普鲁士蓝类似物衍生FeSe2/CoSe2复合材料的制备及在碱性电解液中的高效电催化析氢性能

doi:10.7503/cjcu20260141

摘要/Abstract

摘要：

通过共沉淀法结合硒化策略合成了普鲁士蓝类似物(PBA)衍生过渡金属硒化物(FeSe₂, CoSe₂和 FeSe₂/CoSe₂)碳基复合材料, 并系统评估了3种催化剂在碱性电解液中作为析氢反应(HER)阴极材料的催化活性和稳定性. 采用XRD, SEM和XPS对合成的催化剂进行了物相分析和形貌表征. 结果表明, FeSe₂/CoSe₂材料表现出最优异的电催化析氢性能, 在10 mA/cm²电流密度下的过电位仅为118 mV, Tafel斜率仅为86 mV/dec, 催化性能优于单一相的FeSe₂和CoSe₂. FeSe₂/CoSe₂性能增强主要归因于FeSe₂和CoSe₂界面间的强电子耦合作用优化了其电子结构. 此外, FeSe₂/CoSe₂催化剂在经过8 h的稳定性测试后, 过电位保持率仍达到91.74%；并且3种催化剂经过1000次CV循环后的LSV曲线几乎不变, 表现出良好的电化学稳定性.

关键词: 电解水析氢反应, 过渡金属硒化物, 电催化, 电极材料, 普鲁士蓝类似物

Abstract:

Using a coprecipitation method combined with a selenization strategy， Prussian blue analogue（PBA） derived transition metal selenides-based（FeSe₂， CoSe₂ and FeSe₂/CoSe₂） composites were synthesized， and the catalytic activity and stability of these three catalysts as cathodes for the hydrogen evolution reaction（HER） in alkaline electrolytes were systematically evaluated. The synthesized catalysts were characterized by XRD， SEM， and XPS to determine their phase composition， morphology， and surface chemistry. The results indicate that the FeSe₂/CoSe₂ composite exhibits the most outstanding electrocatalytic hydrogen evolution performance， with an overpotential of only 118 mV at 10 mA/cm² and a Tafel slope of only 86 mV/dec. FeSe₂/CoSe₂ catalytic performance surpasses that of the single-phase FeSe₂ and CoSe₂， owing to the strong electronic coupling at the FeSe₂/CoSe₂ interface， which optimizes the electronic structure of FeSe₂/CoSe₂. After an 8 h chronopotentiometry test， the FeSe₂/CoSe₂ catalyst exhibited an overpotential retention rate of 91.74%， and the linear sweep voltammetry curves of all three catalysts remained nearly unchanged after 1000 cyclic voltammetry cycles.

Key words: Hydrogen evolution reaction, Transition metal selenide, Electrocatalysis, Electrode material, Prussian blue analogue

中图分类号:

O646

TrendMD:

鲁婷, 刘璐, 王蕾斐, 杨阳, 刘泽昌, 王浚韬, 云斯宁. 普鲁士蓝类似物衍生FeSe₂/CoSe₂复合材料的制备及在碱性电解液中的高效电催化析氢性能. 高等学校化学学报, 2026, 47(10): 20260141.

LU Ting, LIU Lu, WANG Leifei, YANG Yang, LIU Zechang, WANG Juntao, YUN Sining. Preparation of Prussian Blue Analogue-derived FeSe₂/CoSe₂ Composites and Their Efficient Alkaline Electrocatalytic Hydrogen Evolution Performance. Chem. J. Chinese Universities, 2026, 47(10): 20260141.

图/表 9

Fig.1 XRD patterns(A) and high⁃resolution XPS spectra of C1s (B), N1s (C), Fe2p (D), Co2p (E), and Se3d (F) of FeSe2, CoSe2, and FeSe2/CoSe2

Fig.2 SEM images of FeSe2(A), CoSe2(B) and FeSe2/CoSe2(C)Inset in （B）： the size distribution of CoSe2.

Fig.3 EDS overlay image(A) and EDS element mapping image of Fe(B), Co(C) and Se(D) of FeSe2/CoSe2

Fig.4 LSV curves(A), bar charts of η10 and η100 data(B) and Tafel slopes(C) of FeSe2, CoSe2, FeSe2/CoSe2 and Pt/C, Nyquist diagrams(D) of the catalystsInset in （D）： the corresponding equivalent circuit used for fitting the EIS data.

