异原子配位结构碳基单原子电催化剂结构与性能相关性的研究进展

doi:10.7503/cjcu20220162

摘要/Abstract

摘要：

单原子催化剂是一类以相互孤立的单个金属原子作为催化活性中心的、具有高原子经济性及高活性的负载型催化剂, 被广泛应用于能源电催化领域. 近年来, 通过使用两种或两种以上原子与活性中心金属原子配位, 构建具有异原子配位结构的单原子材料，展现了优异的电催化性能. 研究发现, 这种不对称的配位结构有效调控了中心金属原子的电子结构, 优化了催化反应的吸附和脱附能量, 提高了电催化的性能. 本文综合评述了具有异原子配位结构碳基单原子电催化剂的合成策略、表征技术与方法, 以及在前沿能源电催化应用中的催化剂性能与结构之间的构效关系, 并展望了异原子配位结构碳基单原子电催化剂的研究前景.

关键词: 异原子配位结构, 单原子催化剂, 电催化, 电子结构, 传质

Abstract:

Single-atom catalysts are a class of supported catalysts with high atomic economy and high activity using mutually isolated single metal atoms as the catalytic active center， which have been widely used in energy electrocatalysis. In recent years， researchers have constructed single-atom electrocatalysts with heteroatomic coordination structures by using two or more heteroatoms coordinated to the active center metal atom. It was found that this asymmetric coordination structure effectively modulated the electronic structure of the central metal atom， optimizing the adsorption and desorption energies of the catalytic reaction， and improving the electrocatalytic performance. This paper presents a comprehensive review of the synthesis strategies and characterization techniques of carbon-based single-atom electrocatalysts with heteroatomic coordination structures， and their structure-property correlation for energy electrocatalysis. We give prospects of the future research for this field at the end of the review.

Key words: Heteroatomic coordination structure, Single-atom-catalyst, Electrocatalysis, Electronic structure, Mass transfer

中图分类号:

O643

TrendMD:

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图/表 12

Fig.1 Schematic illustration for the preparation of S?CuISA/SNC(A)[47], scheme of the formation of Co?SA/P?in situ(B)[24] and preparation of FeN4Cl1/NC(C)[53]（A） Copyright 2020， Springer Nature；（B） Copyright 2020， the American Chemical Society；（C） Copyright 2021， Wiley-VCH.

Fig.2 Preparation route to PSTA?Co?1000 hollow carbon nanospheres(A)[58], scheme of the formation of Pt?SAs/BNC?3(B)[59], synthesis of M?DABDT by solvent thermal method(C)[60], schematic diagram of the preparation of the FeNPC composite(D)[61]（A） Copyright 2020， Wiley-VCH；（B） Copyright 2021， the American Chemical Society；（C） Copyright 2021， the American Chemical Society；（D） Copyright 2019， the Royal Society of Chemistry.

Fig.3 Illustration of the preparation process for single Co atoms with various coordination environments in graphene(A)[76], typical CVD procedures synthesizing the Fe(Fc)?N/S?C catalyst(B)[77], illustration of the preparation of CoN x /G catalyst with CoN3CCl sites(C)[78], illustration of structural distortion of CuN2C2 active site with adsorbed O2 on different sp2?hybridized carbon frameworks(D)[82]（A） Copyright 2021， the American Chemical Society；（B） Copyright 2021， the American Chemical Society；（C） Copyright 2021， the American Chemical Society；（D） Copyright 2021， Springer Nature.

Fig.4 Atomic structure model of the CuN2C2(A), spherical aberration corrected HAADF?STEM images of Cu/G(B) and Cu/CNT?8(C)[82], schematic atomic interface model of S?Cu?ISA/SNC(D), HAADF?STEM image(E) and the magnified image(F) of S?Cu?ISA/SNC[47]（A—C） Copyright 2021， Springer Nature；（D—F） Copyright 2020， Springer Nature.

Fig.5 Atomic structure model of the FeN3S(A), XPS spectra of N1s (B) and S2p (C) of Fe(Fc)?N/S?C, Fe(Fc)?N?C and N/S?C, XPS spectra of Fe2p of the Fe(Fc)?N/S?C, the Fe(Fc)?N?C, and the Fe(Fn)?N/S?C catalysts(D)[77], atomic structure model of the W?NO/NC(E), high?resolution XPS spectra of W4f (F), O1s (G), and N1s (H) of W?NO/NC and NC[92]（A—D） Copyright 2021， the American Chemical Society；（E—H） Copyright 2021， Wiley-VCH.

Fig.6 XANES data(A), Fourier?transformed(FT) curves of the Zn Kedge for ZnN4, ZnO3C, and reference samples(B)[98], atomic structure model of the W?NO/NC(C), XANES(D) and k3?weighted FT?EXAFS curves of the W?NO/NC at W L3?edge(E), k3?weighted FT?EXAFS fitting curves of the W?NO/NC at W L3?edge(F), atomic structure model of the W?NO/NC(G)[92]（A， B） Copyright 2022， Wiley-VCH；（C—G） Copyright 2021， Wiley-VCH.

