调节氧化镉-炭黑界面高效电催化CO2还原生成CO

doi:10.7503/cjcu20220317

高等学校化学学报 ›› 2022, Vol. 43 ›› Issue (7): 20220317.doi: 10.7503/cjcu20220317

调节氧化镉-炭黑界面高效电催化CO₂还原生成CO

王丽君，李欣，洪崧，詹新雨，王迪，郝磊端，孙振宇

北京化工大学化学工程学院, 有机-无机复合材料国家重点实验室, 北京 100029

收稿日期:2022-05-09 出版日期:2022-07-10 发布日期:2022-06-09
作者简介:郝磊端, 女, 博士, 副教授, 主要从事CO2的热和电催化研究. E-mail: haold@buct.edu.cn
基金资助:
国家自然科学基金(21972010);北京市自然科学基金(2192039)

Efficient Electrocatalytic CO₂ Reduction to CO by Tuning CdO-Carbon Black Interface

WANG Lijun, LI Xin, HONG Song, ZHAN Xinyu, WANG Di, HAO Leiduan(), SUN Zhenyu()

State Key Laboratory of Organic-Inorganic Composites，College of Chemical Engineering，Beijing University of Chemical Technology，Beijing 100029，China

Received:2022-05-09 Online:2022-07-10 Published:2022-06-09
Contact: SUN Zhenyu E-mail:haold@buct.edu.cn;sunzy@mail.buct.edu.cn
Supported by:
the National Natural Science Foundation of China(21972010);the Natural Science Foundation of Beijing, China(2192039)

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摘要/Abstract

摘要：

通过调节氧化镉与炭黑之间的界面实现了高效电化学二氧化碳还原. 不同氧化镉和炭黑含量的 CdO/CB复合材料利用超声处理方法制备. 采用X射线衍射、 X射线光电子能谱和透射电子显微镜对所得复合材料进行表征, 揭示了其结构组成和形貌. 用H型电解池对CdO/CB复合材料电催化二氧化碳还原的性能进行测试发现, CdO质量分数为20%的CdO/CB 可在-1.0 V(vs. RHE)电位下获得高达92.7%的总法拉第效率, 而纯CdO在相同条件下的法拉第效率仅为69.5%. CO的法拉第效率最高可达87.4%. 进一步的对比实验和动力学研究结果表明, CdO/CB具有更高的电催化CO₂还原性能源于复合材料中氧化镉与炭黑之间的界面和高接触面积. 此外, CdO/CB可在至少10 h的二氧化碳电还原反应中保持稳定的CO法拉第效率.

关键词: 电化学二氧化碳还原, 一氧化碳, 氧化镉, 炭黑, 电催化

Abstract:

Highly efficient electrochemical CO₂ reduction（ECR） was realized by tuning the interface between CdO and carbon black（CB）. CdO/CB composites with different amounts of CdO and CB were prepared simply through ultrasonication. The obtained CdO/CB was characterized by a series of techniques including XRD， XPS， and TEM to reveal its composition and morphology. The ECR performance of CdO/CB composites was tested in an H-type cell. An overall ECR faradaic efficiency（FE） as high as 92.7% was achieved at -1.0 V（versus reversible hydrogen electrode） over CdO/CB with 20%（mass fraction） of CdO， in stark contrast to 69.5% over bare CdO. The highest CO FE reached 87.4%. Further control experiments and kinetic studies suggested that the enhanced catalytic activity of CdO/CB was attributed to the large contact area and interface between CdO and CB. In addition， CdO/CB exhibited stable CO FE for at least 10 h of ECR reaction. The easily accessible CdO/CB composites with tunable interface provide a feasible avenue for efficient ECR over economic electrocatalysts.

Key words: Electrochemical carbon dioxide reduction, Carbon monoxide, Cadmium oxide, Carbon black, Electrocatalysis

中图分类号:

O646

TrendMD:

王丽君, 李欣, 洪崧, 詹新雨, 王迪, 郝磊端, 孙振宇. 调节氧化镉-炭黑界面高效电催化CO₂还原生成CO. 高等学校化学学报, 2022, 43(7): 20220317.

WANG Lijun, LI Xin, HONG Song, ZHAN Xinyu, WANG Di, HAO Leiduan, SUN Zhenyu. Efficient Electrocatalytic CO₂ Reduction to CO by Tuning CdO-Carbon Black Interface. Chem. J. Chinese Universities, 2022, 43(7): 20220317.

图/表 4

Fig.1 XRD patterns of CdO and 20%CdO/CB(A), wide?scan(B), Cd3d (C) and O1s(D) XPS spectra of 20%CdO/CB

Fig.2 TEM image of 20%CdO/CB(A), TEM image of CdO(B) and corresponding EDS elemental maps of C(C), O(D) and Cd(E), HRTEM image of 20%CdO/CB, showing the interface between CdO and CB(F) and HRTEM image of CdO(G)

Fig.3 Linear sweep voltammetry(LSV) results of CdO and 20%CdO/CB in Ar or CO2 saturated 0.1 mol/L KHCO3 solution with a scan rate of 5 mV/s(A), ECR FEs(B), H2 FEs(C), and CO partial geometric current densities(D) of CdO and 20%CdO/CB, production rates of CO at different potentials over CdO and 20%CdO/CB(E) and CO cathodic energy efficiency(EE) of CdO and 20%CdO/CB(F)

Fig.4 CO partial mass current densities of CdO and various CdO/CB samples with different CdO mass fraction(A), ECR FEs of CB, CdO and CdO/CB with different CdO mass fraction(B), ECR FEs optimized by modulating the adding sequence of CdO or CB, and mixing CdO and CB under ultrasonication or without ultrasonication at a constant CdO mass fraction of 20%(C), Tafel plots for CO production(D) and EIS spectra of CdO and 20%CdO/CB(E), current density and CO FE of 20%CdO/CB during 10 h of continuous electrolysis at -1.0 V(F)(E) The inset gives the equivalent circuit employed for fitting the data, where Rs denotes the combination of the resistance of electrodes and electrolyte, CPE and Rct denote the capacitance and charge transfer resistance of working electrode?electrolyte interface, respectively.

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Efficient Electrocatalytic CO₂ Reduction to CO by Tuning CdO-Carbon Black Interface

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