铌改性的Pd/Al2O3催化剂催化苯燃烧反应

doi:10.7503/cjcu20130808

摘要/Abstract

摘要：

采用浸渍法制备了Nb改性的Pd/Al₂O₃催化剂, 考察了该催化剂催化苯燃烧反应性能, 并研究了催化剂的稳定性. 结果表明, Nb的添加明显提高了Pd/Al₂O₃催化剂性能, 在195 ℃时苯转化率达到90%, 苯的完全燃烧温度降低了40 ℃. 采用X射线衍射(XRD)、 X射线光电子能谱(XPS)、透射电子显微镜(TEM)、 H₂程序升温还原(H₂-TPR)、 NH₃程序升温脱附(NH₃-TPD)和氮气吸附等手段对催化剂进行了表征, 结果表明, Nb的加入不仅提高了Pd物种的分散度, 同时改变了部分Pd的价态, 形成适宜反应的PdO-Pd物种, 并促进了催化剂表面氧浓度的增加, 使氧物种氧化能力增强, 从而提高了催化性能. 1%Pd-5%Nb/Al₂O₃催化剂的催化活性高于2.0%Pd/Al₂O₃催化剂.

关键词: 钯铌催化剂, 氧化铌, 苯, 催化燃烧

Abstract:

Pd/Al₂O₃ catalyst modified by Nb promoter was prepared and tested for benzene catalytic combustion. The catalysts were characterized by X-ray diffraction, X-ray photoelectron spectroscopy, temperature-programmed desorption of NH₃, H₂ temperature-programmed reduction, and N₂ adsorption. The results showed that the addition of Nb effectively improved the activity and stability of Pd/Al₂O₃ catalyst by increasing the dispersion of Pd active components, changing the oxidation state of partial palladium and increasing oxygen species concentration on the surface of catalyst. In case of Pd-Nb/Al₂O₃ catalyst, the benzene conversion of 90%was obtained at temperature as low as 195 ℃. Moreover, the 1%Pd-5%Nb/Al₂O₃ catalyst was more active than the 2%Pd/Al₂O₃ catalyst. It is concluded that Pd and Nb have a synergistic effect in benzene catalytic combustion.

Key words: Palladium niobium catalyst, Niobium oxide, Benzene, Catalytic combustion

中图分类号:

O643

TrendMD:

贺站锋, 王丹, 刘涛, 王奂祎, 蒋毅. 铌改性的Pd/Al₂O₃催化剂催化苯燃烧反应. 高等学校化学学报, 2014, 35(1): 92.

HE Zhanfeng, WANG Dan, LIU Tao, WANG Huanyi, JIANG Yi. Nb-modified Pd/Al₂O₃ Catalysts for Benzene Catalytic Combustion^†. Chem. J. Chinese Universities, 2014, 35(1): 92.

图/表 11

Fig.1 Benzene conversion vs. reaction temperature over different catalystsa. 5%Nb/Al2O3; b. 1%Pd/Al2O3; c. 2%Pd/Al2O3;d. 1%Pd-5%Nb/Al2O3.

Table 1 Textural properties of different catalysts and supports

Sample	Surface area/(m²·g^-1)	Pore volume/(cm³·g^-1)	Sample	Surface area/(m²·g^-1)	Pore volume/(cm³·g^-1)
Al₂O₃	184	0.34	5%Nb/Al₂O₃	176	0.32
1%Pd/Al₂O₃	179	0.33	1%Pd-5%Nb/Al₂O₃	172	0.31
2%Pd/Al₂O₃	174	0.32

Fig.2 XRD patterns of different catalystsa. 5%Nb/Al2O3; b. 1%Pd/Al2O3;c. 1%Pd-5%Nb/Al2O3.

Fig.3 H2-TPR profiles of different catalystsa. 5%Nb/Al2O3; b. 1%Pd/Al2O3; c. 1%Pd-5%Nb/Al2O3.

Fig.4 NH3-TPD profiles of different catalystsa. 1%Pd/Al2O3; b. 1%Pd-5%Nb/Al2O3.

Fig.5 XPS Pd3d spectra of 1%Pd/Al2O3(A) and 1%Pd-5%Nb/Al2O3 catalysts(B)

Fig.6 XPS Nb3d spectra of 5%Nb/Al2O3 (A) and 1%Pd-5%Nb/Al2O3 catalysts(B)

Table 2 Elemental content and binding energy on the catalyst surface

Catalyst	Elemental content(%)				E_b/eV
Catalyst	Pd	Nb	Al	O	P $d 3 d 52$ (Pd⁰)	P $d 3 d 52$ (PdO)	N $b 3 d 52$	Al₂_p	O₁_s
5%Nb/Al₂O₃		1.3	36.0	63.0			207.2	74.4	531.4
1%Pd/Al₂O₃	0.30		36.3	63.4		336.5		74.4	531.5
1%Pd-5%Nb/Al₂O₃	0.40	1.4	32.2	66.0	335.7	337.1	207.5	74.4	531.8

