无定形FePO4作为钠离子电池正极材料的研究进展

doi:10.7503/cjcu20220724

摘要/Abstract

摘要：

随着能源与环境问题的日益加剧, 发展绿色能源存储与转化技术变得越来越重要. 作为一种环境友好型储能器件, 钠离子电池的快速发展激发了对高性能正极材料的需求. 在各类正极材料中, 无定形磷酸铁 (FePO₄)因其较高的理论比容量和优异的电化学可逆性而受到了广泛关注. 基于此, 本文综合评述了无定形 FePO₄作为钠离子电池正极材料的研究进展. 首先, 介绍了无定形FePO₄的基本特征及其应用; 然后, 系统总结了其常见的合成方法, 如模板法、水热法等; 介绍了增强无定形FePO₄储钠性能的策略, 强调了形貌结构和性能之间的紧密联系; 最后, 对该领域进行了总结与展望.

关键词: 无定形磷酸铁, 正极, 钠离子电池, 碳材料复合, 纳米结构

Abstract:

With the increasingly serious energy and environmental problems， the development of green energy storage and conversion technologies becomes more and more crucial. As an environmentally friendly energy storage device， the rapid development of the sodium-ion batteries（SIBs） has stimulated the demand for high-performance cathode materials. Among various kinds of cathode materials， amorphous iron phosphate（FePO₄） has attracted enormous attention as a promising cathode material for sodium-ion batteries because of its high theoretical specific capacity and superior electrochemical reversibility. Herein， this review is focused on recent advances in amorphous FePO₄ for sodium-ion battery cathodes. First， the common characteristics and applications of amorphous FePO₄ are introduced. Next， the synthesis methods are summarized， including template synthesis， hydrothermal synthesis and some other methods. Subsequently， the research progress of strategies to improve sodium-ion storage properties is introduced in detail， with an emphasis on the relationship between structure and performance. Finally， the conclusion and prospects in this field are discussed.

Key words: Amorphous FePO₄, Cathode, Sodium-ion battery, Carbon composite, Nanostructure

中图分类号:

O646

TrendMD:

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图/表 11

Fig.1 Structures of maricite NaFePO4(A), olivine NaFePO4(B), and olivine LiFePO4(C)[16], and schematic representation of alkali⁃ion insertion in crystalline and amorphous electrode hosts(D)[17]（D） The feasibility of inserting alkali ions（Li/Na/K） in crystalline（layered， spinel and olivine structured） and amorphous hosts is presented in detail. （A—C） Copyright 2010， American Chemical Society；（D） Copyright 2014， Springer Nature.

Fig.2 Schematic view of FePO4 grown on a virus/SWCNT complex showing different steps of the complexation and mineralization(A), TEM image of FePO4 grown on a virus/SWCNT complex(B), HRTEM image indicating amorphous characteristics of the grown FePO4(C)[34], TEM morphology of FePO4 hollow spheres obtained by sintering at 500 ℃ for 5 h in air(D) and elemental mappings of Fe(E), P(F) and O(G)[35]（A—C） Copyright 2015， American Chemical Society；（D—G） Copyright 2017， Springer Nature.

Fig.3 Schematic illustration of the preparation of amorphous FePO4 nanospheres by a simple one⁃step hydrothermal process(A) and XRD patterns of amorphous FePO4 nanospheres(below) and FePO4 nanospheres after annealing(above)(B), low⁃magnification SEM image(C), and EDS(D) of uniform amorphous FePO4 nanospheres[36]Copyright 2022， American Chemical Society.

Fig.4 Low⁃magnification and high⁃magnification(inset) FESEM images of porous nanotubes(A), TEM image and illustration of a porous nanotube(inset)(B), HRTEM image and SAED pattern(inset)(C), N2 adsorption⁃ desorption isotherms and the corresponding pore⁃size distribution(inset) of porous nanotubes(D)[37], illustration of the formation mechanism of the mesoporous FePO4 nanospheres(E), cycling performance of FePO4/C cathode at a current density of 20 mA/g(F), morphological analysis of the FePO4 nanospheres and the FePO4/C composite: SEM image of the FePO4 nanospheres(G)[28], TEM image of the FePO4 nanospheres(H), general scheme for the synthesis of nanospheres by the acid⁃base⁃coupled extractant and recovery of the used extractant(I)[38]（A—D） Copyright 2013， John Wiley & Sons， Inc.；（E—G） Copyright 2014， American Chemical Society；（H， I） Copyright 2012， John Wiley & Sons， Inc.