Fig.5 CV curves of FeSe2(A), CoSe2(B), FeSe2/CoSe2(C) and NF(D) at different scan rates

Fig.6 Cdl(A), ECSA values(B), ECSA⁃normalized LSV profiles(C) of FeSe2, CoSe2, FeSe2/CoSe2 and NF

Fig.7 LSV curves before and after 1000 CV cycles(A—D) and chronopotentiometry curves(E—G) of FeSe2, CoSe2, FeSe2/CoSe2 and NF,

Fig.8 Comparison of the performance of transition metal compound catalysts for the HER performance

Table 1 Comparison of the HER performance between FeSe2/CoSe2 and the recently reported electrocatalysts

Catalyst	η₁₀/mV	Tafel slope/（mV·dec^-1）	Ref.	Catalyst	η₁₀/mV	Tafel slope/（mV·dec^-1）	Ref.
MoP/MoS₂⁃NF	90	99	［30］	r⁃Mn⁃Ni/CoP	134	43	［35］
Ni₃FeN/Ni₃Fe	135	95	［31］	NiSe₂/MoSe₂	119	89	［36］
Ni_0.3Co_2.7/MoS₂	150	85	［32］	Fe₂O₃/NiSe₂⁃FeOOH/NF	129	76	［37］
Mo⁃CoP@C	122	68.9	［33］	W_0.93Mo_0.07Te₂	143	85	［22］
Bi⁃CoSe₂/CC	153	85	［34］	FeSe₂/CoSe₂	118	86	This work

