硼取代后氨化处理的分子筛碱性的理论研究

doi:10.3969/j.issn.0251-0790.2012.09.029

高等学校化学学报 ›› 2012, Vol. 33 ›› Issue (09): 2043.doi: 10.3969/j.issn.0251-0790.2012.09.029

硼取代后氨化处理的分子筛碱性的理论研究

刘楠楠, 丁益宏

吉林大学理论化学研究所, 理论化学计算国家重点实验室, 长春 130021

收稿日期:2011-12-26 出版日期:2012-09-10 发布日期:2012-08-14
通讯作者: 丁益宏,男,博士,教授,博士生导师,主要从事理论化学研究.E-mail:yhdd@jlu.edu.cn E-mail:yhdd@jlu.edu.cn
基金资助:
国家"九七三"计划项目(批准号: 2012CB932800, 2010CB327701); 国家自然科学基金(批准号: 21073074, 20773054); 教育部博士点基金(批准号: 20070183028); 教育部优秀青年教师资助计划、吉林省杰出青年基金(批准号: 20050103)和教育部新世纪优秀人才支持计划(NCET).

Theoretical Studies on the Basicity of the Boron-substituted Zeolite Interacted by NH₃

LIU Nan-Nan, DING Yi-Hong

State Key Laboratory of Theoretical and Computational Chemistry, Institute of Theoretical Chemistry, Jilin University, Changchun 130021, China

Received:2011-12-26 Online:2012-09-10 Published:2012-08-14
Contact: Yi-hong Ding E-mail:yhdd@jlu.edu.cn

摘要/Abstract

摘要：

利用笼状的分子筛模型, 在B3LYP/6-311++G(d,p)水平下通过对分子筛中各种碱性基团的碱性进行对比来预测硼取代后氨化处理的分子筛的碱性. 结果表明, B-NH₂基团本身碱性不强, 但与质子或路易斯酸作用时, B-NH₂基团与周围的Si-OH基团共同参与作用并导致碱性增强. 另外, 分子筛中含有的Si-NH₂基团也可与周围的B-OH共同作用, 产生强碱性. 因此, 硼取代后氨化处理的分子筛是一种优良的碱性材料.

关键词: 分子筛, 碱性, 密度泛函理论

Abstract:

The basicity of boron-substituted zeolite interacted by NH₃ was studied by theoretical calculations via density functional theory(DFT) method at the B3LYP/6-311++G(d,p) level. We found that the B-NH₂ group itself didn’t have high basicity. However, when the proton or Lewis acid was adsorbed to it, the coexisting Si-OH group contributed to the basicity by forming a hydrogen bond with B-NH₂. Besides, the Si-NH₂ group and the coexisting B-OH group cooperatively had rather high basicity. Thus, the boron-substituted zeolite interacted by NH₃, which contains the B-NH₂ together with B-OH groups and the Si-NH₂ together with B-OH groups, could be a kind of promising basic material.

Key words: Zeolite, Basicity, Density functional theory

中图分类号:

O641

TrendMD:

刘楠楠, 丁益宏. 硼取代后氨化处理的分子筛碱性的理论研究. 高等学校化学学报, 2012, 33(09): 2043.

LIU Nan-Nan, DING Yi-Hong. Theoretical Studies on the Basicity of the Boron-substituted Zeolite Interacted by NH₃. Chem. J. Chinese Universities, 2012, 33(09): 2043.

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