Table 1 Comparison of different synthetic methods of amorphous FePO4

Synthetic method of amorphous FePO₄	Advantage	Disadvantage
Template method	Easy to control the morphology of FePO₄	The prepared FePO₄ has a single pore size and sacrifices the template， making it difficult to prepare on a large scale
Hydrothermal method	The feeding is one⁃time， and the synthesis of FePO₄ can be completed in a single step	The entire growth process cannot be observed， and the size and quantity of FePO₄ are limited by the volume of the autoclave container， making it difficult to achieve industrial production
Chemically induced precipitation method	The method is simple， and FePO₄ nanoparticles with different pore sizes can be obtained	The synthesized FePO₄ nanospheres are not strictly spherical structures， and the adhesion between particles is relatively serious
Solvent extraction method	In the organic solvent extraction system， the self⁃assembly of reverse micelles can form a unique FePO₄ structure， and the extractant can be recycled	Sometimes it is difficult to find a suitable solvent， and the extraction separation is not always good

Fig.5 SEM(A) and TEM(B) images of the graphene⁃FePO4 hybrid, the cycling performance at 0.5C and Coulombic efficiency of FePO4/C cathode(C)[45], TEM image of FePO4⁃GO⁃2 sample(D), Raman spectra(E) and high⁃rate performance with current densities ranging from 0.5C to 10C(F) of three electrodes[46], SEM(G) and TEM(H) images of FePO4/rGO composite, galvanostatic discharge/ charge profiles at 1st and 20th cycles for FePO4 and FePO4/rGO composite at 0.1C(I)[47]（A—C） Copyright 2016， the Royal Society of Chemistry；（D—F） Copyright 2022， Elsevier；（G—I） Copyright 2015， the Royal Society of Chemistry.

Fig.6 TEM image of the as⁃prepared networks of SWNTs⁃amorphous porous FePO4 nanoparticles(A), high⁃resolution TEM images of two FePO4 nanoparticles on SWNTs(B) and one individual nanoparticle(C), charge/discharge profiles in the 10th, 100th, 200th, and 300th cycles(D), and cycling stability at 50 mA/g(E)[48]Copyright 2012， American Chemical Society.

Fig.7 SEM images of the FePO4@MCNT composite(A, B), scheme of the transition processes of electrons and sodium ions in the FePO4@MCNT composite during sodium ion insertion into FePO4(C), rate capability curves of FePO4 and the FePO4@MCNT composite(D), and the cycling stability and coulombic efficiency of FePO4@MCNT at 0.1C(E)[49]Copyright 2014， the Royal Society of Chemistry.

Fig.8 Schematic representation of the fabrication process for the mesoporous amorphous FePO4 nanosheets(A), XRD patterns of the GO@FePO4·3H2O nanosheets and the amorphous FePO4 nanosheets(B), SEM images(C, E), TEM images(D, F) of the GO@FePO4·3H2O nanosheets(C, D) and the amorphous FePO4 nanosheets(E, F), respectively, galvanostatic charge and discharge profiles conducted at 20 mA/g(G), rate performance(H) and corresponding Coulombic efficiency(I) of the amorphous FePO4 nanosheets as a cathode material in SIBs[50]Copyright 2018， American Chemical Society.

Fig.9 SEM(A) and TEM(B) images of FePO4 YSNSs, TEM images of FePO4 HNSs(C) and FePO4 SNSs(D), N2 adsorption⁃desorption isotherms(E) and the relevant pore size distribution(F) of FePO4 YSNSs, FePO4 HNSs, and FePO4 SNSs, schematic diagram of the built⁃in electric field formed in FePO4 YSNSs(G), discharge/charge profiles from the chosen cycles of 100th to 500th of FePO4 YSNSs(H), rate properties(I) and long⁃term cyclic performance at 100 mA/g(J) of FePO4 YSNSs, FePO4 HNSs and FePO4 SNSs[57]Copyright 2020， John Wiley & Sons， Inc.

Fig.10 SEM image(A) and TEM images(B, C)(insert: corresponding SAED image) of bowl⁃like HC@FePO4@rGO, rates capabilities of bowl⁃like HC@FePO4@rGO, HC@FePO4, FePO4(D), a schematic model of the transport pathways of ion and electron in FePO4, HC@FePO4 and bowl⁃like HC@FePO4@rGO during electrochemical reaction process(E)[61]Copyright 2019， Elsevier.

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无定形FePO₄作为钠离子电池正极材料的研究进展

Recent Advances in Amorphous FePO₄ for Sodium-Ion Battery Cathodes

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