高等学校化学学报

主编卷首寄语: 庆祝《高等学校化学学报》复刊40周年

于吉红

2020, 41(1): 0-0.

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电控液滴移动的研究进展

戴浩宇,董智超,江雷

2020, 41(1): 1-10. doi:10.7503/cjcu20190632

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电控液滴移动是一种利用电场作用驱动液滴移动的策略, 因其液滴具有响应速度快、运动速度快及路径可控等优点而备受关注, 在外场刺激驱动液滴移动等基础研究和智能微流体器件等实际应用中具有重要意义. 本文概述了传统电润湿驱动液滴移动的基本原理和研究进展, 介绍了新型电控液滴移动的代表性成果, 展望了相关研究和应用的发展前景.

生物质水热催化制备重要含氧化学品研究进展

孔令照,苗改,罗虎,孙予罕

2020, 41(1): 11-18. doi:10.7503/cjcu20190561

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作为唯一可再生、分布广泛的绿色含碳资源, 生物质的高值化利用尤其是制备高品质含氧化学品日益引起研究者的广泛关注, 其中生物质水热催化制备重要含氧化学品是当前的一个重要研究方向. 本文对生物质经水热催化加氢、脱水和水解制备多元醇、 5-羟甲基糠醛和乳酸的研究进展进行了系统总结和评述, 分析了催化剂的作用机制和产物生成机理, 并对生物质水热催化的研究前景进行了展望.

用于柴油车尾气消除反应(NH₃-SCR)的八元环沸石分子筛研究进展

章凌,段宏昌,谭争国,吴勤明,孟祥举,肖丰收

2020, 41(1): 19-27. doi:10.7503/cjcu20190518

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系统总结了作为柴油车尾气消除反应(NH₃-SCR)催化材料的八元环沸石分子筛(CHA, AEI, RTH)的研究进展, 讨论了不同方法合成的八元环沸石分子筛在NH₃-SCR反应中的性能差异, 并对未来八元环分子筛的发展趋势进行了展望.

由聚合物门控的介孔二氧化硅基刺激响应性药物递送系统

王星火,汤钧,杨英威

2020, 41(1): 28-43. doi:10.7503/cjcu20190572

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本文主要介绍了以聚合物体系作为门控构筑的基于介孔二氧化硅纳米粒子的刺激响应性药物控释体系, 并根据聚合物类别将门控体系分为聚合物刷、聚合物交联网络和聚合物包裹层三类. 根据聚合物“阀门”与无机纳米粒子的共价或非共价连接方式, 综述了这些杂化材料在不同外界刺激作用下的药物控制释放行为, 并给出该领域所面临的机遇和挑战.

熵驱大分子胶体粒子的柱状受限结晶

侯翠岭,朱国龙,戴晓彬,徐子阳,陈鹏宇,张轩钰,高丽娟,燕立唐

2020, 41(1): 44-48. doi:10.7503/cjcu20190602

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Ir(111)表面石墨烯中缺陷的原子结构确认

李世超,刘梦溪,裘晓辉

2020, 41(1): 49-55. doi:10.7503/cjcu20190570

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识别和解析石墨烯中缺陷的精确原子结构是研究不同类型缺陷的物化特性, 实现石墨烯物性调控的前提, 可以为在原子尺度研究石墨烯缺陷的构效关系提供重要的实验依据. 本文结合扫描隧道显微镜(STM)和原子力显微镜(AFM)确认了在Ir(111)表面生长的石墨烯中自发形成的缺陷, 以及通过离子轰击方法在石墨烯中引入的多种缺陷结构, 包括单空位缺陷、非六元环拓扑结构以及石墨烯层下的基底缺陷.

