“蛋黄-蛋壳”结构纳米反应器的设计、 调控及在锂硫电池正极中的应用研究

doi:10.7503/cjcu20220619

摘要/Abstract

摘要：

锂硫电池具有理论能量密度高等优势, 被认为是最有前景的一类新型二次电池. 硫正极存在硫和硫化锂的导电性差、可溶性多硫化物的扩散/穿梭、循环过程中硫的体积膨胀以及氧化还原过程慢等问题, 严重制约着电池的活性和循环稳定性. 设计“蛋黄-蛋壳”结构纳米反应器应用于锂硫电池正极, 可通过调控其“蛋黄”、 “蛋壳”和“空腔”结构缓解充放电过程中电极的体积变化, 为离子/电子输运提供快速通道, 强化对多硫化物的吸附和催化转换作用等, 进而提高电极的活性和循环性能, 有利于推进锂硫电池的商业化进程. 本文总结了“蛋黄-蛋壳”结构纳米反应器的设计和调控策略, 包括单核-单壳、单核-多壳、多核-单壳以及多核-多壳等, 并结合锂硫电池的工作特点和目前应用存在的问题, 对未来发展前景进行了展望.

关键词: “蛋黄-蛋壳”结构, 设计, 调控, 锂硫电池, 纳米反应器

Abstract:

Lithium-sulfur batteries have attracted much attention due to their high theoretical energy density， which are considered as one of the most promising class of new secondary batteries. In view of the sulfur cathode， there are problems such as the insulation properties of sulfur and lithium sulfide， the diffusion of soluble polysulfides， the volume expansion of sulfur in the cycle process， and the slow dynamics of the redox process， which seriously restricts the activity and cycle stability of the lithium-sulfur battery. Yolk-shell nanoreactors， with easy to regulate “yolk”， “shell”， and “void”， can alleviate the electrode volume in the process of charge and discharge change， provide fast ion/electron transport channel， strengthen polysulfide adsorption and improve catalytic conversion reaction， etc.， thus significantly improve the electrode stability， activity and cycle performance， conducive to promoting the commercialization process in lithium sulfur battery. Thus， we summarize the design and regulation strategy of yolk-shell nanoreactors， including single-yolk-single-shell， single-yolk-multi-shell， multi-yolk-single-shell and multi-yolk-multi-shell. Furthermore， combined with the working characteristics and current application problems of lithium-sulfur battery， the application prospect and future development are also discussed.

Key words: Yolk-shell structure, Design, Regulation, Lithium-sulfur battery, Nanoreactors

中图分类号:

O646

TrendMD:

吴钰洁, 黄文治, 潘俊达, 石凯祥, 刘全兵. “蛋黄-蛋壳”结构纳米反应器的设计、调控及在锂硫电池正极中的应用研究. 高等学校化学学报, 2023, 44(1): 20220619.

WU Yujie, HUANG Wenzhi, PAN Junda, SHI Kaixiang, LIU Quanbing. Design， Regulation and Applications in Lithium-sulfur Battery Cathodes of Yolk-shell Nanoreactors. Chem. J. Chinese Universities, 2023, 44(1): 20220619.