Table 2 Elemental content and binding energy on the catalyst surface

Catalyst	Elemental content(%)				E_b/eV
Catalyst	Pd	Nb	Al	O	P $d 3 d 52$ (Pd⁰)	P $d 3 d 52$ (PdO)	N $b 3 d 52$	Al₂_p	O₁_s
5%Nb/Al₂O₃		1.3	36.0	63.0			207.2	74.4	531.4
1%Pd/Al₂O₃	0.30		36.3	63.4		336.5		74.4	531.5
1%Pd-5%Nb/Al₂O₃	0.40	1.4	32.2	66.0	335.7	337.1	207.5	74.4	531.8

Fig.7 HAADF-STEM images(A1,B1) and EDS(A2,A3,B2,B3) of 1%Pd/Al2O3(A1—A3) and 1%Pd-5%Nb/Al2O3(B1—B3) catalysts

Fig.8 Catalytic cycle of benzene combustion

Fig.9 Stabilities of the 1%Pd/Al2O3(a) and 1%Pd-5%Nb/Al2O3(b) catalystsBenzene concentration: 1%; space velocity: 8000 h-1; temperature: 260 ℃.

参考文献 26

[1]	Garin F., Catal Today, 2004, 89(3), 255—268
[2]	Prasad R., Kennedy L. A., Ruckenstein E., Catal. Rev., 1984, 26(1), 1—58
[3]	Ye Q., Huo F. F., Wang H. P., Wang J., Wang D., Chem. J. Chinese Universities, 2013, 34(5), 1187—1194
	(叶青, 霍飞飞, 王海平, 王娟, 王道.高等学校化学学报, 2013,34(5), 1187—1194)
[4]	Andrzej C., Jacob A. M., Catal. Rev., 1994, 36(2), 179—270
[5]	Yao Y. L., Shi Z. H., Song W. C., Yuan S. H., Gong M. C., Chen Y. Q., Chin. J. Catal., 2008, 29(4), 316—318
	(姚艳玲, 史忠华, 宋为聪, 袁书华, 龚茂初, 陈耀强.催化学报, 2008,29(4), 316—318)
[6]	Liu Z. M., Wang J. L., Zhong J. B., Chen Y. Q., Yan S. H., Gong M. C., J. Hazard. Mater., 2007, 149(3), 742—746
[7]	Ferreira R. S. G., Oliveira P. G. P., Noronha F. B., Appl. Catal. B, 2004, 50(4), 243—249
[8]	Huang S. Y., Zhang C. B., He H., Catal. Today, 2008, 139(1/2), 15—23
[9]	Wang J. L., Liu Z. M., Cong H. Y., Chen Y. D., Gong M. C., Chen Y. Q., Chem. Res. Chinese Universities, 2009, 25(1), 81—85
[10]	Qiao B. T., Wang A. Q., Yang X. F., Lawrence F. A., Jiang Z., Cui Y. T., Liu J. Y., Li J., Zhang T., Nat. Chem., 2011, 3, 634—641
[11]	Zhang C. B., Liu F. D., Zhai Y. P., Ariga H., Yi N., Liu Y. C., Asakura K. Y., Flytzani-Stephanopoulos M., He H., Angew. Chem. Int. Ed., 2012, 51(38), 9628—9632
[12]	Qi C. Z., Zuo S. F., Catal. Common., 2011, 15(1), 74—77
[13]	Padilla J. M., Angel G. D., Navarrete J., Catal. Today, 2008, 133—135, 541—547
[14]	Konopny L. K., Juan A., Damiania D. E., Appl. Catal. B, 1998, 15(1/2), 115—127
[15]	Kinnunen N. M., Suvanto M., Moreno M. A., Savimäki A., Kallinen K., Kinnunen T. J. J., Pakkanen T. A., Appl. Catal. A, 2009, 370(1/2), 78—87
[16]	Okumura K., Kobayashi T., Tanaka H., Niwa M., Appl. Catal. B, 2003, 44(4), 325—331
[17]	Yazawa Y., Yoshida H., Komai S., Hattori T., Appl. Catal. A, 2002, 233(1/2), 113—124
[18]	Ziolek M., Catal. Today, 2003, 78(1—4), 47—64
[19]	Lieske H., Völter J., J. Phys. Chem. C, 1985, 85(10), 1841—1842
[20]	Jin R. B., Liu Y., Wu Z. B., Wang H. Q., Gu T. T., Chemosphere, 2010, 78(9), 1160—1166
[21]	Mhamdi M., Khaddar-Zine S., Ghorbel A., Appl. Catal. A, 2009, 357(1/2), 42—50
[22]	Yazawa Y., Yoshida H., Takagi N., Kagi N., Komai S., Satsuma A., Murakami Y., Hattori T., Stud. Surf. Sci.Catal., 2000, 130,2189—2194
[23]	Kili K., Hilaire L., Normand F. L., Phys. Chem. Chem. Phys., 1999, 1(7), 1623—1631
[24]	Venezia A. M., Rossi A., Duca D., Martorana A., Deganello G., Appl. Catal. A, 1995, 125(1), 113—128
[25]	Gao D. N., Zhang C. X., Wang S., Yuan Z. S., Wang S. D., Catal. Commun., 2008, 9(15), 2583—2587
[26]	Yazawa Y., Yoshida H., Takagi N., Kagi N., Komai S., Satsuma A., Murakami Y., Hattori T., J. Catal., 1999, 187(1), 15—23