电喷雾离子化技术制备FeNi(OH)_x薄膜及电催化水氧化性能

杨小天,耿智彬,况思良,冯守华

2020, 41(1): 56-61. doi:10.7503/cjcu20190525

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采用电喷雾离子化沉积技术, 在氟掺杂锡氧化物(FTO)衬底上制备了均匀的无定形铁镍双金属氢氧化物薄膜. 与浸泡法制备的薄膜相比, 该薄膜具有更高的纯度、更大的比表面积和较高的电催化水氧化性能, 在10 mA/cm ²时的过电位为290 mV, 并在催化反应中表现出良好的稳定性, 为可控合成高催化活性的过渡金属氢氧化物薄膜提供了一种新方法.

离子液体辅助合成AuPd纳米海绵及催化性能

王楠,姚开胜,赵晨晨,李添锦,卢伟伟

2020, 41(1): 62-69. doi:10.7503/cjcu20190436

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在功能化离子液体氯化1-羟乙基-3-甲基咪唑([HEmim]Cl)辅助下, 在室温水溶液中一步快速合成了具有多孔海绵状结构的AuPd纳米材料. 通过场发射扫描电子显微镜(FESEM)、透射电子显微镜(TEM)、 X射线能谱(EDX)和X射线衍射分析(XRD)等对该材料进行了表征. 结果表明, AuPd纳米海绵为合金结构, 由表面粗糙的纳米颗粒聚集熔接而成. 采用不同摩尔比(3∶1, 1∶1或1∶3)的前驱物HAuCl₄和Na₂PdCl₄均可制备出海绵状AuPd合金结构. 离子液体对AuPd纳米海绵状结构的形成起关键作用. 在对硝基苯酚还原反应中, 不同组成的AuPd纳米海绵均表现出比商用Pd/C催化剂更优异的性能. 其中, Au₁Pd₃纳米海绵具有最高的催化活性, 反应在98 s内即可完成, 反应速率常数为0.0143 s ^-1, 是商用Pd/C的2.3倍. 该方法也可用于制备其它双金属(如PdCu, PtCu等)和多金属纳米海绵.

无机-有机杂化化合物[(H₂DABCO)CuCl₄]·H₂O的合成及开关型介电性质

秦刘磊,刘洋,关小琴,郑晓媛,张子钰,刘尊奇

2020, 41(1): 70-77. doi:10.7503/cjcu20190310

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将1,4-二氮杂二环[2.2.2]辛烷(DABCO)、二水合氯化铜和盐酸溶于甲醇-水混合溶剂中, 通过常温蒸发法制备了一个新颖的无机-有机杂化化合物[(H₂DABCO)CuCl₄]·H₂O(1). 利用红外光谱(IR)、 X射线粉末衍射(XRD)、单晶X射线衍射、元素分析、热重分析(TG)、变温-变频介电分析等对化合物1进行结构表征及性质测试. 在低温(100 K)和室温(294 K)下, 该化合物属于单斜晶系P2₁/c空间群, 在bc平面内, 通过N—H…O, O—H…Cl等氢键自组装作用形成二维网状结构. 而铜离子在c轴上的相对位移导致化合物1在多轴方向呈现出明显的开关型介电异常峰, 变温-变频介电常数沿不同晶轴呈显著的各向异性.