图/表 11

Table 1 Design methods of yolk-shell nanoreactors

Classification	Material	Morphology	Synthesis method	Ref.
Single⁃yolk⁃single⁃shell	FeP	Nanosphere⁃in⁃nanotube	Hard template	［11］
	SiO _x /C@Void@C	Nanosphere	Hard template	［12］
	Sb₂Se₃@void@C	Nanorod	Hard template	［13］
	Co₃O₄/C@SiO₂	Rhombic dodecahedron	Hard template	［14］
	Co₃O₄@TiO₂@C	Sphere	Hard template	［15］
	Si⁃infilled capsule	Capsule	Soft template	［16］
	Si@void@C	—	Soft template	［17］
Classification	Material	Morphology	Synthesis method	Ref.
Single⁃yolk⁃single⁃shell	Cu⁃FeP@C	Sphere	Template method	［18］
	ZnS@C	Nanorod	Self⁃sacrifice template strategy	［19］
	NiSe₂@C	Sphere	Ostwald ripening	［20］
	CoOHCl@C	—	Ostwald ripening	［21］
	NiCo₂O₄/NiO	Sphere	Ostwald ripening	［22］
	MoSe₂	Sphere	Ostwald ripening	［23］
	NCS/CNT	Nanosphere	Kirkendall effect	［24］
	MnO _x /C	Nanoparticle	Ostwald ripening， Kirkendall effect	［25］
	Sn⁃Sn₂Co₃@CoSnO₃⁃Co₃O₄	Microsphere	Spray drying	［26］
	Si@void@C/CNTs	Microsphere	Spray drying	［27］
	Sb@C	Microsphere	Spray drying	［28］
	Co₃O₄@NiCo₂O₄	Rhombic dodecahedron	Seed epitaxial growth	［29］
	Fe₂N@TiO₂@C	Submicrocube	Hard template	［30］
Single⁃yolk⁃muti⁃shell	Co₃O₄	Cube	Hydrothermal method	［31］
	Co₃O₄	Sphere	Hydrothermal method	［32］
	YDS⁃FCCNs	Nanospheres	Solvothermal method	［33］
	V₂O₃/C	Sphere	Sequential self⁃template	［34］
	Fe₃O₄⁃GC	Microsphere	Kirkendall diffusion	［35］
	NiO	—	Sequential templating approach	［36］
	Cobalt sulfide MSNBs	Nanobox	Ion⁃conversion⁃exchange	［37］
	m⁃Y⁃S Fe_1-_x S@C⁃3	Hexagonal nanosheet	Hard template	［38］
Muti⁃yolk⁃single⁃shell	SnO₂/Mn₂SnO₄@C	Nanobox	Hard template	［39］
	Co⁃NC@N⁃HCSs	Sphere	Hard template	［40］
	Fe₂O₃@N⁃PC/Mn₃O₄	Nanocapsule	Template method	［41］
	Bi₂Se₃@C	Sphere	Solvothermal method	［42］
	MnO₂@NCG	Honeycomb	Sol⁃gel	［43］
	Si@C@ZIF⁃67⁃800N	—	Sol⁃gel， MOF self⁃template	［44］
	ZnSe/2（CoSe₂）@NC	Hexahedron	Two⁃step method	［45］
	MYS⁃Co₄N@C/SeS₂	Cube	Chelation competition induced polymerization	［46］
	TiC@C@Graphene	Fiber	Electrospinning progress	［47］
	DCS⁃Si	Sphere	Chemical vapor deposition	［48］
Muti⁃yolk⁃muti⁃shell	M⁃cores@HoMS	Sphere	Hydrothermal method	［49］
	Sn NPs@NxC HoMS⁃DL	Sphere	In situ evolution of shell to core	［50］

Table 1 Design methods of yolk-shell nanoreactors

Classification	Material	Morphology	Synthesis method	Ref.
Single⁃yolk⁃single⁃shell	FeP	Nanosphere⁃in⁃nanotube	Hard template	［11］
	SiO _x /C@Void@C	Nanosphere	Hard template	［12］
	Sb₂Se₃@void@C	Nanorod	Hard template	［13］
	Co₃O₄/C@SiO₂	Rhombic dodecahedron	Hard template	［14］
	Co₃O₄@TiO₂@C	Sphere	Hard template	［15］
	Si⁃infilled capsule	Capsule	Soft template	［16］
	Si@void@C	—	Soft template	［17］
Classification	Material	Morphology	Synthesis method	Ref.
Single⁃yolk⁃single⁃shell	Cu⁃FeP@C	Sphere	Template method	［18］
	ZnS@C	Nanorod	Self⁃sacrifice template strategy	［19］
	NiSe₂@C	Sphere	Ostwald ripening	［20］
	CoOHCl@C	—	Ostwald ripening	［21］
	NiCo₂O₄/NiO	Sphere	Ostwald ripening	［22］
	MoSe₂	Sphere	Ostwald ripening	［23］
	NCS/CNT	Nanosphere	Kirkendall effect	［24］
	MnO _x /C	Nanoparticle	Ostwald ripening， Kirkendall effect	［25］
	Sn⁃Sn₂Co₃@CoSnO₃⁃Co₃O₄	Microsphere	Spray drying	［26］
	Si@void@C/CNTs	Microsphere	Spray drying	［27］
	Sb@C	Microsphere	Spray drying	［28］
	Co₃O₄@NiCo₂O₄	Rhombic dodecahedron	Seed epitaxial growth	［29］
	Fe₂N@TiO₂@C	Submicrocube	Hard template	［30］
Single⁃yolk⁃muti⁃shell	Co₃O₄	Cube	Hydrothermal method	［31］
	Co₃O₄	Sphere	Hydrothermal method	［32］
	YDS⁃FCCNs	Nanospheres	Solvothermal method	［33］
	V₂O₃/C	Sphere	Sequential self⁃template	［34］
	Fe₃O₄⁃GC	Microsphere	Kirkendall diffusion	［35］
	NiO	—	Sequential templating approach	［36］
	Cobalt sulfide MSNBs	Nanobox	Ion⁃conversion⁃exchange	［37］
	m⁃Y⁃S Fe_1-_x S@C⁃3	Hexagonal nanosheet	Hard template	［38］
Muti⁃yolk⁃single⁃shell	SnO₂/Mn₂SnO₄@C	Nanobox	Hard template	［39］
	Co⁃NC@N⁃HCSs	Sphere	Hard template	［40］
	Fe₂O₃@N⁃PC/Mn₃O₄	Nanocapsule	Template method	［41］
	Bi₂Se₃@C	Sphere	Solvothermal method	［42］
	MnO₂@NCG	Honeycomb	Sol⁃gel	［43］
	Si@C@ZIF⁃67⁃800N	—	Sol⁃gel， MOF self⁃template	［44］
	ZnSe/2（CoSe₂）@NC	Hexahedron	Two⁃step method	［45］
	MYS⁃Co₄N@C/SeS₂	Cube	Chelation competition induced polymerization	［46］
	TiC@C@Graphene	Fiber	Electrospinning progress	［47］
	DCS⁃Si	Sphere	Chemical vapor deposition	［48］
Muti⁃yolk⁃muti⁃shell	M⁃cores@HoMS	Sphere	Hydrothermal method	［49］
	Sn NPs@NxC HoMS⁃DL	Sphere	In situ evolution of shell to core	［50］

