氮掺杂超薄碳纳米片复合铂钌单原子合金催化剂的电化学析氢性能

doi:10.7503/cjcu20220366

高等学校化学学报 ›› 2022, Vol. 43 ›› Issue (9): 20220366.doi: 10.7503/cjcu20220366

氮掺杂超薄碳纳米片复合铂钌单原子合金催化剂的电化学析氢性能

范建玲¹, 唐灏², 秦凤娟², 许文静², 谷鸿飞², 裴加景³(), 陈文星²()

^1.桂林师范高等专科学校物理与工程技术系, 桂林 541199
^2.北京理工大学材料学院, 能源与催化中心, 北京 100081
^3.北京化工大学有机无机复合材料国家重点实验室, 软物质科学与工程北京市先进创新中心, 北京 100029

收稿日期:2022-05-21 出版日期:2022-09-10 发布日期:2022-06-20
通讯作者: 陈文星 E-mail:peichem@126.com;wxchen@bit.edu.cn
作者简介:裴加景, 男, 博士, 助理研究员, 主要从事功能纳米材料调控合成、单原子催化剂局域环境精细设计及其电催化CO2还原等方面的研究. E-mail: peichem@126.com
基金资助:
北京自然科学基金(2212018)

Nitrogen Doped Ultra-thin Carbon Nanosheet Composited Platinum-ruthenium Single Atom Alloy Catalyst for Promoting Electrochemical Hydrogen Evolution Process

FAN Jianling¹, TANG Hao², QIN Fengjuan², XU Wenjing², GU Hongfei², PEI Jiajing³(), CEHN Wenxing²()

^1.Department of Physics and Engineering Technology，Guilin Normal College，Guilin 541199，China
^2.Energy & Catalysis Center，School of Materials Science and Engineering，Beijing Institute of Technology，Beijing 100081，China
^3.State Key Lab of Organic?Inorganic Composites，Beijing Advanced Innovation Center for Soft Matter Science and Engineering，Beijing University of Chemical Technology，Beijing 100029，China

Received:2022-05-21 Online:2022-09-10 Published:2022-06-20
Contact: CEHN Wenxing E-mail:peichem@126.com;wxchen@bit.edu.cn
Supported by:
the Beijing Natural Science Foundation, China(2212018)

摘要/Abstract

摘要：

为了减少贵金属的用量, 降低成本, 提高大规模生产的可能性, 构建单原子合金(SAA)是一个非常可行的解决方案. 设计了一种超小PtRu单原子合金物种均匀分散在掺氮超薄碳纳米片上的电催化剂(PtRu SAA/NC), 并通过基于同步辐射的X射线吸收精细结构(XAFS)光谱进行了结构确认. 与纯Ru团簇和氮掺杂的碳片相比, PtRu SAA/NC具有更高的析氢反应(HER)催化活性和特殊的稳定性, 在0.5 mol/L H₂SO₄溶液中进行HER时, 表现出较小的Tafel斜率(43 mV/dec), 且在10 mA/cm²电流密度下过电位仅为54 mV.

关键词: 单原子合金催化剂, 氮掺杂超薄碳纳米片, 电化学析氢反应, 电催化剂

Abstract:

In order to reduce the amount of precious metals， reduce costs and increase the possibility of large-scale production， the construction of single atom alloy（SAA） is a very feasible solution. Herein， an electrocatalyst with ultra-small PtRu single atom alloy species evenly dispersed on nitrogen doped ultra-thin carbon nanosheets（PtRu SAA/NC） was designed， and its structure was confirmed by synchrotron-radiation-based X-ray absorption fine structure（XAFS） spectroscopy. Compared with pure Ru clusters and nitrogen doped carbon sheets， the PtRu SAA/NC possesses higher hydrogen evolution reaction（HER） catalytic activity and exceptional stability， which exhibits a small Tafel slope of 43 mV/dec and a low overpotential of 54 mV at 10 mA/cm² during HER in 0.5 mol/L H₂SO₄ solution. The design of this low-cost and high-efficiency single atom alloy catalyst provides a new research direction for the development of clean energy structure conversion.