基于多壁碳纳米管增敏材料的辣根过氧化物酶分子印迹电化学传感器的制备及对H₂O₂的检测

滕渝,杨绍明,柏朝朋,张剑

2020, 41(1): 78-86. doi:10.7503/cjcu20190485

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以辣根过氧化物酶(HRP)为蛋白质模板分子, 邻苯二胺(o-PD)为聚合单体, 首先将预先羧基化的多壁碳纳米管(MWCNTs)通过阶跃电位法电沉积在玻碳电极上作为增敏材料, 然后在该电极上电聚合含HRP的邻苯二胺电沉积液形成一层聚合膜, 去除模板化合物后, 制得对HRP具有特异性识别能力的分子印迹聚合物(MIPs)膜; 利用聚邻苯二胺(POPD)的自探针效应构建了分子印迹电化学传感器. 该传感器的响应电流与HRP浓度在1.0×10 ^-10~1.0×10 ^-5 mg/mL范围内有良好的线性关系, 相关系数为0.991, 检出限为1.5×10 ^-11 mg/mL(S/N=3); 该传感器的响应电流与H₂O₂浓度在4.0×10 ^-7~1.4×10 ^-5 mol/L范围内有良好的线性响应, 相关系数为0.992, 检出限为2.6×10 ^-7 mol/L(S/N=3), 将该传感器用于实际样品H₂O₂的检测, 回收率在91.2%~97.1%之间. 建立了基于MIPs膜的HRP和H₂O₂双分析物传感器的制备方法, 该方法可应用于酶及其酶促底物双分析物传感器.

碳纤维微电极负载金纳米粒子用于芦荟多糖的在体动态监测

王婷婷, 李元, 杨莉莉, 鲍昌昊, 程寒

2020, 41(1): 87-93. doi:10.7503/cjcu20190422

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建立了一种对活体芦荟储水凝胶组织中芦荟多糖进行在体实时动态检测的电化学方法. 通过在活体芦荟植株凝胶中嵌入高灵敏度的纳米金粒子修饰的碳纤维微电极, 对不同光照条件下芦荟植株中的芦荟多糖进行在体动态监测, 进而评价植株应激外界环境下芦荟多糖含量的实时变化. 实验结果表明, 纳米金粒子修饰的碳纤维微电极对芦荟储水凝胶组织中芦荟多糖具有显著的电催化活性, 不同光照环境下生长的芦荟植株中芦荟多糖含量的动态变化具有显著的统计学差异. 该修饰电极可用于芦荟植株中芦荟多糖动态变化的在体实时监测, 使电化学检测方法有望成为监测植物光合作用程度的一种快捷检测手段.

基于RF_AdaBoost模型的血液种属鉴别算法

魏曼曼,路皓翔,杨辉华

2020, 41(1): 94-101. doi:10.7503/cjcu20190400

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针对人类和非人类血液种属鉴别对无损、高效分析方法的需求, 结合随机森林(Random Forest)和AdaBoost(Adaptive Boosting Algorithm)算法, 提出了一种血液种属鉴别方法(RF_AdaBoost). 该方法将RF作为AdaBoost的弱分类器, 以达到提高模型鉴别准确度, 增强模型鲁棒性的目的. 采用RF、支持向量机(SVM)、极限学习机(ELM)、核极限学习机(KELM)、堆栈自编码网络(SAE)、反向传播网络(BP)、主成分分析-线性判别法(PCA-LDA)及偏最小二乘判别分析(PLS-DA)与RF_AdaBoost模型进行对比, 以不同规模血液拉曼光谱数据训练集进行鉴别实验评估其性能. 结果表明, 随着训练样本的增加, RF_AdaBoost鉴别准确度最高达100%, 预测标准偏差趋于0. 与其它模型相比, RF_AdaBoost具有较高的分类准确度及较强的稳定性, 为血液种属的鉴别工作提供了新方法.

以DNA为模板的银纳米簇荧光检测及逻辑门的构建

肖周锐,黄东华,边孟孟,袁亚利,聂瑾芳

2020, 41(1): 102-110. doi:10.7503/cjcu20190385

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以DNA为模板, 合成了具有荧光性质的银纳米簇(DNA-Ag NCs), 利用荧光光谱、紫外光谱和红外光谱等手段对其进行了表征. 基于DNA-Ag NCs与离子相互作用时产生的荧光变化可实现对离子浓度的检测. 实验结果表明, 在最佳实验条件下, Ni ²⁺及Hg ²⁺的浓度与DNA-Ag NCs荧光强度呈线性关系; 并验证了该荧光探针用于检测自来水样品中汞离子和镍离子的实用性. 由于以DNA为模板的DNA-Ag NCs能够响应多种刺激, 如Ni ²⁺, S ^2-, Hg ²⁺和pH等, 利用相应的荧光强度可构建多输入的DNA-Ag NCs逻辑门及其组合逻辑门. 当荧光输出强度(I_output)>初始荧光强度(I_origin)时, 设定输出为1, 采用各种刺激及其组合作为输入, 构建了YES, INH和组合的NOR与INH逻辑门. 而只有当I_output≥I_origin时定义为输出为1, 可建立NOT, NOR, 组合的IMP加上NOR与AND逻辑门. 基于DNA-Ag NCs可以构建响应多元输入的复杂逻辑门, 实现化学信息的转变和传输, 在构建新的分子器件方面有较大应用前景.

