrogen evolution, Electrocatalysis

中图分类号:

O643.3

TrendMD:

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图/表 7

Fig.1 Schematic illustration of SAs doped MoS2 with different structural configurations

Fig.2 Active sites(edges, 1T phase, S vacancies and strain) of MoS2 for HER(A) and schematic illustration of Mo?SA?MoS2 in which Mo SAs are active sites for HER(B)[32]

Table 1 Electrocatalytic HER performance of different SAs doped MoS2

Catalyst	Synthesis method	Overpotential（at 10 mA/cm²）/mV	Electrolyte	Ref.
Co?MoS₂	Hydrothermal synthesis	47	0.5 mol/L H₂SO₄	［56］
Pt?MoS₂	Hydrothermal synthesis	180	0.5 mol/L H₂SO₄	［50］
Ru?MoS₂	Hydrothermal synthesis	41	1 mol/L KOH	［57］
N?MoS₂	Hydrothermal synthesis	168	0.5 mol/L H₂SO₄	［58］
Ni?MoS₂	Hydrothermal synthesis	127	0.5 mol/L H₂SO₄	［59］
Ru， Ni?MoS₂	Wet?chemistry method	31	1 mol/L KOH	［60］
Ru?MoS₂	Wet?chemistry method	51	1 mol/L KOH	［61］
Ru?MoS₂	Wet?chemistry method	30	1 mol/L KOH	［29］
Ru?MoS₂	Wet?chemistry method	76	1 mol/L KOH	［51］
Co?MoS₂	Chemical vapor deposition	137	0.5 mol/L H₂SO₄	［62］
Ru?MoS₂/MoP	Galvanostatic deposition	45	1 mol/L KOH	［19］
Pt?MoS₂	Potential?cycling method	88.4	1 mol/L KOH	［34］
Pt?MoS₂	Solar irradiation	44	0.5 mol/L H₂SO₄	［54］
U?MoS₂	Pulse voltammetry method	72	1 mol/L KOH	［55］

Fig.4 HAADF?STEM image(A) and corresponding enlarged image(B) of Ru/Ni?MoS2, HAADF intensity line profiles taken along the appropriately numbered lines indicated in (A) and (B)(C)[60], TEM image of Pt?MoS2 with the inset showing a typical MoS2 layer distance of 0.62 nm(D), HAADF?STEM images of Pt?MoS2 showing that the single Pt atoms marked by red circles uniformly disperse in the 2D MoS2 plane(E), enlarged image showing a honeycomb arrangement of MoS2(F), and the single Pt atoms occupying the exact positions of the Mo atoms(marked by red arrows)(G), the k2?weighted EXAFS spectra(H) and the normalized Pt L3?edge XANES spectra(I)[68]（G） The bottom inset shows the simulated configuration of Pt-MoS2. The green， yellow and blue balls represent Mo， S and Pt， respectively. （A）—（C） Copyright 2021， Elsevier B. V.；（D）—（I） Copyright 2015， Royal Society of Chemistry.

Fig.5 FT?EXAFS spectra(A), schematic of the atomic structure of Ru/Lnp?MoS2 and Ru/np?MoS2 derived from(A)(B, C)[? in (C) represents the amount of deformation], polarization curves(D), corresponding Tafel plots derived from (D)(E), ECSA?normalized polarization curves(F), ECSA?normalized current density at an overpotential of 100 mV(G)(the average diameters of ligaments for Ru/LnpMoS2 and Ru/np?MoS2 were also shown), and stability measurement of Ru/np?MoS2 at an overpotential of 30 mV(H)[29]

Fig.6 Adsorption free energies of H*(ΔGH*) at different catalysts(A), adsorption models of H* at different sites of Co/Se?MoS2(B), relative formation energies of the Co/Se?co?doped MoS2 with different doping configurations of Co and Se being separated(Co/Se?separated, grid bars) or adjacent (Co/Se?adjacent, solid bars) to each other(C), structures of Co/Se?co?doped basal plane, Mo?edge, and S?edge with Co/Se?separated and Co/Se?adjacent configurations(D)[86]

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