铌改性的Pd/Al₂O₃催化剂催化苯燃烧反应

Nb-modified Pd/Al₂O₃ Catalysts for Benzene Catalytic Combustion^†

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[1]	葛怡聪, 聂万丽, 孙国峰, 陈稼轩, 田冲. 银催化2-烯基苯胺与苯并异噁唑的[5+1]环化反应[J]. 高等学校化学学报, 2022, 43(8): 20220142.
[2]	李威, 罗飘, 黄廉湛, 崔志明. 基于聚苯乙烯磺酸的锂金属负极界面保护层的设计[J]. 高等学校化学学报, 2022, 43(8): 20220166.
[3]	刘苏毓, 丁飞, 李茜, 樊春海, 冯景. 偶氮苯类DNA纳米机器[J]. 高等学校化学学报, 2022, 43(8): 20220122.
[4]	高健, 冯奕钰, 方文宇, 王慧, 葛婧, 封伟. 基于低温热释放的烷基接枝相变偶氮苯材料[J]. 高等学校化学学报, 2022, 43(8): 20220146.
[5]	翁美琪, 商桂铭, 王家泰, 李盛华, 樊志, 林松, 郭敏杰. 有机磷神经毒剂分子印迹聚合物的模拟模板分子[J]. 高等学校化学学报, 2022, 43(8): 20220136.
[6]	赵永梅, 穆叶舒, 洪琛, 罗稳, 田智勇. 双萘酰亚胺衍生物用于检测水溶液中的苦味酸[J]. 高等学校化学学报, 2022, 43(3): 20210765.
[7]	陈潇禄, 袁珍闫, 仲迎春, 任浩. 机械球磨制备三苯胺基PAF-106s及C2烃吸附性质[J]. 高等学校化学学报, 2022, 43(3): 20210771.
[8]	伍泽鑫, 朱渊杰, 王泓中, 王均安, 贺英. 甲基修饰的咔唑/二苯砜基AIE-TADF蓝光材料及其OLED器件[J]. 高等学校化学学报, 2022, 43(11): 20220371.
[9]	周永慧, 黄如军, 严健洋, 李亚军, 邱欢欢, 杨进轩, 郑佑轩. 两种基于氮杂环结构铱(Ⅲ)配合物的合成及有机电致发光性能[J]. 高等学校化学学报, 2022, 43(1): 20210415.
[10]	胡串串, 庞靖祥, 贺闯闯, 李伟, 孙书涛. Sc(OTf)₃催化δ⁃腈基对亚甲基苯醌的1,6⁃共轭烯丙基化: 烯丙基二芳基乙腈类化合物的合成[J]. 高等学校化学学报, 2021, 42(9): 2805.
[11]	左怀龙, 雷思敏, 张锐, 李玉新, 陈伟. 新型异喹啉衍生物的设计合成及抑菌活性[J]. 高等学校化学学报, 2021, 42(9): 2766.
[12]	彭小明, 吴健群, 戴红玲, 杨展宏, 许莉, 许高平, 胡锋平. Ni-N-C单原子催化剂活化过硫酸盐降解苯酚[J]. 高等学校化学学报, 2021, 42(8): 2581.
[13]	付志男, 谈云龙, 肖谷雨, 颜德岳. 含全氟联苯结构的磺化聚二氮杂萘酮醚氧膦质子交换膜的制备与性能[J]. 高等学校化学学报, 2021, 42(8): 2635.
[14]	谢璠, 陈珊珊, 卓龙海, 陆赵情, 高坤, 代啓阳. 聚对二甲苯纳米纤维阵列的CVD液晶模板法制备及降解性能[J]. 高等学校化学学报, 2021, 42(8): 2643.
[15]	杨一莹, 朱荣秀, 张冬菊, 刘成卜. 金催化炔基苯并二𫫇英环化合成8-羟基异香豆素的理论研究[J]. 高等学校化学学报, 2021, 42(7): 2299.