基于UFLC-MS/分子模拟计算的吴茱萸醇提取物中胆碱酯酶抑制剂筛选

王莲萍,李庆杰,刘晓艳,任跃英,杨秀伟

2020, 41(1): 111-117. doi:10.7503/cjcu20190311

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采用超高速液相色谱-质谱(UFLC-MS)研究了吴茱萸醇提取物中入血小分子化合物的体内药代动力学过程. 同时对UFLC-MS 生物样品分析方法进行包括特异性、线性、精密度、准确度、稳定性、基质效应和回收率等考察, 结果表明, 该方法稳定可靠, 且醇提取物中10个生物碱类化合物均被胃肠道快速吸收, 并且多数化合物血药浓度在1~2 h左右达到峰值. 将吸收入血的10个生物碱类化合物与乙酰胆碱酯酶和丁酰胆碱脂酶进行柔性分子对接及构效关系分析, 发现其中活性最高的为去氢吴茱萸碱、吴茱萸碱、吴茱萸次碱和吴茱萸酰胺Ⅰ 4个吲哚型生物碱, 它们与乙酰胆碱酯酶的对接打分均在-46.02 kJ/mol以下; 与丁酰胆碱脂酶对接打分均在-41.84 kJ/mol以下. 吴茱萸碱、吴茱萸次碱、去氢吴茱萸碱和吴茱萸酰胺可能是以乙酰胆碱酯酶和丁酰胆碱脂酶为靶点的胆碱酯酶抑制剂前体化合物.

无金属条件下I₂/TBHP体系促进磺酰肼与烯醇硅醚自由基偶联反应合成α-磺酰基酮

唐裕才,屈煌,张文熙,王菲菲,王钢

2020, 41(1): 118-124. doi:10.7503/cjcu20190424

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在以单质碘(I₂)为催化剂, 叔丁基过氧化氢(TBHP)为氧化剂条件下, 使烯醇硅醚与各种取代的磺酰肼发生自由基磺酰化反应, 经自由基加成和氧化反应, 再水解脱去三甲基碘硅烷(Me₃SiI), 在最优条件下, 以22%~72%的收率合成了22种具有不同取代基的α-磺酰基酮衍生物, 采用核磁共振波谱表征了终产物的结构. 实验结果表明, 该方法具有良好的底物普适性, 氟、氯、硝基、三氟甲基、呋喃和萘等取代基团均能顺利发生转化, 得到相应的目标产物.

高强度黏附力可调控的水下超疏油铜网膜的制备

李冲,成中军,安茂忠

2020, 41(1): 125-131. doi:10.7503/cjcu20190514

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通过调控在铜网表面电镀铜的时间制备了一系列具有不同黏附性的水下超疏油铜网表面, 并进一步在铜网表面包覆一层磷酸二氢铝(ADP)纳米涂层. 在保持铜网表面原有微结构形貌不变的前提下, ADP纳米涂层有效增强了铜网表面微纳结构的机械强度及表面浸润特征的稳定性. 研究结果表明, 铜网表面不同微结构赋予了表面与油滴之间不同的接触状态, 从而产生了不同的黏附性; ADP包覆后铜网表面微结构机械强度的增加, 得益于包覆后表面微观结构在外力作用下最大应力和最大横向位移的明显降低.

