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多孔骨架固定分子催化剂催化CO2加氢制备甲酸研究进展
丁杨, 王万辉, 包明
高等学校化学学报    2022, 43 (7): 20220309-.   DOI:10.7503/cjcu20220309
摘要   (706 HTML27 PDF(pc) (4135KB)(449)  

近年来, 大气中CO2含量急剧增加, 导致了严重的温室效应. 将CO2作为C1资源转化为燃料或精细化学品引起了越来越多的关注. 开发高效、 稳定、 可回收利用的催化剂成为CO2资源化利用的关键. 在众多的CO2加氢催化剂中, 功能性多孔骨架材料固定型分子催化剂展示出优异的性能, 成为研究的热点之一. 功能性骨架材料, 如多孔有机聚合物(POPs)、 共价有机骨架(COFs)和金属有机骨架(MOFs), 具有比表面积大、 热稳定性高和可调性等特点, 在设计合成催化剂方面发挥着重要作用. 本文介绍了POPs/COFs/MOFs多孔骨架材料固定分子催化剂的开发及在催化CO2合成甲酸领域的最新进展.



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Fig.8 Schematic representation for the novel route of synthesis of IrCl3?phen?POP catalyst[40]
Copyright 2019, the Royal Society of Chemistry.
正文中引用本图/表的段落
(phen-POP), 合成途径如图8所示. 邻菲罗啉对付克烷基化高度不活泼, 因此使用苯基取代的邻菲罗啉衍生物作为单体来构建phen-POP骨架. 骨架中含有大量N,N位点, 可以与金属络合并将其固定在载体骨架上. 骨架负载氯化铱(III)后得到多相IrCl3-phen-POP催化剂, 并用于将CO2加氢成甲酸盐. IrCl3-phen-POP在8 MPa、 140 ℃、 1 mol/L Et3N水溶液条件下反应2 h, TON可达14330, 初始TOF可达40000 h-1, 且循环使用3次后活性无明显降低.
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