锂离子电池硅氧化物负极首次库伦效率的影响因素与提升策略

doi:10.7503/cjcu20210177

摘要/Abstract

摘要：

硅氧化物(SiO_x, 0<x≤2)具有高的比容量和低的嵌锂电位, 且体积膨胀率显著低于纯硅负极, 因而被认为是替代传统石墨负极材料的理想选择之一. 然而SiO_x负极在首次嵌锂过程中表面形成的固体电解质界面膜(SEI)以及大量的不可逆产物, 造成其首次库伦效率偏低, 严重阻碍了SiO_x负极的实际应用. 本文从SiO_x的结构模型出发, 系统阐述了SiO_x负极的嵌锂机理以及首次库伦效率低的原因; 归纳了SiO_x负极首次库伦效率的提升策略及其研究进展; 并对提升SiO_x负极首次库伦效率的未来发展方向进行了展望.

关键词: 锂离子电池, 硅氧化物, 首次库伦效率, 结构设计, 预锂化

Abstract:

The popularity of electric vehicles and various portable electronic devices has led to higher demands on battery energy density. Silicon suboxide（SiO_x， 0<x≤2） shows high specific capacity and low Li-ion insertion potential， and the volume expansion effect is significantly lower than that of pure silicon anode， and therefore is considered to be one of the ideal alternatives to traditional graphite anode materials. However， the solid electrolyte interphase（SEI） and a large number of irreversible products are formed during the first lithiation/delithiation cycle， resulting in low Coulombic efficiency， which seriously hinders the practical application of SiO_x anodes. On the basis of SiO_x structure， this review systematically explained the lithium storage mechanism of SiO_x anode and the reason for the low first-cycle efficiency. Further， strategies of improving the first Coulombic efficiency of SiO_x anode in recent years is summarized in detail. Finally， the future direction of improving the first-cycle efficiency of SiO_x anode is also forecasted.

Key words: Lithium ion battery, Silicon suboxide, Initial Coulombic efficiency, Structural design, Prelithiation

中图分类号:

O646

TrendMD:

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图/表 14

Fig.1 Schematic of the interface clusters mixture model of amorphous SiO(A)[30], schematic illustration of the reconstructed heterostructure model of amorphous SiO(B), atomic models of amorphous Si(C), the model of interfacial silicon suboxide(D) and the model of amorphous SiO(E)[32]（A） Copyright 2003， Elsevier；（B—E） Copyright 2016， Springer Nature.

Fig.2 O1s spectra for SiO anodes in as?deposited state(A), charged state(B), and discharged state(C)[33], schematic diagram of SiO anode during lithiation?delithiation cycles(D), the diffusivity of Li2O and lithium silicate(E)[38]（A—C） Copyright 2005， Electrochemical Society， Inc；（D—E） Copyright 2015， American Chemical Society.

Fig.3 Ternary phase diagram showing transition of formed phases during the Li insertion for a SiO anode(A), and transition of equilibrium electrode potential during the Li insertion(B)[39]Copyright 2016， Elsevier.

Fig.4 Schematic showing the fabrication process of the coralloid?like nanostructured Si/SiOx@carbon composites, c?nSi/SiOx@Cy(A)[58], schematic of the fabrication process of the SiOx/asphalt membrane and binder?free anode materials(B)[59], schematic of the encapsulation of SiOxnanoparticles into a conductive graphene bubble film(C)[60]（A） Copyright 2017， American Chemical Society；（B） Copyright 2017， the Royal Society of Chemistry；（C） Copyright 2018， Wiley-VCH.

Fig.5 Schematic of fabrication process of the Sn2Fe@SiOx composites(A), the initial discharge/charge profiles of the SiOx, Sn2Fe, and Sn2Fe@SiOx hybrid electrodes(B), and initial Coulombic efficiency(ICE) values of various SiOx?based anode(C)[65]Copyright 2018， Elsevier.