参考文献 37

[1]	Jeon E.， Peheliwa V. M.， Hrůzová Kratochvílová M.， Verhagen T.， Lee Y. K.， ACS Nano， 2026， 20（5）， 4479—4493
[2]	An W.， Zhong Y.， Luo L.， Zhou D.， Sun X.， Joule， 2026， 10（2）， 102306
[3]	Wang Y. H.， Zhu L.， Mariani E.， Pensa E.， Henrotte O.， Xia Y.， Müller Caspary K.， Zhang T. Y.， Gao M. A. C.， Cortés E.， J. Am. Chem. Soc.， 2026， 148（8）， 8612—8620
[4]	Guo Z.， Zhang C.， Zhao Y.， Guo S.， Han N.， Wu N.， Colin A.， Ning Y.， Liu K.， Yu C.， Jiang L.， Adv. Mater.， 2026， 38（17）， e72666
[5]	Wu H.， Xia B.， Yu L.， Yu X. Y.， Lou X. W.， Nat. Commun.， 2015， 6（1）， 6512
[6]	Bi X.， Zhang W.， Tang D.， Xin S.， Zhao Z.， Chem. Res. Chinese Universities， 2024， 41（1）， 101—105
[7]	Xu G.， Xing M.， Qiao Z.， Han M.， Wu Y.， Wang S.， Cao D.， Adv. Energy Mater.， 2025， 15（31）， 2500926
[8]	Wang Z.， Yang G.， Yang T.， Dang J.， Yang H.， Feng R.， Xu X.， Pang Q.， Yun S.， J. Colloid Interface Sci.， 2026， 705， 139478
[9]	Yue H.， Guo Z.， Guo W.， Yao R.， Zhen S.， Ma Q.， Chen M.， Lin J.， Yuan W.， Adv. Mater.， 2026， 38（9）， e22787
[10]	Yi M.， Chu L.， Lv S.， Lin L.， Lei S.， Huang J.， Zhang J.， Energy Storage Mater.， 2025， 83， 104725
[11]	Xu D. J.， Li X. R.， Tian D.， Wang H.， Qu Z. G.， J. Northwest Univ.（Nat. Sci. Ed.）， 2026， 56（1）， 57—67
	徐登基，李欣冉，田地，汪辉，屈治国. 西北大学学报（自然科学版）， 2026， 56（1）， 57—67
[12]	Dai Q.， Wang L.， Wang K.， Sang X.， Li Z.， Yang B.， Chen J.， Lei L.， Dai L.， Hou Y.， Adv. Funct. Mater.， 2022， 32（12）， 2109556
[13]	Yang T.， Sun M.， Pang Q.， Yang G.， Yang H.， Feng R.， Wang Z.， Tian W.， Nasir A.， Yun S.， Adv. Funct. Mater.， 2026， 36（33）， e31713
[14]	Yang T.， Pang Q.， Yang G.， Wang R.， Dang J.， Yang H.， Wang Z.， Feng R.， Arshad A.， Xu X.， Yun S.， Carbon， 2026， 246， 120858
[15]	Nguyen T. X.， Yang K. H.， Huang Y. J.， Su Y. H.， Clemens O.， Xie R. K.， Lin Y. J.， Lee J. F.， Ting J. M.， Chem. Eng. J.， 2023， 474， 145831
[16]	Xiang J.， Jiang S.， Zhang G.， Gao S.， Wu K.， Shakouri M.， Pang H.， Coord. Chem. Rev.， 2026， 548， 217215
[17]	Ahn W.， Park M. G.， Lee D. U.， Seo M. H.， Jiang G. P.， Cano Z. P.， Hassan F. M.， Chen Z. W.， Adv. Funct. Mater.， 2018， 28（28）， 1802129
[18]	Yang J.， Niu Y.， Huang J.， Liu L.， Qian X.， Electrochim. Acta， 2020， 330， 135333
[19]	Yang G.， Yun S.， Yang T.， Dang J.， Zhang Y.， Wang Z.， J. Mater. Chem. A， 2024， 12（3）， 1804—1815
[20]	Lee U. Y.， Jeong D. I.， Ha J. S.， Lee J. H.， Choi H.， Yoo J. H.， Choi H. G.， Kim H. Y.， Kang B. K.， Park Y. S.， Yoon D. H.， Adv. Compos. Hybrid Mater.， 2025， 8（1）， 15
[21]	Wang Z.， Zhang Y.， Yang G.， Yang T.， Dang J.， Nasir A.， Pang Q.， Yun S.， J. Mater. Chem. A， 2025， 13（46）， 40041—40054
[22]	Zhang T.， Yang T.， Han Z.， Nasir A.， Chen H.， Yang G.， Xu X.， Luo C.， Guo W.， Chen C.， Yun S.， Small， 2026， 22（2）， e09804
[23]	van den Akker K.， Javed H.， Fernández⁃Vidal J.， van der Heijden O.， Kolmeijer K. E.， Mom R. V.， Koper M. T. M.， ACS Energy Lett.， 2026， 11（2）， 2038—2044
[24]	Ji Y. R.， Guo Y. F.， Liu X.， Wang P. F.， Yi T. F.， Chem. Eng. J.， 2023， 471， 144743
[25]	Yang H.， Liu J.， Chen Z.， Wang R. R.， Fei B.， Liu H. X.， Guo Y. H.， Wu R. B.， Chem. Eng. J.， 2021， 420， 127671
[26]	Dang J.， Yun S.， Zhang Y.， Yang J.， Liu Z.， Dang C.， Wang Y.， Deng Y.， Chem. Eng. J.， 2022， 449， 137854
[27]	Ge Y.， Dong P.， Craig S.， Ajayan P. M.， Ye M. X.， Shen J. F.， Adv. Energy Mater.， 2018， 8（21）， 1800484
[28]	Xu X.， Yun S.， Yang G.， Yang T.， Pang Q.， Wang Z.， Yang H.， Feng R.， Guo W.， Luo C.， Chen H.， Zhang T.， Adv. Funct. Mater.， 2025， 35（42）， 2504278
[29]	Huang Z.， Xu B.， Li Z.， Ren J.， Mei H.， Liu Z.， Xie D.， Zhang H.， Dai F.， Wang R.， Sun D.， Small， 2020， 16（44）， e2004231
[30]	Meng D.， Ran S.， Gao L.， Zhang Y.， San X.， Zhang L.， Li R.， Jin Q.， Chem. Res. Chinese Universities， 2024， 40（3）， 490—498
[31]	Choi H.， Lee U.， Lee J.， Choi H. W.， Yoo J. H.， Kim J.， Kim H. Y.， Kang B. K.， Yoon D. H.， Appl. Surf. Sci.， 2025， 691， 162652
[32]	Li D.， Pu X.， Deng L.， Wu Q. L.， Ju A. Q.， Chem. J. Chinese Universities， 2025， 46（9）， 20250144
	李栋，濮雪，邓力，吴琪琳，巨安奇. 高等学校化学学报， 2025， 46（9）， 20250144
[33]	Luo J.， Tuo Y.， Zhang J.， Li W.， Wang S.， Li Y.， Pan Y.， Zhou Y.， Zhang J.， Chem. Eng. J.， 2025， 510， 161519
[34]	Liu Z.， Gao D.， Hu L.， Liu H.， Li Y.， Xue Y. M.， Liu F.， Zhang J.， Tang C. C.， Colloid Surf. A： Physicochem. Eng. Asp.， 2022， 646， 128903
[35]	Xiong H.， Du C.， Ma Z.， Zhi R.， Hao S.， Zhao X.， Liu Z.， Xu F.， Wang H.， Adv. Funct. Mater.， 2024， 34（37）， 2402298
[36]	Yun S.， Gao Z.， Yang T.， Sun M. L.， Yang G. P.， Wang K.， Wang Z. G.， Yuan S. X.， Zhang M. M.， Adv. Funct. Mater.， 2024， 34（17）， 2314226
[37]	Liu S.， Wang F.， Wang J.， Wang Z.， He X.， Zhang T.， Zhang Z.， Liu Q.， Liu X.， Zhang X.， Appl. Catal. B： Environ. Energy， 2024， 355， 124148

