B， N共掺杂富勒烯C70作为氧还原和氧析出非金属电催化剂的理论研究

doi:10.7503/cjcu20240490

摘要/Abstract

摘要：

采用密度泛函理论研究了B， N共掺杂富勒烯C₇₀[C₆₈B(n)N(m)， n， m=1~5，分别代表B和N取代的C位点]的氧还原反应(ORR)和氧析出反应(OER)性能. 结果表明， C₆₈B(n)N(m)在热力学上是稳定的，且其ΔG_*OOH和ΔG_*O与ΔG_*OH均呈良好的线性关系. 其中， C₆₈B(4)N(2)与C₆₈B(5)N(2)催化剂的ORR过电位为0.45 V，与商业Pt催化剂相当； C₆₈B(4)N(1)的OER过电位最低（0.38 V），优于传统RuO₂催化剂(0.42 V)， C₆₈B(1)N(3)也表现出与RuO₂相当的OER活性. 通过精确调控B， N共掺杂位置，可显著降低ORR与OER过电位，提升C₇₀的催化性能. 根据活性趋势图， C₆₈B(n)N(m)的最佳ORR和OER活性分别出现在ΔG_*O-ΔG_*OH=0.92 eV和ΔG_*O-ΔG_*OH=1.42 eV处. 研究结果为设计和发现新的非金属碳基电催化剂提供了线索.

关键词: 非金属电催化剂, 氧还原反应, 氧析出反应, 密度泛函理论

Abstract:

The oxygen reduction reaction（ORR） and oxygen evolution reaction（OER） properties for B， N co-doped fullerene C₇₀［C₆₈B（n）N（m）， n， m=1—5， representing the C atom sites substituted by B and N， respectively］ were investigated utilizing density functional theory. It is found that C₆₈B（n）N（m） are thermodynamically stable， and their ΔG_*OH has a good linear relationship with ΔG_*OOH and ΔG_*O. Wherein， the ORR overpotential for C₆₈B（4）N（2） and C₆₈B（5）N（2） catalysts are both 0.45 V， which is equivalent to that of commercial Pt catalyst. The OER overpotential of C₆₈B（4）N（1） is the lowest， 0.38 V， which is better than that of the traditional RuO₂ catalyst（0.42 V）. C₆₈B（1）N（3） also shows the OER activity equivalent to that of RuO₂. The overpotential of ORR and OER can be significantly reduced and the catalytic performance of C₇₀ can be improved by accurately adjusting the sites of B and N co-doping. According to the activity trend plots， the best ORR and OER activities for C₆₈B（n）N（m） appear at ΔG_*O-ΔG_*OH=0.92 eV and ΔG_*O-ΔG_*OH=1.42 eV， respectively. This work provides some clues for the design and discovery of novel non-metallic carbon-based electrocatalysts.

Key words: Non-metal electrocatalyst, Oxygen reduction reaction, Oxygen evolution reaction, Density functional theory

中图分类号:

O641

TrendMD:

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图/表 9

Fig.1 Optimized structures of C70Five types of carbon atom sites are flagged out. Egap is the HOMO⁃LUMO band gap.

Fig.2 Optimized configuration of C68B(n)N(m)Ef and Egap are the formation energy and HOMO-LUMO band gap， respectively.

Fig.3 Mulliken charge distribution of C68B(n)N(m)The green font marked on C68B（n）N（m） represents the reaction center.

Table 1 Adsorption free energies of *OOH， *O and *OH

System	ΔG_*OOH/eV	ΔG_*O/eV	ΔG_*OH/eV	System	ΔG_*OOH/eV	ΔG_*O/eV	ΔG_*OH/eV
C₆₈B（1）N（2）	3.27	-0.01	0.16	C₆₈B（3）N（4）	4.37	2.00	1.40
C₆₈B（1）N（3）	3.61	1.95	0.68	C₆₈B（3）N（5）	4.18	1.25	1.26
C₆₈B（1）N（4）	4.40	1.94	1.44	C₆₈B（4）N（1）	3.58	1.97	0.55
C₆₈B（1）N（5）	4.25	1.79	1.31	C₆₈B（4）N（2）	3.74	1.57	0.78
C₆₈B（2）N（1）	3.20	0	0.08	C₆₈B（4）N（3）	3.74	1.90	0.73
C₆₈B（2）N（3）	3.85	1.28	0.90	C₆₈B（4）N（5）	2.98	0.22	-0.01
C₆₈B（2）N（4）	4.52	1.97	1.59	C₆₈B（5）N（1）	3.65	1.44	0.71
C₆₈B（2）N（5）	4.32	1.99	1.35	C₆₈B（5）N（2）	3.73	1.85	0.78
C₆₈B（3）N（1）	4.07	1.53	1.10	C₆₈B（5）N（3）	4.30	1.62	1.22
C₆₈B（3）N（2）	3.79	1.13	0.78	C₆₈B（5）N（4）	4.19	1.44	1.24

Fig.4 Scaling relations between the adsorption free energy of intermediates on C68B(n)N(m)

Table 2 Free energy changes of each elementary step(ΔG1， ΔG2， ΔG3 and ΔG4) in ORR on C68B(n)N(m)and the overpotential of ORR and OER (ηORR and ηOER)