氧掺杂对V_N-g-C₃N₄催化剂光催化固氮性能的影响

赵艳锋,孙效龙,胡绍争,王辉,王菲,李萍

2020, 41(1): 132-139. doi:10.7503/cjcu20190463

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采用介质阻挡放电等离子体法合成了氧原子掺杂的具有氮空穴的石墨相氮化碳催化剂(g-C₃N₄), 并对催化剂的结构和形貌进行了表征分析. 结果表明, 等离子体处理没有改变催化剂的形貌, 并同时将氮空穴和氧原子引入了g-C₃N₄的晶格. 在可见光条件下, 制备的共掺杂g-C₃N₄催化剂的铵离子产率高达5.9 mg·L ^-1·h ^-1· $g cat - 1$ , 分别是具有氮空穴的g-C₃N₄和纯g-C₃N₄的2.2倍和20倍, 同时还表现出优异的催化稳定性. 密度泛函理论计算结果显示, 与具有氮空穴的g-C₃N₄相比, 氧原子的引入能提高氮空穴对反应物氮气分子的活化能力, 提高光催化固氮性能.

己二酸二酯原位功能化SiO₂稳定Pickering乳液的相反转研究

陈静,陈进华,尹德忠,张伟

2020, 41(1): 140-144. doi:10.7503/cjcu20190452

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研究了原位改性SiO₂稳定的己二酸二酯-水体系的乳液相反转特性, 探究了不同己二酸二酯分子对SiO₂的功能化改性能力. 研究发现, 己二酸二酯的烷基链长对乳化行为有重要影响, 长分子链二酯倾向于形成O/W乳液, 而短分子链二酯则倾向于形成W/O型乳液. 结果表明, 短分子链的己二酸二酯对SiO₂粒子的原位功能化改性效果更好, 其原因在于短分子链的己二酸二酯空间位阻较小, 酯基与Si—OH形成氢键能力较强. 改性SiO₂的红外光谱证明了SiO₂表面不同己二酸二酯的数量变化. 碱性条件下乳液稳定特性再次证实了所提出的机理.

退火处理对新型无镁Y_0.7La_0.3Ni_3.25Al_0.1Mn_0.15储氢合金结构和电化学性能的影响

邓安强,罗永春,夏元华,彭思慧,马伟旗,赵旭东,杨洋,侯晓东

2020, 41(1): 145-154. doi:10.7503/cjcu20190430

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通过电弧熔炼制备了无镁La-Y-Ni系A₂B₇型Y_0.7La_0.3Ni_3.25Al_0.1Mn_0.15合金, 并在高纯0.2 MPa Ar气氛下分别对合金进行850~1050 ℃真空24 h退火热处理. 通过X射线衍射(XRD)、中子衍射(ND)、扫描电子显微镜/能量分散谱(SEM/EDS)和电化学测试方法研究了退火温度对合金结构和性能的影响. 结构分析表明, 铸态合金由CaCu₅, Ce₅Co₁₉, Gd₂Co₇, Ce₂Ni₇多相构成, 随着退火温度升高, CaCu₅, Ce₅Co₁₉, Gd₂Co₇相逐步减少直至消失, Ce₂Ni₇主相相丰度逐步增加. 900~950 ℃退火时, 合金为单相Ce₂Ni₇结构. 退火温度继续升高, 合金中出现少量PuNi₃相. 合金电极的最大放电容量随着退火温度的升高先增加后降低. 从铸态的307.6 mA·h/g增加到900 ℃退火时的最大值393.1 mA·h/g, 后又降到1050 ℃退火时的366.4 mA·h/g. 合金电极的电化学循环稳定性随退火温度的升高而升高, 循环100次后电化学容量保持率(S₁₀₀)从铸态的66%上升到1050 ℃退火后的88.5%, 900~950 ℃退火时, 合金电极具有较好的综合电化学性能.