Fig.6 Schematic of fabrication process of the 2D?SiOx/0D?MoO2 nanocomposites(A), galvanostatic charge/discharge profiles(B) and Coulombic efficiency(C) of the 2D?SiOx/0D?MoO2 nanocomposites with the different amount of MoO2[69]Copyright 2020， the Royal Society of Chemistry.

Fig.7 Schematic of the process to prepare Al@C/SiO2 composites(A), schematic illustration of the surface repair method for bare, Al2O3?coated, and porous Al/Al2O3?coated porous C/SiO2 composites during the charge/discharge process(B)[70], schematic diagram showing the process to synthesize FLG(few?layered graphene)?wrapped and Fe3O4?pillared SiOx composites(C), and the charge/discharge curves of SiOx@Fe3O4@FLG composite electrode with different cycles(D)[71]（A， B） Copyright 2019， Elsevier；（C， D） Copyright 2019， Elsevier.

Fig.8 Schematic of the synthesis process of C?SiO?MgSiO3?Si superparticles(A), schematic showing the lithiation of C?SiO and C?SiO?MgSiO3?Si superparticles(B), the charge/discharge profiles of C?SiO?Mg2SiO4?Si and C?SiO?MgSiO3?Si superparticles for the first cycle(C)[72], schematic illustration for the preparation process of P@C/SiOx composites and the electrochemical properties(D)[73]（A—C） Copyright 2019， Elsevier. （D） Copyright 2020， Elsevier.

Table 1 Methods for structural design to improve ICE of SiOx anode

Year	Material	ICE（%）	Reversible capacity/（mA·h·g^-1））	Current density/（A·g^-1）	Electrolyte system	Binder	Ref.
2007	SiO_x?C	76	800	0.1	1 mol/L LiPF₆ in EC/ DEC	PVDF	［57］
2017	cnSi/SiO_x@C_y	85.53	2200	1	1 mol/L LiPF₆ in EC/DEC/DMC+15%FEC	Sodium alginate	［58］
2017	SiO_x/C/ Ni	76.3	1200	0.2	1 mol/L LiPF₆ in EC/DEC/DMC+5%FEC	No	［59］
2018	SiO_x@G	69	1275	0.1	1 mol/L LiPF₆in EC/DEC/DMC+5%FEC	CMC/SBR	［60］
2019	SiO@CNTs/C	60.6	821.7	1	1 mol/L LiPF₆ in EC/DEC+5%FEC	CMC	［61］
2021	SiO_x@CNTs/C	88	902	1	1 mol/L LiPF₆ in EC/DEC/EMC+FEC	CMC	［62］
2010	SiAl_0.2O	67.4	1510	0.06	1 mol/L LiPF₆ in EC/DEC/EMC	PAI	［63］
2018	Sn₂Fe@SiO_x	78	849	0.2	1 mol/L LiPF₆ in EC/DEC+5%FEC	CMC	［65］
2012	TiO₂?coated SiO	72	1000	0.2	1 mol/L LiPF₆ in EC/DEC/EMC+10%FEC	PAI	［66］
2013	SiO/Fe₂O₃	68	1893	0.16	1 mol/L LiPF₆ in EC/DEC/DMC	CMC	［67］
2020	2DSiO_x/0D?MoO₂	55.7	1051.6	0.2	1 mol/L LiPF₆ in EC/EMC+2%FEC	PAA	［69］
2019	Al@C/SiO₂	80.47	1385	0.1	1 mol/L LiPF₆ in EC/DMC	PVDF	［70］
2019	SiO_x@Fe₃O₄@FLG	84.90	833.4	0.5	1 mol/L LiPF₆ in EC/DEC/DMC+10%FEC	PVDF	［71］
2019	C?SiO?MgSiO₃?Si	78.3	1608	0.15	1 mol/L LiPF₆ in EC/DEC	PVDF	［72］
2020	P@C/SiO	79.2	1151.8	0.1	1 mol/L LiPF₆ in EC/DEC/EMC	PVDF	［73］