System	ΔG₁/eV	ΔG₂/eV	ΔG₃/eV	ΔG₄/eV	η_ORR/V	η_OER/V	U $L O R R$ /V	U $L O E R$ /V
C₆₈B（1）N（2）	-1.65	-3.28	0.17	-0.16	1.40	2.05	-0.17	3.28
C₆₈B（1）N（3）	-1.31	-1.66	-1.27	-0.68	0.55	0.43	0.68	1.66
C₆₈B（1）N（4）	-0.52	-2.46	-0.50	-1.44	0.73	1.23	0.50	2.46
C₆₈B（1）N（5）	-0.67	-2.46	-0.48	-1.31	0.75	1.23	0.48	2.46
C₆₈B（2）N（1）	-1.72	-3.20	0.08	-0.08	1.31	1.97	-0.08	3.20
C₆₈B（2）N（3）	-1.07	-2.57	-0.38	-0.90	0.85	1.34	0.38	2.57
C₆₈B（2）N（4）	-0.40	-2.55	-0.38	-1.59	0.85	1.32	0.38	2.55
C₆₈B（2）N（5）	-0.60	-2.33	-0.64	-1.35	0.63	1.10	0.60	2.33
C₆₈B（3）N（1）	-0.85	-2.54	-0.43	-1.10	0.80	1.31	0.43	2.54
C₆₈B（3）N（2）	-1.13	-2.66	-0.35	-0.78	0.88	1.43	0.35	2.66
C₆₈B（3）N（4）	-0.55	-2.37	-0.60	-1.40	0.68	1.14	0.55	2.37
C₆₈B（3）N（5）	-0.74	-2.93	0.01	-1.26	1.24	1.70	-0.01	2.93
C₆₈B（4）N（1）	-1.34	-1.61	-1.42	-0.55	0.68	0.38	0.55	1.61
C₆₈B（4）N（2）	-1.18	-2.17	-0.79	-0.78	0.45	0.94	0.78	2.17
C₆₈B（4）N（3）	-1.18	-1.84	-1.17	-0.73	0.50	0.61	0.73	1.84
C₆₈B（4）N（5）	-1.94	-2.76	-0.23	0.01	1.24	1.53	-0.01	2.76
C₆₈B（5）N（1）	-1.27	-2.21	-0.73	-0.71	0.52	0.98	0.71	2.21
C₆₈B（5）N（2）	-1.19	-1.88	-1.07	-0.78	0.45	0.65	0.78	1.88
C₆₈B（5）N（3）	-0.62	-2.68	-0.40	-1.22	0.83	1.45	0.40	2.68
C₆₈B（5）N（4）	-0.73	-2.75	-0.20	-1.24	1.03	1.52	0.20	2.75

Table 2 Free energy changes of each elementary step(ΔG1， ΔG2， ΔG3 and ΔG4) in ORR on C68B(n)N(m)and the overpotential of ORR and OER (ηORR and ηOER)

System	ΔG₁/eV	ΔG₂/eV	ΔG₃/eV	ΔG₄/eV	η_ORR/V	η_OER/V	U $L O R R$ /V	U $L O E R$ /V
C₆₈B（1）N（2）	-1.65	-3.28	0.17	-0.16	1.40	2.05	-0.17	3.28
C₆₈B（1）N（3）	-1.31	-1.66	-1.27	-0.68	0.55	0.43	0.68	1.66
C₆₈B（1）N（4）	-0.52	-2.46	-0.50	-1.44	0.73	1.23	0.50	2.46
C₆₈B（1）N（5）	-0.67	-2.46	-0.48	-1.31	0.75	1.23	0.48	2.46
C₆₈B（2）N（1）	-1.72	-3.20	0.08	-0.08	1.31	1.97	-0.08	3.20
C₆₈B（2）N（3）	-1.07	-2.57	-0.38	-0.90	0.85	1.34	0.38	2.57
C₆₈B（2）N（4）	-0.40	-2.55	-0.38	-1.59	0.85	1.32	0.38	2.55
C₆₈B（2）N（5）	-0.60	-2.33	-0.64	-1.35	0.63	1.10	0.60	2.33
C₆₈B（3）N（1）	-0.85	-2.54	-0.43	-1.10	0.80	1.31	0.43	2.54
C₆₈B（3）N（2）	-1.13	-2.66	-0.35	-0.78	0.88	1.43	0.35	2.66
C₆₈B（3）N（4）	-0.55	-2.37	-0.60	-1.40	0.68	1.14	0.55	2.37
C₆₈B（3）N（5）	-0.74	-2.93	0.01	-1.26	1.24	1.70	-0.01	2.93
C₆₈B（4）N（1）	-1.34	-1.61	-1.42	-0.55	0.68	0.38	0.55	1.61
C₆₈B（4）N（2）	-1.18	-2.17	-0.79	-0.78	0.45	0.94	0.78	2.17
C₆₈B（4）N（3）	-1.18	-1.84	-1.17	-0.73	0.50	0.61	0.73	1.84
C₆₈B（4）N（5）	-1.94	-2.76	-0.23	0.01	1.24	1.53	-0.01	2.76
C₆₈B（5）N（1）	-1.27	-2.21	-0.73	-0.71	0.52	0.98	0.71	2.21
C₆₈B（5）N（2）	-1.19	-1.88	-1.07	-0.78	0.45	0.65	0.78	1.88
C₆₈B（5）N（3）	-0.62	-2.68	-0.40	-1.22	0.83	1.45	0.40	2.68
C₆₈B（5）N（4）	-0.73	-2.75	-0.20	-1.24	1.03	1.52	0.20	2.75

Fig.5 ORR and OER free energy diagrams of C68B(n)N(m)（A， B） 0 V；（C， D） 1.23 V. The ORR progress is from left to right， while the OER progress is contrary.

Fig.6 ORR and OER overpotentials of C68B(n)N(m)

Fig.7 Activity trends towards oxygen reduction(A) and evolution(B) reactions for C68B(n)N(m)The potential-determining steps for ORR and OER are flagged out.

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B， N共掺杂富勒烯C₇₀作为氧还原和氧析出非金属电催化剂的理论研究

Theoretical Study of B， N Co-doped Fullerene C₇₀ as Non-metal Electrocatalysts for Oxygen Reduction and Evolution

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