高等学校化学学报

高等学校化学学报 ›› 2004, Vol. 25 ›› Issue (7): 1285.

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光促进温和条件下烯烃与二氧化碳的羰基化反应

尹静梅1,2, 周广运1, 齐春桥1, 高大彬1, 贾颖萍1, 王祥生2   

  1. 1. 大连大学化学化工系, 大连 116622;
    2. 大连理工大学精细化工国家重点实验室, 大连 116012
  • 收稿日期:2003-05-23 出版日期:2004-07-24 发布日期:2004-07-24
  • 通讯作者: 尹静梅(1963年出生),女,博士,教授,从事光促进羰基化反应研究.E-mail:jmyin@dalianu.com E-mail:jmyin@dalianu.com
  • 基金资助:

    国家自然科学基金(批准号:20242004,20372012)资助

Photopromoted Carbonylation of Olefins and Carbon Dioxide Under Ambient Conditions

YIN Jing-Mei1,2, ZHOU Guang-Yun1, QI Chun-Qiao1, GAO Da-Bin1, JIA Ying-Ping1, WANG Xiang-Sheng2   

  1. 1. Department of Chemistry & Chemical Engineering, Dalian University, Dalian 116622, China;
    2. State Key Laboratory of Fine Chemicals, Dalian University of Technology, Dalian 116012, China
  • Received:2003-05-23 Online:2004-07-24 Published:2004-07-24

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9

摘要： 羰基化反应是有机合成化学中常用的方法之一,但常规的羰基化反应大多要求高温(150～200℃)、高压(10～20 M Pa)或使用贵金属催化剂(如钌、铑、铱等),并且C1源多用一氧化碳[1].开发和利用CO2这一丰富的C1资源,并最大限度地降低其排放量具有挑战意义.但CO2活化比较困难,在通常条件下难以转化成其它化学品[2].在光促进下的羰基化反应可克服上述困难,使反应在温和条件及非贵金属催化下完成,同时可用CO2代替CO作为C1源,因此这是一个对环境友好的工艺[3].本文报道烯烃在光促进常温常压和非贵金属钴配合物催化下与二氧化碳的羰基化反应,同时通过13CO2和13CH3OH同位素实验,对反应产物的结构进行了分析.

关键词: 二氧化碳, 光促进, 羰基化反应, 温和条件, 同位素实验

Abstract: It was found that photopromoted carbonylation of olefins and CO2 under ambient conditions could be catalyzed by Co(OAc)2, Co(acac)2, CoSalen, Cobalt picolinic ester and[Co(14)-4,11-diene-N4]I2[5,7,7,12,14,14-hexamethyl-1,4,8,11-tetraazacyclotetradeca-4,11-dieneatocobalt(Ⅱ)]. The carbonylation of cyclohexene gave some by-products of cyclo-C6H11-CH2OH, cyclo-C6H11-CHO and cyclo-C6H11-COCH3, which were established by labelling studies with 13CO2,13CH3OH, CD3OD and CD3COCD3. CH3(CH2)7-CH2OH, CH3(CH2)7-CHO and CH3(CH2)7-COCH3 were also confirmed as the by-products of carbonylation of 1-octene.

Key words: Carbon dioxide, Photopromotion, Carbonylation, Ambient conditions, Isotope experimental

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