二氧化碳加氢制甲醇多相催化剂研究进展

doi:10.7503/cjcu20220235

高等学校化学学报 ›› 2022, Vol. 43 ›› Issue (7): 20220235.doi: 10.7503/cjcu20220235

二氧化碳加氢制甲醇多相催化剂研究进展

周紫璇¹^,², 杨海艳¹^,², 孙予罕¹^,³^,⁴(), 高鹏¹^,²()

^1.中国科学院上海高等研究院, 中国科学院低碳转化科学与工程重点实验室, 上海 201210
^2.中国科学院大学, 北京 100049
^3.上海科技大学物质科学与技术学院, 上海 201210
^4.上海低碳技术创新功能型平台, 上海 201620

收稿日期:2022-04-11 出版日期:2022-07-10 发布日期:2022-04-30
通讯作者: 孙予罕,高鹏 E-mail:sunyh@sari.ac.cn;gaopeng@sari.ac.cn
基金资助:
国家自然科学基金(21773286);荷兰皇家壳牌集团前瞻科学基金(CW373032);中国科学院青年创新促进会项目(2018330);上海市青年科技启明星计划(19QA1409900);高潞空气化工产品(上海)能源科技有限公司项目资助

Recent Progress in Heterogeneous Catalysts for the Hydrogenation of Carbon Dioxide to Methanol

ZHOU Zixuan¹^,², YANG Haiyan¹^,², SUN Yuhan¹^,³^,⁴(), GAO Peng¹^,²()

^1.Chinese Academy of Sciences Key Laboratory of Low?Carbon Conversion Science and Engineering，Shanghai Advanced Research Institute，Chinese Academy of Sciences，Shanghai 201210，China
^2.University of the Chinese Academy of Sciences，Beijing 100049，China
^3.School of Physical Science and Technology，Shanghai Tech University，Shanghai 201210，China
^4.Shanghai Institute of Clean Technology，Shanghai 201620，China

Received:2022-04-11 Online:2022-07-10 Published:2022-04-30
Contact: SUN Yuhan,GAO Peng E-mail:sunyh@sari.ac.cn;gaopeng@sari.ac.cn
Supported by:
the National Natural Science Foundation of China(21773286);the “Frontier Science” Program of Shell Global Solutions International B.V(CW373032);the Program of the Youth Innovation Promotion Association of the Chinese Academy of Sciences(2018330);Shanghai Rising-Star Program, China(19QA1409900);the Program of Gaolu Air Products and Chemicals (Shanghai) Energy Technology Co., Ltd., China

摘要/Abstract

摘要：

化石燃料的利用为人类社会带来了前所未有的繁荣和发展. 然而, 化石燃料燃烧引起的过量的二氧化碳(CO₂)排放导致全球气候变化和海洋酸化; 而且作为一种有限的资源, 化石燃料的消耗将迫使人们寻找其它碳源以维持可持续的发展. 利用可再生能源获取电能分解水制得的绿色氢气(H₂)与捕集后的CO₂反应制成甲醇, 不仅能有效利用工业废气中多余的CO₂, 还能获取清洁、可再生的甲醇化学品, 该过程的技术核心是开发高效稳定的CO₂加氢制甲醇催化剂. 本文综合评述了现有研究关注较多的多相催化CO₂加氢制甲醇催化剂的反应机理和构效关系, 总结了目前多相催化CO₂加氢制甲醇催化剂(Cu基催化剂、贵金属与双金属催化剂、氧化物催化剂以及其它新型催化剂)的设计与合成方面的研究进展, 最后对该领域所面临的机遇和挑战进行了展望.

关键词: 二氧化碳加氢, 甲醇合成, 反应机理, 多相催化

Abstract:

The utilization of fossil fuels has enabled an unprecedented era of prosperity and advancement of well- being for human society. However， the associated increase in anthropogenic carbon dioxide（CO₂） emissions can negatively affect global temperatures and ocean acidity. Moreover， as a limited resource， the depletion of fossil fuels will ultimately force one to seek alternative carbon sources to maintain a sustainable development. Using green hydrogen obtained from the water electrolysis process carried out using electricity generated from renewable sources， the hydrogenation of captured CO₂ to methanol not only efficiently utilizes the excess effluent CO₂ from industrial gaseous waste， but also produces a clean and renewable chemical feedstock of methanol， the core of which is to develop highly efficient and stable catalysts for methanol formation. In this review， we discuss the reaction mechanism and structure-activity relationship of common heterogeneous catalysts for CO₂ hydrogenation to methanol which has attracted great attention in the past decades. We also review the latest development in the design and synthesis of heterogeneous catalysts（Cu-based catalyst， noble metal catalyst and bimetallic catalysts， oxide catalyst and other novel catalysts） for methanol synthesis through the direct hydrogenation of CO₂. Moreover， the opportunities and challenges in this field are also prospected.