PEI功能化秸秆生物炭对水中Cr ⁶⁺的吸附性能

徐建玲,张頔,聂苗青,王汉席,李龙威

2020, 41(1): 155-161. doi:10.7503/cjcu20190418

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选取玉米秸秆为原料, 经过缺氧炭化制备玉米秸秆生物炭, 并以聚乙烯亚胺(PEI)负载于生物炭表面, 制备PEI功能化秸秆生物炭, 研究了其对水中Cr ⁶⁺的吸附性能和机理. 结果表明, 在吸附剂添加量相等条件下, PEI碱性生物炭(PBC)对Cr ⁶⁺的吸附效率明显高于PEI酸性生物炭(HBC)和原始生物炭(CBC). PBC对水中Cr ⁶⁺的最大吸附量为386.3 mg/g, 吸附平衡时间为300 min; 当pH=2.0左右时, 对Cr ⁶⁺的吸附效率最大达到95.94%. 因此, PBC可作为一种高效去除水中Cr ⁶⁺的吸附剂.

纳米多孔Ni和NiO的制备及电催化析氧性能

任向荣,周琦

2020, 41(1): 162-174. doi:10.7503/cjcu20190340

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采用快速凝固与脱合金相结合的方法制备了纳米多孔Ni, 经热处理氧化获得纳米多孔NiO, 利用X射线衍射仪(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)和氮气吸附-脱附仪(BET)对纳米多孔Ni和NiO的物相、形貌结构和孔径分布进行了表征, 并通过循环伏安、稳态极化和电化学阻抗分析研究了电极的电催化析氧性能. 结果表明, 由Ni₃₀Al₇₀所得纳米多孔Ni具有多层次纳米多孔结构, 在10 mA/cm ²电流密度下析氧过电位仅为224 mV, 交换电流密度为0.63297 mA/cm ², 表观活化自由能为40.297 kJ/mol, 经1000次循环后, 过电位降低了5 mV(j=10 mA/cm ²), 表现出良好的催化稳定性和耐久性; 热处理氧化降低了NiO的比表面积与电化学活性面积, 平衡电位下扩散传质速率明显减小, 析氧活性较Ni电极有所下降.

聚吡咯/聚苯胺二元复合纳米管及其热电性能

王乙涵,尹强,杜凯,殷勤俭

2020, 41(1): 175-182. doi:10.7503/cjcu20190425

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以甲基橙为软模板, 六水合三氯化铁为催化剂, 在水溶液中通过沉淀聚合法制备了管径为20~180 nm的聚吡咯(PPy)纳米管; 以聚吡咯纳米管为基体, 通过原位聚合制备了聚吡咯/聚苯胺(PPy/PANi)二元复合纳米管. 研究发现, 在PPy/PANi二元复合纳米管中, PANi均匀地包覆在PPy纳米管表面, 并形成有序堆积, PPy与PANi间存在强烈的π-π共轭作用与氢键作用, 当PPy与PANi单体摩尔比为1∶2时, PPy/PANi二元复合纳米管的功率因子在363 K时达到0.74 μW/(m·K ²).

聚吡咯纳米线凝胶的模板制备及储能与电化学传感性能

李勃天,邵伟,肖达,周雪,董俊伟,唐黎明

2020, 41(1): 183-190. doi:10.7503/cjcu20190266

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以配位聚合物凝胶为模板, 构筑均一的聚吡咯纳米线网络, 聚合后经简单处理除去模板, 得到性能优异的聚吡咯凝胶. 结果表明, 模板法合成的聚吡咯凝胶为由均一纳米线组成的三维网络结构, 具有良好的力学性能、较大的比表面积及优异的电化学特性, 在0.28 A/g电流密度下, 比电容可达450 F/g, 在2.8 A/g电流密度下充放电1000次, 比电容仍可保持88.6%. 聚吡咯纳米线网络凝胶经葡萄糖氧化酶负载后得到柔性传感电极, 对低浓度(0.2 mmol/L)的葡萄糖具有快速响应性能, 有望用于超级电容器及生物电化学传感器等领域.

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