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多孔骨架固定分子催化剂催化CO2加氢制备甲酸研究进展
丁杨, 王万辉, 包明
高等学校化学学报    2022, 43 (7): 20220309-.   DOI:10.7503/cjcu20220309
摘要   (706 HTML27 PDF(pc) (4135KB)(449)  

近年来, 大气中CO2含量急剧增加, 导致了严重的温室效应. 将CO2作为C1资源转化为燃料或精细化学品引起了越来越多的关注. 开发高效、 稳定、 可回收利用的催化剂成为CO2资源化利用的关键. 在众多的CO2加氢催化剂中, 功能性多孔骨架材料固定型分子催化剂展示出优异的性能, 成为研究的热点之一. 功能性骨架材料, 如多孔有机聚合物(POPs)、 共价有机骨架(COFs)和金属有机骨架(MOFs), 具有比表面积大、 热稳定性高和可调性等特点, 在设计合成催化剂方面发挥着重要作用. 本文介绍了POPs/COFs/MOFs多孔骨架材料固定分子催化剂的开发及在催化CO2合成甲酸领域的最新进展.



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Fig.13 Schematic of a UiO?66 primitive cell functionalized with P?BF2[51]
Copyright 2015, American Chemical Society.
正文中引用本图/表的段落
UiO-66型MOF中, 作为CO2加氢还原制备甲酸的催化剂. 选用二氟硼基吡唑单元(P-BF2)作为路易斯酸碱对活性催化位点, 将P-BF2与UiO-66的对苯二甲酸连接体接枝构建了P-BF2功能化的MOF催化剂, 结构如图13所示. P-BF2路易斯酸碱对可以促进H2的异裂, 从而加速CO2还原. 理论计算显示该催化剂的能垒比一般多相催化剂低, 与均相催化剂接近. 该研究为高效CO2还原催化剂的设计提供了一种新策略.
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