Key words: Carbon dioxide hydrogenation, Methanol synthesis, Reaction mechanism, Heterogeneous catalysis

中图分类号:

O643

TrendMD:

周紫璇, 杨海艳, 孙予罕, 高鹏. 二氧化碳加氢制甲醇多相催化剂研究进展. 高等学校化学学报, 2022, 43(7): 20220235.

ZHOU Zixuan, YANG Haiyan, SUN Yuhan, GAO Peng. Recent Progress in Heterogeneous Catalysts for the Hydrogenation of Carbon Dioxide to Methanol. Chem. J. Chinese Universities, 2022, 43(7): 20220235.

图/表 8

Fig.1 General concept of a future sustainable carbon neutral cycle(black arrows) based on hydrogenation industries vs. current carbon cycle(black dotted?arrows) via fossil resources based industries[3]Copyright 2021， Royal Society of Chemistry.

Fig.3 Reaction energy profiles of CO2 hydrogenation on Cu(111)(A), CuZn(211)(B), ZnO/Cu(111)(C) and ZnO1-x /Cu(111)(D) in the favorable formate pathway, indicating the top views of transition states(TS) configurations and corresponding barriers[13]The brown， red， gray， black and white balls represent Cu， O， Zn， C and H atoms， respectively. The energy reference zero corresponds to the energy of H2 and CO2 in gas phase. Copyright 2020， John Wiley and Sons.

Fig.4 Active oxygen vacancy site for CO2 hydrogenation to methanol on the defective In2O3(110) surface[15](A); schematic illustration of the most favorable CO2 hydrogenation pathways on different c?In2O3 and h?In2O3 surfaces[16](B) and cartoons summarizing the chemical and structural characteristics of different In2O3?based catalysts under in situ conditions[19](C)（A） Copyright 2013， American Chemical Society；（B） Copyright 2020， Science；（C） Copyright 2022， American Chemical Society.

Fig.5 Scheme illustrating the reaction behaviors of the HCOO?Cu and HCOO?Zr intermediates on inverse ZrO2/Cu and Cu/ZrO2 catalysts[23](A) and structural diagrammatic sketch of the macroporous catalyst[27](B)（A） Copyright 2020， Springer Nature；（B） Copyright 2019， Springer Nature.

Fig.6 Catalytic performance of CO2 hydrogenation to methanol[42]（A） CO2 conversions and the selectivities of CO， CH3OH， and CH4 of Rh catalysts with different In/Al ratios prepared via the wet-impregnation method；（B） methanol selectivities of Rh catalysts prepared by wet-impregnation methods when evaluated under the same CO2 conversion of 1%；（C） H2 conversion toward methanol production and RWGS reaction of co-RhIn/（5In5Al）O compared with Cu/ZnO/Al2O3 catalyst under different CO2/H2 ratios；（D） methanol selectivities at 250 ℃ and 270 ℃ of co-RhIn/（5In5Al）O sample compared with the commercial Cu/ZnO/Al2O3 catalyst under different CO2/H2 ratios. Typical testing conditions are the pressure of 4.5 MPa， reactant mixture of CO2/H2=1∶3， reaction temperature of 270 ℃， WHSV of 18000 mL/（gcat.·h） unless otherwise indicated. Copyright 2020， John Wiley and Sons Wiely.

Fig.7 Scheme of the FSP method for the preparation of M?In2O3 catalysts(A) and methanol space?time yield(STY, colored bars) and selectivity(SMeOH, beige bars) during CO2 hydrogenation over undoped In2O3 and M?In2O3 catalysts(0.5% of metal) prepared by FSP(B)[58]The methanol STY is assessed at WHSV=24000 cm3/（kgcat.?h）， while SMeOH at constant CO2 conversion（≈3%） and variable WHSV. Averaged values measured over 24 h on stream are presented with their corresponding error bars. Reaction conditions： 553 K， 5 MPa， H2/CO2=4. Copyright 2022， John Wiley and Sons.

Fig.8 Catalytic properties of different catalysts in CO2 hydrogenation to methanol[32]（A） Comparison of net space-time-yield of methanol（STYmethanol， calculated based on the amount of catalyst） on the Cu/ZnO/Al2O3（CuZnAl） and FL-MoS2 catalysts from 25?℃ to 120?℃ at a GHSV of 1500 ?mL/（gcat.?h）. The inset shows an enlargement of the dashed box area. （B） Stability test of the FL-MoS2 catalyst in the CO2 hydrogenation reaction at 3000?mL/（gcat.?h）， measuring the selectivity（S） and conversion（X） over 3000?h. （C） Comparison of the net STYmethanol over the FL-MoS2 and other state-of-the-art catalysts under similar reaction conditions.Copyright 2021， Springer Nature.

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二氧化碳加氢制甲醇多相催化剂研究进展

Recent Progress in Heterogeneous Catalysts for the Hydrogenation of Carbon Dioxide to Methanol

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图/表 8

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