CO2参与电化学构筑C—N键制备重要化学品

doi:10.7503/cjcu20220395

摘要/Abstract

摘要：

CO₂是主要的温室气体, 同时也是重要的C1资源. 通过构筑C—N键制备重要化学品在化工、生物合成及医药等领域应用广泛. 近年来, 随着碳中和与绿色化学理念的不断深化, 电化学构筑C—N键的策略也因其环保、低碳、简单及绿色等优势而受到关注. 同时, 由于化石燃料不断消耗带来的资源与环境问题, 重要化学品及燃料的绿色合成也成为科技发展战略中的重中之重. 本文归纳了CO₂参与构建C—N键制备重要化学品方面的研究进展; 从催化体系构建、反应过程和机理的角度对电化学合成尿素、酰胺和胺进行了综述; 最后针对目前研究中面临的挑战, 对这一领域的未来发展进行了展望.

关键词: CO₂还原, 电催化, C—N耦合, 绿色化学

Abstract:

CO₂ is the main greenhouse gas and an important C1 resource. C—N bonds formation plays an important role in chemical industry， biosynthesis and medicine. In recent years， with the deepening of carbon neutrality and green chemistry concept， the strategy of electrochemical C—N bonds construction has attracted much attention due to its advantages of environmental benign， low carbon， simplicity and green. At the same time， continuous consumption of fossil resource results in a series of environmental and resource problems， and the green sustainable synthesis of important chemicals and fuels is attracting increasing attention. This paper focuses on the research progress of CO₂-involved electrochemical C—N formation to prepare important chemicals. The electrochemical synthesis of urea， amide and amine are reviewed from the perspectives of catalytic system construction， reaction processes， and reaction mechanism. Finally， the critical challenges remaining in this research area and promising directions for future research are discussed.

Key words: CO₂ Reduction, Electrocatalysis, C—N coupling, Green chemistry

中图分类号:

O646

TrendMD:

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图/表 6

Fig.1 Schematic illustration of CO2?involved electrochemical C—N coupling into value?added chemicals

Fig.2 Electrolysis building blocks of CO2?involved C—N bond electrochemical construction

Fig.3 Methods for investigating the mechanism of electrocatalytic C—N bond construction with CO2

Fig.4 Synthesis of urea, amides and amines

Fig.5 N?containing organic compounds as nitrogen source in C—N bond coupling（A） Potential-dependent product distribution（FE） and overall current density of CO2 and 10 mmol/L nitrobenzene co-reduction for 1 h［76］；（B） reaction scheme of the 1H NMR spectrum of the catholyte sample after electrolysis is presented. The subscripts o， m and p represent the ortho， meta and para protons on the benzene ring［76］；（C） schematic diagram of Cu-N-C synthesis［79］；（D） contents of N and Cu in Cu-N-C materials［79］；（E） a possible pathway for the electrochemical reaction of nitrobenzene with CO2 and water on Pd/Co?N/carbon to generate N，N-dimethylaniline［81］. （A， B） Copyright 2021， American Chemical Society. （C， D） Copyright 2021， John Wiley ＆ Sons， Inc. （E） Copyright 2017， the Royal Society of Chemistry.

Fig.6 Proposed future directions of electrochemical C—N bond synthesis with CO2

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CO₂参与电化学构筑C—N键制备重要化学品

CO₂-involved Electrochemical C—N Coupling into Value-added Chemicals

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