分子筛型声学增强材料的储存耐候性能

doi:10.7503/cjcu20230474

摘要/Abstract

摘要：

研究了湿度和有机物小分子等储存耐候条件对声学增强材料谐振频率偏移值的影响, 探讨了由不同硅铝比分子筛组成的声学增强材料在不同湿度及有机物小分子气氛中储存后的谐振频率及偏移值的变化规律. 研究结果表明, 由既定硅铝比分子筛组成的声学增强材料在25 ℃/50%相对湿度(RH)和25 ℃/95%RH条件下储存后, 其谐振频率偏移值未发生明显变化. 氮气吸附实验结果表明, 25 ℃下氮气分子占据了较少的比表面积, 水分子的存在不影响声学增强材料对氮气分子的吸附. 在25 ℃/50%RH条件下放置后, 声学增强材料在25 ℃/95%RH条件下吸附的水分子会逐渐脱附. 声学增强材料在不同种类有机物小分子气氛中储存后, 其谐振频率偏移值呈不同的变化趋势. 对于尺寸较小的有机物小分子, 由于存在可逆吸附, 声学增强材料的谐振频率偏移值未有明显变化; 对于尺寸较大或具有小尺寸端基基团的有机物小分子, 由于存在嵌入式吸附, 声学增强材料的谐振频率偏移值明显降低.

关键词: 声学增强材料, 分子筛, 谐振频率, 储存耐候

Abstract:

In this work， the effects of different humidity and organic compounds on resonance frequency offsets（RFOs） of acoustically enhanced materials（AEM） were studied. Undergoing 25 ℃/50% relative humidity（RH） or 25 ℃/95%RH storage， coexisting with organic compounds， the changes of RFOs of AEM， composed of zeolite with various silicon-aluminum ratios（SAR）， were comprehensively discussed. The results showed that for the AEM composed of zeolite with a specialized silicon-aluminum ratio， the RFOs did not change significantly， after 25 ℃/50%RH and 25 ℃/95%RH storage. The results of the nitrogen adsorption experiment at 25 ℃/50%RH and 25 ℃/95%RH showed that nitrogen molecules occupied only a small part of the specific surface area at 25 ℃， and the presence of water molecules did not affect the adsorption of nitrogen molecules. The water molecules adsorbed at 25 ℃/95%RH will gradually desorb after standing at 25 ℃/50%RH. After coexisting with different types of organic compounds， the RFOs of AEM had different trends. For organic compounds with small size， with partially reversible adsorption， the RFOs of AEM did not change significantly； for organic compounds with larger size or terminal groups of smaller size， because of inserted adsorption， the RFOs of AEM were significantly reduced.

Key words: Acoustically enhanced material, Zeolite, Resonance frequency, Storage weathering resistance

中图分类号:

O611

TrendMD:

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图/表 25

Table 1 Cell parameters of MFI under orthorhombic and monoclinic crystal systems[14]

Cell parameter	Orthorhombic	Monoclinic	Cell parameter	Orthorhombic	Monoclinic
a/nm	2.0070	2.0107	β/（°）	90	90
b/nm	1.9920	1.9879	γ/（°）	90	90
c/nm	1.3420	1.3369	Space group	Pnma	P2₁/n
α/（°）	90	90.67

Fig.1 XRD patterns of zeolitic AEMs with various SARsInset： the evolution details of diffraction peaks between 24° and 30°.

Fig.2 N2 adsorption⁃desorption isotherms(‒196 ℃) of zeolitic AEMs with various SARs(A) and pore size distribution of MFI_50(B), MFI_106(C) and MFI_195(D)“+10” implies the increasement with 10 cm3/g， STP from previous one.

Table 2 Chemical compositions and textural properties of MFI zeolite with various SARs*

Sample	SAR	Composition	S_total/（m²·g^-1）	V_total/（mL·g^-1）	V_micro/（cm³·g^-1）	Monolayer N₂ adsorptionV_m/（cm³·g^-1， STP）
MFI_50	49.5	Si_94.1Al_1.9O₁₉₂Na_1.9	328.47	0.2006	0.1235	75.467
MFI_106	105.7	Si_95.1Al_0.9O₁₉₂Na_0.9	393.66	0.2393	0.1726	90.445
MFI_195	194.9	Si_95.51Al_0.49O₁₉₂Na_0.49	415.42	0.2466	0.1761	95.444
MFI_383	383.0	Si_95.75Al_0.25O₁₉₂Na_0.25	429.05	0.1932	0.1796	98.576
MFI_1713	1713.3	Si_95.944Al_0.056O₁₉₂Na_0.056	451.09	0.1882	0.1791	103.64

Fig.3 Illustration of hydration of zeolitic AEM

Fig.4 Amount of hydration of zeolitic AEM with various SARs after storage for different time at 25 ℃/50%RHVAC means storage in vacuum at 80 ℃ for 2 h.