Fig.1 Schematic diagram of single⁃core⁃single⁃shell synthesis method（A） Hard template；（B） soft template；（C） Ostwald ripening；（D） Kirkendall effect.

Fig.2 Hard template method(A)[13] and Kirkendall effect(B)[24] of single⁃core⁃single⁃shell nanoreactors（A） Copyright 2021， the Royal Society of Chemistry；（B） Copyright 2021， American Chemical Society.

Fig.4 Design method of multi⁃cores⁃single⁃shell nanoreactors[45]（A） Schematic illustration of the synthesis procedures of ZnSe/2（CoSe2）@NC；（B） XRD patterns of ZnSe/2（CoSe2）@NC and ZnSe&2（CoSe2）@NC；（C） crystal structure of ZnSe and CoSe2. Copyright 2021， Elsevier.

Fig.5 Regulatory strategies for tunable channel shell(A—C)[68] and functionalized shell(D, E)[71]（A） SEM images of CuS microspheres with adding a 0 g（a1）， 0.05 g（b1）， 0.1 g（c1）， 0.2 g（d1）， 0.3 g（e1） and 0.5 g（f1） of CTAB；（B） schematic of morphological changing processes of CuS-CTAB microspheres with increasing the amount of CTAB and the interlayer space change of CuS-CTAB after inserting the CTAB；（C） cycling performance at different current densities and the corresponding CE of CuS-CTAB-0.2 microspheres， and cycling performance of the synthesized pure CuS without intercalation of CTAB for comparison；（D） schematic illustration of X-doped nanocarbon materials（X = B， N， O， F， P， S， Cl）；（E） the binding energy Eb（eV） of Li2S， Li2S4， Li2S8， and S8 interacting with X-doped GNRs（a modal to simulate the copious boundary and edge regions of CNTs and graphene）.（A—C） Copyright 2018， Wiley-VCH. （D， E） Copyright 2016， Wiley-VCH.

Fig.6 Schematic diagram of dumbbell⁃like MnO/C microspheres(A) and TEM images of dumbbell⁃like MnO/C microspheres under different temperatures(B)[88]Temperature/℃：（B1， B5） 450；（B2， B6） 550；（B3， B7） 650；（B4， B8） 750. Copyright 2020， Elsevier.

Table 2 Applications for lithium-sulfur battery cathodes of yolk-shell nanoractors