Key words: Single-atom alloys catalyst, Nitrogen doped ultra-thin carbon nanosheets, Electrochemical hydrogen evolution, Electrocatalyst

中图分类号:

O646

TrendMD:

范建玲, 唐灏, 秦凤娟, 许文静, 谷鸿飞, 裴加景, 陈文星. 氮掺杂超薄碳纳米片复合铂钌单原子合金催化剂的电化学析氢性能. 高等学校化学学报, 2022, 43(9): 20220366.

FAN Jianling, TANG Hao, QIN Fengjuan, XU Wenjing, GU Hongfei, PEI Jiajing, CEHN Wenxing. Nitrogen Doped Ultra-thin Carbon Nanosheet Composited Platinum-ruthenium Single Atom Alloy Catalyst for Promoting Electrochemical Hydrogen Evolution Process. Chem. J. Chinese Universities, 2022, 43(9): 20220366.

图/表 9

Fig.1 Illustration of the formation of PtRu SAA/NC(A), TEM image(B) and EDS element mapping images(C—F) of PtRu SAA/NC

Fig.2 XRD patterns(A) of the PtRu SAA/NC and Ru NPs/NC and Raman spectra(B) of PtRu SAA/NC

Fig.3 C K?edge(A) and N K?edge(B) XANES spectra of PtRu SAA/NC

Fig.4 Pt L3?edge XANES(A) and Pt L3?edge FT?EXAFS spectra(B) of Pt foil, PtO2,PtRu SAA/NC, WT?EXAFS of the Pt foil(C1), PtO2(C2) and PtRu SAA/NC(C3), R space(D) and q space(E) FT?EXAFS fitting curves of PtRu SAA/NC（D） The insert is k space fitting curve of PtRu SAA/NC.

Fig.5 Ru K?edge XANES(A) and Ru K?edge FT?EXAFS spectra(B) of Ru foil, RuO2 and PtRu SAA/NC, WT?EXAFS of the Ru foil(C1), RuO2(C2) and PtRu SAA/NC(C3), R space(D) and q space(E) FT?EXAFS fitting curves of PtRu SAA/NC（D） The insert is atomic structure model（left） and k space fitting curve（right） of PtRu SAA/NC.

Table 1 Structural parameters extracted from the Pt L3-edge and Ru K-edge EXAFS fitting(S02 =0.85）*

Sample	Scattering pair	CN	R/nm	10³σ²/nm²	ΔE₀/eV	R factor
Ru NPs/NC	Ru—Ru	10.8	0.267	0.041	1.5	0.005
PtRu NPs/NC	Pt—O	3.2	0.202	0.052	2.0	0.003
	Pt—Ru	4.8	0.273	0.057	2.0	0.003

Fig.6 Polarization curves with a scan rate of 5 mV/s(A) and corresponding Tafel plots(B)

Fig.7 Stability curves(A) and corresponding current density?time curves(B) of Pt/C and PtRu SAA/NC before and after 5000 cycles

Table 2 Summary of various Ru based catalysts in acidic condition at 10 mA/cm2

Material	Electrolyte	Overpotential/mV	Tafel slope/（mV·dec^-1）	Ref.
PtRu SAA/NC	0.5 mol/L H₂SO₄	54	43	This work
Ru?FeP	0.5 mol/L H₂SO₄	62	45	［14］
Ru SAs?Ni₂P	0.5 mol/L H₂SO₄	125	—	［31］
1D?RuO₂?CN _x	0.5 mol/L H₂SO₄	250	52	［32］
Ru?N/BC	0.5 mol/L H₂SO₄	79	52	［33］
RuSA?N?S?Ti₃C₂T _x	0.5 mol/L H₂SO₄	76	90	［34］

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氮掺杂超薄碳纳米片复合铂钌单原子合金催化剂的电化学析氢性能

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