联咪唑修饰{SiW12O40}杂化物的合成及超级电容性能

doi:10.7503/cjcu20210556

高等学校化学学报 ›› 2022, Vol. 43 ›› Issue (1): 20210556.doi: 10.7503/cjcu20210556

联咪唑修饰{SiW₁₂O₄₀}杂化物的合成及超级电容性能

梁宇, 刘欢, 宫丽阁, 王春晓, 王春梅, 于凯, 周百斌()

光电带隙材料教育部重点实验室, 哈尔滨师范大学化学化工学院, 哈尔滨 150025

收稿日期:2021-08-08 出版日期:2022-01-10 发布日期:2021-10-30
通讯作者: 周百斌 E-mail:zhou_bai_bin@163.com
基金资助:
国家自然科学基金(21571044);中央支持地方高校改革发展基金(1401120002);黑龙江省自然科学基金(ZD2021B002);哈尔滨师范大学优秀科研团队基金(XKYT2020001)

Synthesis and Supercapacitor Properties of Biimidazole-modified ｛SiW₁₂O₄₀｝ Hybrid

LIANG Yu, LIU Huan, GONG Lige, WANG Chunxiao, WANG Chunmei, YU Kai, ZHOU Baibin()

Key Laboratory of Photonic and Electronic Bandgap Materials，Ministry of Education，School of Chemistry and Chemical Engineering，Harbin Normal University，Harbin 150025，China

Received:2021-08-08 Online:2022-01-10 Published:2021-10-30
Contact: ZHOU Baibin E-mail:zhou_bai_bin@163.com
Supported by:
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摘要/Abstract

摘要：

以H₄SiW₁₂O₄₀为前驱体, 采用水热法合成了联咪唑修饰的超分子杂化物, 经元素组成和热重分析, 确定其分子式为[Co(bim)₂(H₂O)₂][H₂SiW₁₂O₄₀]·2H₂O(bim=联咪唑)(1). 单晶衍射分析表明, 该杂化物是由[H₂SiW₁₂O₄₀]^2?、 [Co(bim)₂(H₂O)₂]²⁺和2个H₂O组成, 各组分之间通过氢键或超分子作用形成一维（1D）~三维（3D）结构. 分别以玻碳、碳布和泡沫镍为集流体的三电极体系, 当电流密度为1 A/g时, 杂合物1的比电容分别为350.09, 107.02和186.83 F/g; 5000次循环后, 电容保持率分别为94.5%, 92.8%和95.1%. 动力学分析显示, 该化合物的电荷存储机制是以表面控制电荷为主. 在对称纽扣电池体系中, 当电流密度为1 A/g时, 其比电容为80.00 F/g; 在0.75 V的电压窗口中, 功率密度为130.83 W/kg时, 其能量密度为9.41 W·h/kg; 5000次循环后, 电容保持率为92.4%, 表明合成的杂化物是一种较好的超级电容器电极候选材料.

关键词: 多金属氧酸盐, [SiW₁₂O₄₀]^4?, 水热合成, 超级电容性能

Abstract:

H₄SiW₁₂O₄₀ was used as a precursor to synthesize biimidazole-modified supramolecular hybrid under hydrothermal condition， and its chemical formula was determined to be ［Co（bim）₂（H₂O）₂］［H₂SiW₁₂O₄₀］·2H₂O（1）（bim=biimidazole） by elemental composition and thermal gravity（TG） analysis. Single-crystal diffraction analysis shows that， the compound is composed of ［H₂SiW₁₂O₄₀］^2?，［Co（bim）₂（H₂O）₂］²⁺ and two H₂O. At the same time， the components form 1D to 3D structures through hydrogen bond and supramolecular interaction. Using glassy carbon， carbon cloth and nickel foam as the current collectors， when the current density is 1 A/g， in the three-electrode system， compound 1 shows the specific capacitance（350.09， 107.02 and 186.83 F/g）， better than most literature reports， and with capacitance retention of 94.5%， 92.8% and 95.1% after 5000 cycles. The kinetic analysis shows that the charge storage mechanism of the compound is dominated by surface-controlled electric charges. And simulataneously in the foamed nickel two-electrode system， the compound shows the specific capacitance 80.00 F/g at 1 A/g current density， an energy density of 9.41 W·h/kg for a power density of 130.83 W/kg in a voltage window of 0.75 V， and an outstanding cycle stability with 92.4% capacitance retention after 5000 cycles. It is shown that the synthetic hybrid is a better candidate material for supercapacitor electrodes.

Key words: Polyoxometalate, ［SiW₁₂O₄₀］^4?, Hydrothermal synthesis, Supercapacitor performance

中图分类号:

O614

TrendMD:

梁宇, 刘欢, 宫丽阁, 王春晓, 王春梅, 于凯, 周百斌. 联咪唑修饰{SiW₁₂O₄₀}杂化物的合成及超级电容性能. 高等学校化学学报, 2022, 43(1): 20210556.

LIANG Yu, LIU Huan, GONG Lige, WANG Chunxiao, WANG Chunmei, YU Kai, ZHOU Baibin. Synthesis and Supercapacitor Properties of Biimidazole-modified ｛SiW₁₂O₄₀｝ Hybrid. Chem. J. Chinese Universities, 2022, 43(1): 20210556.

图/表 7

Fig.1 IR spectra of crystal and 1?GCE after cycles(A) and XRD patterns of compound 1(B)

Fig.2 SEM image(A), EDS spectrum(B), corresponding elemental mapping of C(C), Co(D), N(E), O(F), Si(G) and W(H) of compound 1

Fig.3 2D(A) and 3D structures(B) of compound 1

Fig.4 CV curves(A), the relationship between lgi and lgv(B), relationship between v-1/2 and total charge(C), normalized contribution ratio of the surface?controlled electric charges(Qc) and diffusion?controlled(Qd) charge storage capacities at lower scan rates(D) of compound 1

Fig.5 GCD curves(A) of 1?GCE, cycling stability(B) and electrochemical impedance spectroscopy(EIS) curves(C) before and after cycles of three electrodes

Fig.6 CV(A) and GCD(B) curves of three electrodes in 1 mol/L Na2SO4

Fig.7 CV curves(A), GCD curves(B), cycling stability(C) and EIS curves of before and after cycles(D) for symmetric button battery

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联咪唑修饰{SiW₁₂O₄₀}杂化物的合成及超级电容性能

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