Table 2 Various prelithiation methods

Method	Material	Introduction	ICE of full cell（%）	Matched cathode	Ref.
Prelithiation additive	SiO	SLMP was directly sprayed on the surface of the electrode	89.77	LiNi_1/3Mn_1/3Co_1/3O₂	［77］
	SiO	SLMP was dispersed in xylene solvent and then coated on the surface of the electrode	88.12	LiNi_1/3Mn_1/3Co_1/3O₂	［80］
	SiO_x	SiO_x and molten lithium are thermally alloyed to form Li_xSi/Li₂O composite for prelithiation	94	LiFePO4	［82］
Self?discharge prelithiation	SiO_x	Inserting a resistance buffer layer（RBL） between SiO_x anode and Li foil toregulate the rate and degree of prelithiation	87	NCM622	［84］
Electrochemical prelithiation	c?SiO_x	Assembling a temporary battery and introduce a rheostat in the external circuit to control the prelithiation rate	85.34	LiNi_0.8Co_0.15Al_0.05O₂	［85］
Chemical prelithiation	SiO_x	Employing molecularly engineered BP derivatives to adjust the reduction potential of Li?arene（LAC） below 0.2 V drives active Li accommodation in SiO_x anodes	86	NCM523	［88］
	SiO_x/C	Controllable LiBp complex solution prelithiation and high?temperature calcination process were combined to pregenerate Li_xSiO_y in the interior of SiO_x/C	86	NCM811	［89］

Fig.9 Schematics illustration showing SLMP particles loaded on the SiO anode(A), SEM image of SLMP particles loaded on the SiO electrode before activation(B), SEM image of SiO electrode surface after adding the electrolyte to the SiO electrode with activated SLMP for 12 h(C), cycle performance(D) and first cycle voltage curves(E) of SiO/NMC full cell with or without the SLMP[77], schematic of Si NPs react with melted Li to form LixSi NPs(F)[81], comparison of different behaviors of LixSi/Li2O core shell NPs and LixSi/Li2O composite at the ambient condition(G)[82]（A—E） Copyright 2014， American Chemical Society；（F） Copyright 2014， Springer Nature；（G） Copyright 2016， National Academy of Science.

Fig.10 Schematic illustration of the prelithiation of SiNWs on stainless steel(SS) foil and the Li+ and internal electron pathways during the prelithiation(A), SEM images of SiNWs before(B) and after 10 min(C) prelithiation[83], schematic of Li+ and electron transfer in the direct contact prelithiation process(D) and resistance buffer layer regulated prelithiation process(E), the initial discharge/charge profiles of the NCM622?Li half?cell(F), and the initial discharge/charge profiles of NCM622?SiOx full cell with and without prelithiation(G)[84]（A—C） Copyright 2011， American Chemical Society；（D—G） Copyright 2019， American Chemical Society.

Fig.11 Schematic diagrams showing the prelithiation process of c?SiOx electrode(A) and its scalable roll?to?roll process scheme(B), lithiation voltage profiles of the external circuit containing different resistances(C), voltage profile during the external shorting with 100 Ω incorporated in the external circuit and open circuit voltages(OCVs) after 10 h of relaxation at different prelithiation points(D), the initial discharge/charge profiles of c?SiOx with different prelithiation durations(E), the specific capacity and ICE after different prelithiation times(F)[85]Copyright 2016， American Chemical Society.

Fig.12 Lithiation/delithiation of pristine Si/SiOx during the initial electrochemical cycle accompanied with SEI formation and irreversible lithium trapping(A), lithiation/delithiation of prelithiated Si/SiOx using Li?arene complex beforehand with volume expansion and active lithium loss prior to cell assembly(B)[88], schematic of the prelithiation of LiBp?SiOx/C(C)[89]（A， B） Copyright 2020， Wiley-VCH. （C） Copyright 2020， American Chemical Society.

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