Fig.5 FTIR spectra of zeolitic AEMs with various SARs after storage at 25 ℃/50%RH for 168 hInset： zeolitic AEM’s transmittance between 3000 and 3800 cm-1； “+5” implies the increasement with 5% transmittance from previous one.

Fig.6 XRD patterns of zeolitic AEMs with various SARs after storage at 25 ℃/50%RH for 168 hInset： the evolution details of diffraction peaks between 24° and 30°.

Fig.7 ΔF0 of zeolitic AEMs with various SARs stored for different time at 25 ℃/50%RH after storage in vacuum at 80 ℃ for 2 h（A） MFI_50；（B） MFI_106；（C） MFI_195；（D） MFI_383；（E） MFI_1713.

Fig.8 N2 adsorption⁃desorption isotherms(25 ℃) of zeolitic AEMs after 168 h storage at 25 ℃/50%RH（A） MFI_50；（B） MFI_106；（C） MFI_195；（D） MFI_383；（E） MFI_1713.

Table 3 Monolayer N2 adsorption(25 ℃) of zeolitic AEMs after 168 h storage under 25 ℃/50%RH

Sample	SAR	Monolayer N₂ adsorption V_m/（cm³·g^-1， STP）
MFI_50	49.5	4.8152
MFI_106	105.7	5.2029
MFI_195	194.9	5.8008
MFI_383	383.0	6.2827
MFI_1713	1713.3	6.2804

Fig.9 Amount of hydration of zeolitic AEMs with various SARs after storage for different time at 25 ℃/95%RH

Fig.10 FTIR spectra of zeolitic AEMs with various SARs after 168 h storage at 25 ℃/95%RHInset： zeolitic AEM’s transmittance between 2750 and 4000 cm-1.

Fig.11 XRD patterns of zeolitic AEM with various SARs after 168 h storage at 25 ℃/95%RHInset： the evolution details of diffraction peaks between 24° and 30°.

Fig.12 ΔF0 of zeolitic AEM with various SARs stored for different time at 25 ℃/95%RH after storage in vacuum at 80 ℃ for 2 h（A） MFI_50；（B） MFI_106；（C） MFI_195；（D） MFI_383；（E） MFI_1713.

Fig.13 N2 adsorption⁃desorption isotherms(25 ℃) of zeolitic AEMs after 168 h storage at 25 ℃/95%RH（A） MFI_50；（B） MFI_106；（C） MFI_195；（D） MFI_383；（E） MFI_1713.

Table 4 Monolayer N2 adsorption(25 ℃) of zeolitic AEM after 168 h storage at 25 ℃/95%RH

Sample	SAR	Monolayer N₂ adsorptionV_m/（cm³·g^-1， STP）	Sample	SAR	Monolayer N₂ adsorptionV_m/（cm³·g^-1， STP）
MFI_50	49.5	4.0086	MFI_383	383.0	6.0360
MFI_106	105.7	4.9216	MFI_1713	1713.3	6.0197
MFI_195	194.9	5.4134

Fig.14 Amount of hydration of zeolitic AEMs with various SARs stored for different time at 25 ℃/50%RH after 168 h storage at 25 ℃/95%RH

Fig.15 ΔF0 of zeolitic AEM with various SARs stored for different time at 25 ℃/50%RH after 168 h storage at 25 ℃/95%RH（A） MFI_50；（B） MFI_106；（C） MFI_195；（D） MFI_383；（E） MFI_1713.

Fig.16 ΔF0 of zeolitic AEMs with various SARs stored for different time in volatile toluene after storage in vacuum at 80 ℃ for 2 h（A） MFI_50；（B） MFI_106；（C） MFI_195；（D） MFI_383；（E） MFI_1713.

Fig.17 ΔF0 of zeolitic AEMs with various SARs stored for different time at 25 ℃/50%RH after 24 h storage in volatile toluene（A） MFI_50；（B） MFI_106；（C） MFI_195；（D） MFI_383；（E） MFI_1713.

Fig.18 ΔF0 of zeolitic AEM with various SARs stored for different time in volatile DMPA after storage in vacuum at 80 ℃ for 2 h（A） MFI_50；（B） MFI_106；（C） MFI_195；（D） MFI_383；（E） MFI_1713.

Fig.19 ΔF0 of zeolitic AEM with various SARs stored for different time at 25 ℃/50%RH after 24 h storage in volatile DMPA（A） MFI_50；（B） MFI_106；（C） MFI_195；（D） MFI_383；（E） MFI_1713.

Fig.20 XRD patterns of zeolitic AEMs with various SARs after 24 h storage in volatile toluene(A) and DMPA(B)Insets： the evolution details of diffraction peaks between 24° and 30°.

Fig.21 FTIR spectra of zeolitic AEMs with various SARs after 24 h storage in volatile toluene(A) and DMPA(B)Insets zeolitic AEMs’ transmittance between 2500 and 4000 cm-1. “+5” implies the increasement with 5% transmittance from previous one.

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