普鲁士蓝类似物衍生FeSe₂/CoSe₂复合材料的制备及在碱性电解液中的高效电催化析氢性能

Preparation of Prussian Blue Analogue-derived FeSe₂/CoSe₂ Composites and Their Efficient Alkaline Electrocatalytic Hydrogen Evolution Performance

RichHTML

PDF (PC)

可视化

摘要/Abstract

引用本文

使用本文

图/表 9

参考文献 37

相关文章 15

编辑推荐

Metrics

本文评价

[1]	鲁风红, 刘徳发, 王成斌, 李萍, 王磊, 宗玲博. 杂原子磷调控氧还原反应单原子电催化剂的研究进展[J]. 高等学校化学学报, 2026, 47(9): 20260197.
[2]	林明穗, 王启龙, 梁晴晴, 陈乔, 赖惠文, 陈雪莹, 郭新颖, 马战文, 赖安群, 潘中华, 肖旺钏. 过渡金属多核配合物Cu₄的合成及电催化水氧化性能[J]. 高等学校化学学报, 2026, 47(8): 20250361.
[3]	杨洋, 钱俊, 邓佩锋, 徐晨晖, 刘佳伦, 李亚太, 杨真真, 付明臣, 张根磊. Pt/a-C纳米材料电催化2，5-呋喃二甲醇选择性氧化合成2，5-呋喃二甲酸[J]. 高等学校化学学报, 2026, 47(8): 20260070.
[4]	管泽龙, 李子丹, 罗皓文, 王婉仪, 黄传峰, 苏宝连, 王朝. 钛网负载铂枝晶高效电催化丁二烯选择性加氢性能[J]. 高等学校化学学报, 2026, 47(6): 20250342.
[5]	何雨桐, 李涵希, 范晓燕, 于美慧, 张冀杰. MOF基单原子催化剂在水分解制氢领域的研究进展[J]. 高等学校化学学报, 2026, 47(3): 20250333.
[6]	张禹, 陈龙, 陈奥, 盛全康, 王传贵, 胡思泉, 陈韶云, 胡成龙. 花状聚苯胺微纳结构的制备与电化学性能[J]. 高等学校化学学报, 2026, 47(3): 20250241.
[7]	葛佳, 王仁颖, 孙贤迪, 刘航, 郑亚荣. 双金属氧化物协同效应增强电催化丙烯氧化性能[J]. 高等学校化学学报, 2026, 47(2): 20250168.
[8]	杨少卿, 张昊, 张含明, 张王志, 张海涛, 罗俊. 钴单原子位点对碳基超级电容器电极倍率性能的动力学提升[J]. 高等学校化学学报, 2026, 47(10): 20260201.
[9]	卫诗倩, 李佳妮, 邱梅, 李纤, 陈茂霞, 范强, 唐凡, 范未峰, 胡育. 硅烯-二硫化锡复合材料表面锂/钠原子的吸附及迁移行为[J]. 高等学校化学学报, 2025, 46(8): 20250054.
[10]	秦彩翼, 李娟, 李莹, 张九文, 龙含意, 李信宇, 米楠, 刘金炜, 李华. 原位构筑Co-MOFs/碳纤维复合电芬顿阴极及其高效降解四环素[J]. 高等学校化学学报, 2025, 46(8): 20250118.
[11]	惠辰洋, 徐晨晖, 杨洋, 刘佳伦, 李亚太, 郭振国, 杨真真, 张根磊. P-NiCoMo-LDH电催化5-羟甲基糠醛氧化制备2,5-呋喃二甲酸的性能[J]. 高等学校化学学报, 2025, 46(8): 20250126.
[12]	刘兆镇, 姚燕芳, 房坤, 吕昀叡, 叶勇, 刘海洋. 金属卟啉/多壁碳纳米管复合材料的电催化析氢反应[J]. 高等学校化学学报, 2025, 46(5): 20240529.
[13]	李承育, 尚露, 张铁锐. 缺陷改性商业碳纳米管用于耐毒化二氧化碳电还原[J]. 高等学校化学学报, 2025, 46(5): 20250043.
[14]	杨思伟, 黄旭日. B， N共掺杂富勒烯C₇₀作为氧还原和氧析出非金属电催化剂的理论研究[J]. 高等学校化学学报, 2025, 46(4): 20240490.
[15]	郭新, 刘淼. 改性碳纳米管-钛电极的制备及电催化氧化应用[J]. 高等学校化学学报, 2025, 46(12): 20250252.