高等学校化学学报

高等学校化学学报 ›› 2011, Vol. 32 ›› Issue (3): 783.

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三缺位Keggin型磷钨杂多酸盐高选择性催化氧化环己烯

安文佳1,2,许林1   

  1. 1. 东北师范大学化学学院, 多酸化学研究所, 长春 130024;
    2. 番禺出入境检验检疫局, 番禺 511400
  • 收稿日期:2010-10-18 修回日期:2011-01-04 出版日期:2011-03-10 发布日期:2011-02-23
  • 通讯作者: 许林 E-mail:linxu@nenu.edu.cn
  • 基金资助:

    国家自然科学基金(批准号: 20971019)资助.

Highly Selective Oxidation of Cyclohexene via Trivacant Keggin-type Phosphotungstate as Catalysts

AN Wen-Jia1,2, XU Lin1*   

  1. 1. Institute of Polyoxometalate Chemistry, Department of Chemistry, Northeast Normal University, Changchun 130024, China;
    2. Panyu Entry\|Exit Inspection Quarantine, Panyu 511400, China
  • Received:2010-10-18 Revised:2011-01-04 Online:2011-03-10 Published:2011-02-23
  • Contact: XU Lin E-mail:linxu@nenu.edu.cn
  • Supported by:

    国家自然科学基金(批准号: 20971019)资助.

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摘要： 利用三缺位Keggin型杂多酸[A-α-PW9O34]9-和[(FeШ(OH2)2)3(A-α-PW9O34)2]9-的四丁基铵盐做为催化剂，H2O2做为氧化剂催化环己烯氧化反应. 考察了反应时间、H2O2与环己烯的摩尔比，催化剂的用量等因素对反应结果的影响. 结果表明：在1, 2-二氯乙烷为10 mL，H2O2 (30 %)与环己烯的摩尔比为2，反应温度为35 oC，反应时间为6 h，[(C4H9)4N]9[A-α-PW9O34]为催化剂的条件下，环己烯氧化反应的转化率为55 %，主要产物是环氧环己烷，其选择性 ≥ 99 %；而以[(C4H9)4N]9[(FeШ(OH2)2)3(A-α-PW9O34)2]为催化剂时环己烯氧化反应的转化率17 %，主要产物是2-环己烯-1-酮，选择性 ≥ 99 %.  

关键词: 环己烯, 氧化, 三缺位Keggin型杂多酸, 反应控制相转移

Abstract: The oxidation of cyclohexene with 30% hydrogen peroxide was catalyzed by trivacant Keggin-type polyoxometalates tetra-butylammonium salts [A-α-PW9O34]9- and [(FeШ(OH2)2)3(A-α-PW9O34)2]9-. The effects of reaction conditions such as molar ratio of cyclohexene to H2O2 , reaction time and catalyst amount on the catalyst activity were investigated. The catalyst [(C4H9)4N]9[A-α-PW9O34] showed a high selectivity (≥ 99 % ) for cyclohexene oxide with the cyclohexene conversion of 55 %. The catalyst [(C4H9)4N]9[(FeШ(OH2)2)3(A-α-PW9O34)2] showed a cyclohexene conversion of 17 % and a 2-cyclohexene-1-one selectivity of 99 % .

Key words: cyclohexene, oxidation, trivacant Keggin-type Polyoxometalate, reaction-controlled phase transfer

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