Classification	Host material	S content，w（%）	Highest reversible capacity/（mA·h·g^-1）	Cycling performance		Ref.
Classification	Host material	S content，w（%）	Highest reversible capacity/（mA·h·g^-1）	Retention/（mA·h·g^-1）	Cycle	Ref.
Carbon⁃based composite	BCN@HCS	70.0	1075（at 0.2C）	700（at 1C）	500	［96］
	N⁃C NSs	70.0	879.4（at 0.1C）	616（at 1C）	500	［97］
	HPC@S⁃PANi	65.2	833.3（at 0.5 A/g）	650.2（at 1 A/g）	200	［98］
	NYSC	75.4	930（at 0.1C）	909（at 0.2C）	500	［99］
	GNC	60.0	1236（at 0.1C）	810（at 1C）	100	［100］
	rGO/N⁃YSHCS	70.0	826（at 0.1C）	800（at 0.2C）	100	［101］
Ploymer⁃based composite	RGO/PANI	67.0	—	690（at 0.1C）	70	［102］
	S@void@PPy	98.4	—	650（at 0.2 A/g）	200	［103］
Metal⁃based composite	MnO₂@NCG	80.0	1436（at 0.1C）	871.5（at 1C）	1000	［43］
	Co⁃VN@C	70.0	1379.2（at 0.1C）	602（at 1C）	300	［104］
	In₂O₃@C	84.0	1042.9（at 0.2C）	440.8（at 1C）	1000	［105］
	FeSe₂@C	82.0	1295（at 0.1C）	684（at 1C）	700	［83］
	S@void@TiO₂	72.4	1082（at 0.2C）	766（at 0.2C）	1000	［106］
	YS⁃ZnO	76.7	1355（at 0.5C）	1212（at 0.5C）	500	［107］
	V₂O₃⁃VN@NC	69.8	1220（at 0.1C）	618（at 1C）	800	［108］
	Fe₃O₄@void@C	66.5	1010（at 0.1C）	625（at 0.2C）	500	［109］
	Co⁃NC@N⁃HCSs	80.8	685.5（at 0.2C）	399.7（at 1C）	450	［40］
	Fe₂O₃@N⁃PC/Mn₃O₄	70.1	1319（at 0.2C）	1122（at 0.5C）	200	［41］
	Co@BNCNTs YS	75.1	950（at 0.2C）	700.2（at 1C）	400	［75］
	MoS₂/Ni₃S₂	64.7	1242.2（at 0.2C）	739（at 1C）	1000	［110］
	THC@CoSe₂	61.0	985.3（at 0.1C）	438.5（at 1C）	1000	［85］
	MnO₂@HCS	66.3	887（at 0.1C）	705（at 1C）	500	［111］
	rGO/VO₂	70.0	892.7（at 0.2C）	334.9（at 1C）	400	［112］
	TiO₂⁃CNFs@void@TiN@C	68.0	1103.5（at 0.5C）	675.8（at 1C）	1000	［77］
	Fe₂N@C	60.0	1361（at 0.1C）	734（at 1C）	600	［82］

Fig.7 Application of single⁃yolk⁃multi⁃shell carbon materials in lithium⁃sulfur batteries[121]（A） Schematic diagram of the preparation process of S@NCS@C-800 composites；（B） schematic illustration of the synergistic mechanism of S@NCS@C-800；（C） the optimal adsorption model of polysulfides with pyridine N and the charge density for polysulfides adsorbed on pyridine N；（D） the binding energies between different kinds of carbon and polysulfide.Copyright 2022， Elsevier.

Fig.8 Application of yolk⁃shell metal oxide composite system in lithium⁃sulfur batteries（A） Schematic diagram illustrating the effect of the YS ZnO［107］；（B） the schematic synthesis process of NMRC/S@MnO2；（C） schematic illustration of the interaction between polysulfide and MnO2［128］；（D） schematic illustration of the synthesis process of the Si/SiO2@C-S hybrid spheres；（E） schematic diagram illustrating the concept of the “polysulfide reservoir” in the Si/SiO2@C-S hybrid spheres［129］；（F） schematic illustration of the synthesis process of the GC-TiO@CHF/S cathode；（G） schematic and SEM images of the GC-TiO@CHF/S electrode［131］.（A） Copyright 2021， Elsevier；（B， C） Copyright 2020， Elsevier；（D， E） Copyright 2016， Wiley-VCH；（F， G） Copyright 2017， Elsevier.

Fig.9 Application of yolk⁃shell metal sulfide composite system in lithium⁃sulfur batteries（A） Interaction schematic and corresponding binding energies of S8， Li2S8， Li2S6， Li2S4， Li2S2， and Li2S on carbon and MoS2 substrate［133］；（B） schematic illustration of NiS@C-HS and conventional C-HS@NiS as sulfur hosts for improving the performance of LSBs［134］；（C） schematic illustration of the fabrication procedure to obtain MoS2/Ni3S2 yolk-shell NS；（D） schematic illustration of the advantages of the MoS2/Ni3S2@S NS during the cycling process［110］.（A） Copyright 2020， Elsevier；（B） Copyright 2017， Wiley-VCH；（C， D） Copyright 2020， Elsevier.

参考文献 136

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