机械球磨制备三苯胺基PAF-106s及C2烃吸附性质

doi:10.7503/cjcu20210771

摘要/Abstract

摘要：

以三苯胺为单体, 无水三氯化铁为催化剂, 二甲醇缩甲醛为外交联剂, 通过机械球磨不同比例的三苯胺、三氯化铁和二甲醇缩甲醛, 合成了PAF-106s(PAF-106a~PAF-106c， PAF: porous aromatic framework). 红外光谱、元素分析、 X射线光电子能谱和固体核磁共振波谱等表征结果证明发生了聚合反应. 氮气吸附结果表明, 三苯胺、三氯化铁和二甲醇缩甲醛的比例影响PAF-106s的多孔性能. 三氯化铁和三苯胺摩尔比从3∶1增加到12∶1时, PAF-106c的BET比表面积从PAF-106a的135 m²/g增加到280 m²/g. 引入二甲醇缩甲醛后, PAF- 106d~PAF-106g的BET比表面积随三氯化铁和二甲醇缩甲醛摩尔比的增加而逐渐降低. 在273和298 K下, 测试了PAF-106c的C2烃吸附性能, 并采用理想吸附溶液理论计算了C₂H₂/C₂H₄和C₂H₆/C₂H₄分离比.

关键词: 有机多孔框架, 机械球磨, 三苯胺, 吸附

Abstract:

Using triphenylamine as monomer， FeCl₃ as catalyst， and formaldehyde dimethyl acetal（FDA） as knitting agent， PAF-106s were prepared by mechanical ball milling different molar ratios of triphenylamine， FeCl₃ and FDA. Infrared spectroscopy， elemental analysis， X-ray photoelectron spectroscopy， and solid state nuclear magnetic field（NMR） proved that polymerization had taken place. N₂ adsorption results showed that the ratio of triphenylamine， FeCl₃ and FDA could affect the porous properties of PAF-106s. When the ratio of FeCl₃ to tripheny? lamine increased from 3∶1 to 12∶1， and the BET specific surface area of PAF-106c increased from 135 m²/g to 280 m²/g. With the introduction of FDA， the BET specific surface area of PAF-106d—PAF-106g decreased with the increase of the ratio of FeCl₃ and FDA. In addition， the adsorption and separation properties of C2 hydrocarbons for PAF-106c were investigated at 273 and 298 K， and the selectivities for C₂H₂/C₂H₄ and C₂H₆/C₂H₄ were calculated by ideal adsorbed solution theory（IAST）.

Key words: Porous organic framework, Mechanical milling, Triphenylamine, Adsorption

中图分类号:

TrendMD:

陈潇禄, 袁珍闫, 仲迎春, 任浩. 机械球磨制备三苯胺基PAF-106s及C2烃吸附性质. 高等学校化学学报, 2022, 43(3): 20210771.

CHEN Xiaolu, YUAN Zhenyan, ZHONG Yingchun, REN Hao. Preparation of Triphenylamine Based PAF-106s via Mechanical Ball Milling and C2 Hydrocarbons Adsorption Property. Chem. J. Chinese Universities, 2022, 43(3): 20210771.

图/表 7

Scheme 1 Synthetic route for the PAF?106a—PAF?106c

Scheme 2 Synthetic route for the PAF?106d—PAF?106g

Fig.1 FTIR spectra of PAF?106a(a), PAF?106b(b), PAF?106c(c), triphenylamine(d)(A) and PAF?106d(a), PAF?106e(b), PAF?106f(c), PAF?106g(d), triphenylamine(e)(B)

Fig.2 13C NMR spectra of PAF?106c(a) and PAF?106g(b)Asterisk denotes spinning sideband.

Fig.3 N2 adsorption?desorption isotherms of PAF?106a(a), PAF?106b(b), PAF?106c(c)(A) and PAF?106d(a), PAF?106e(b), PAF?106f(c) and PAF?106g(d)(B)

Fig.4 Adsorption isotherms of C2H2, C2H4 and C2H6 for PAF?106c at 273 K(A), 298 K(B) and adsorption heats curves of C2H2, C2H4 and C2H6 for PAF?106c(C)

Fig.5 IAST selectivities for C2H2/C2H4 and C2H6/C2H4 for PAF?106c at 273 K(A) and 298 K(B)

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