Table 1 Single-atom electrocatalysts with heteroatomic coordination structures for different applications

Application	Catalyst	Central atomic species	First shell coordination structures of central atom	Synthesis method
ORR	FeN₃OS^［110］	Fe	Fe₁?N₃O₁	Coordination design strategy
	Co₁?N₃PS/HC^［111］	Co	Co₁?N₃PS	Spatial confinement strategy
	S?Cu?ISA/SNC^［46］	Cu	Cu₁?S₁N₃	Spatial confinement strategy
	Fe?N/S?C^［77］	Fe	Fe₁?N₃S₁	Defect engineering strategy
	MnNPC?900^［112］	Mn	Mn₁?N _x P _y	Coordination design strategy
	Cu/CNT?8^［82］	Cu	Cu₁?N₂C₂	Defect engineering strategy
HER	S?Co/N/C^［75］	Co	Co₁?S₂N₂	Defect engineering strategy
	Mo@NMCNFs^［113］	Mo	Mo₁O₁N₁C₂	Defect engineering strategy
	Co?SA/P^［24］	Co	Co₁?P₁N₃	Spatial confinement strategy
OER	S\|NiN _x ?PC/EG^［114］	Ni	Ni₁?N₃S	Defect engineering strategy
OER	CoN _x /G^［78］	Co	Co₁CN₃Cl	Defect engineering strategy
CO₂RR	Fe?N/O?C^［115］	Fe	Fe₁?N₄O	Coordination design strategy
	Ni?N₄?O/C^［116］	Ni	Ni₁?N₄?O	Coordination design strategy
	（Cl， N）?Mn/G^［117］	Mn	Mn₁?N₄Cl	Defect engineering strategy
	FeN₄Cl/NC^［118］	Fe	Fe₁?N₄Cl	Spatial confinement strategy
	CdN₄S₁/NC^［119］	Cd	Cd₁?N₄S₁	Defect engineering strategy
NRR	Mn?O₃N₁/PC^［29］	Mn	Mn₁?O₃N₁	Defect engineering strategy
NRR	Fe_SA?NO?C^［120］	Fe	Fe₁?N₂Cl₄	Spatial confinement strategy

Fig.7 Schematic atomic interface model of FeN3OS(A), linear sweep ORR voltammograms recorded at 1600 r/min and a scan rate of 10 mV/s in oxygen?saturated alkaline electrolytes(B), calculated free energy evolution of each elementary step in ORR catalysis at 0 V(C) and 1.23 V(D)[110], schematic atomic interface model of Co1?N3PS/HC(E), ORR polarization curves of Co1?N3PS/HC and reference catalysts in 0.1 mol/L KOH(F), the K?L plots of Co1?N3PS/HC(H), electron transfer numbers(top) and H2O2 yield of Co1?N3PS/HC(G)[111], schematic atomic interface model of S?Cu?ISA/SNC(I), FT k3?weighted Cu K?edge EXAFS spectra of S?Cu?ISA/SNC and the references(J), polarization curves for S?Cu?ISA/SNC and the references(K), free?energy diagram for different Cu?centered moieties(L)[47]（A—D） The corresponding RDS is highlighted. Copyright 2021， Wiley-VCH；（E—H） Copyright 2021， Wiley-VCH；（I—L） Copyright 2020， Springer Nature.

Fig.8 Schematic illustration for the synthesis process of S|NiN x ?PC/EG(A), polarization curves of EG, NiN x ?PC/EG, Ni?S?PC/EG, N?S?PC/EG, S|NiN x ?PC/EG and Ir/C for OER(B), the corresponding Tafel plots(C), multi?current electrochemical process of S|NiN x ?PC/EG(D), schematic free?energy profile for the OER pathway on the Ni?N3S model in alkaline media(E)[114]Copyright 2019， Springer Nature.

Fig.9 Proposed atomic structure model of the Mo?N1C2 configuration(A), LSV curves of the Mo@NMCNFs, Mo2C@N?CNFs, NMCNFs, and commercial Pt/C(B), free?energy profile of the HER on Mo?SACs and Pt(111)(C)[113], schematic atomic interface model of Co?SA/P(D), HER polarization curves for Co?SA/P?in situ and other compared catalysts(E), reaction energy(ΔGH*) of H adsorption on the surface of Co?SA/P?in situ(F)[24]（C） The hydrogenated MoC2N?OH is shown in the inset；（F） Structure of H atom adsorbed on Co for Co1P1N3 is shown in the inset. （A—C） Copyright 2021， the American Chemical Society；（D—F） Copyright 2020， the American Chemical Society.

Fig.10 Schematic atomic interface model of FeN4Cl/NC(A), CO Faradaic efficiencies of NC, FeN4/NC?7.5, and FeN4Cl/NC?7.5 at different potentials(B), CO current densities of NC, FeN4/NC?7.5, and FeN4Cl/NC?7.5 at different potentials(C)[118], schematic atomic interface model of CdN4S1/NC(D), the total current density for NCN, NSCN, CdN5/CN, and CdN4S1/CN at different applied potentials(E), Gibbs free energy diagrams for CO2RR to CO over different models(F)[119]（A—C） Copyright 2022， Elsevier；（D—F） Copyright 2021， Wiley-VCH.

Fig.11 Schematic atomic interface model of Mn?O3N1/PC(A), NH3 yield rates and FEs of Mn?O3N1/PC and Mn?N4/PC at each given potential(B, C), free energy diagram of the electrochemical NRR via an associative distal pathway on the Mn?O3N1/graphene and the Mn?N4/graphene, together with the corresponding geometries of the reaction intermediates, respectively(D)[29], schematic illustration of FeSA?NO?C?900 and corresponding atomic structure model(E), FEs and NH3 yield rates of FeSA?NO?C?800, FeSA?NO?C?900, FeSA?NO?C?1000, and FeSA?NO?C?900 without SiO2(F, G)[120]（A—D） Copyright 2020， the American Chemical Society；（E—G） Copyright 2021， Wiley-VCH. （D） The white， gray， blue， red， and purple spheres represent H， C， N， O， and Mn atoms， respectively. Each asterisk（*） represents an adsorbed reactive intermediate on an active site or a vacant active site. （F， G） The data points and error bars represent the average and standard deviation based on multiple measurements on the same catalyst at different times over different batches of samples.

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