Preparation of CoCrx/SAPO-34 Catalyst and Its Catalytic Combustion Performance for 1，2-Dichloroethane

doi:10.7503/cjcu20210469

Abstract

Abstract:

Catalytic combustion is one of the most efficient and economical methods for the treatment of chlorinated volatile organic compounds（CVOCs）. For the exploration of high-efficient catalyst， SAPO-34 type molecular sieve was synthesized by hydrothermal method using triethylamine and tetraethylammonium hydroxide as composite templates， and subsequently used as support to prepare a series of CoCr_x/SAPO-34 catalysts （x=0.05—0.25） by rotary steam impregnation method. Structure and surface acidity of these catalysts were investigated， and their catalytic combustion performance was evaluated with 1，2-dichloroethane（1，2-DCE） as the target pollutant. The results showed that the CoCr_0.06/SAPO-34 catalyst with the loading of 20%（mass fraction） Co₃O₄ and the Cr doping ratio of 0.06 exhibited excellent catalytic activity for 1，2-DCE（T₉₀=290 ℃）. At 290 ℃， the catalytic conversion of 1，2-DCE over CoCr_0.06/SAPO-34 can be maintained beyond 80% for 45 h， showing excellent stability and resistance to chlorine poisoning.

Key words: Catalytic combustion, SAPO-34, Surface acidity, 1, 2-Dichloroethane, Cobalt chromium oxide

CLC Number:

O643

TrendMD:

WU Shuaini, ZHU Pengfei, SHI Huaiqi, LI Na, HU Zhaoxia, CHEN Shouwen. Preparation of CoCr_x/SAPO-34 Catalyst and Its Catalytic Combustion Performance for 1，2-Dichloroethane[J]. Chem. J. Chinese Universities, 2021, 42(12): 3731.

Figures/Tables 8

Fig.1 XRD patterns of the CoCrx/SAPO?34 catalysts

Fig.2 SEM(A―F) and EDS(G―K) element mapping images of the CoCrx/SAPO?34 catalysts（A） CoCr0.05/SAPO-34；（B） CoCr0.06/SAPO-34；（C） CoCr0.08/SAPO-34；（D） CoCr0.12/SAPO-34；（E） CoCr0.25/SAPO-34；（F） tested CoCr0.06/SAPO-34；（G） O；（H） Al；（I） Cr；（J） Co；（K） Si.

Fig.3 H2?TPR profiles of the CoCrOx/SAPO?34 catalysts

Fig.4 NH3?TPD profiles of the CoCrOx/SAPO?34 catalysts

Fig.5 XPS spectra of the CoCrx/SAPO?34 catalysts(A) Co2p; (B) Cr2p; (C) O1s.

Table 1 Characteristic temperature of CoCrx/SAPO-34 for 1,2-DCE catalytic combustion

Catalyst	T₅₀/℃	T₉₀/℃	n（Co³⁺）/n（Co²⁺）	n（Cr⁶⁺）/n（Cr³⁺）	n（O_ads）/n（O_latt）
CoCr_0.05/SAPO?34	255	294	1.76	0.83	1.65
CoCr_0.06/SAPO?34	250	290	2.27	1.34	1.93
CoCr_0.08/SAPO?34	253	300	—	—	—
CoCr_0.12/SAPO?34	255	300	—	—	—
CoCr_0.25/SAPO?34	269	316	1.80	0.77	1.54
20Co₃O₄/SAPO?34	284	380	—	—	—
40Co₃O₄/SAPO?34	263	316	—	—	—

Fig.6 Catalytic oxidation of 1,2?DCE over CoCrx/SAPO?34

Fig.7 Durability(A) and stability(B) of CoCr0.06/SAPO?34

References 22

1	Yuan C.， Liu S. Y.，Yao J.， Zhang H.， Hu J.， Wang G. Y.， Petrochem. Technol.， 2018， 48（2）， 95―102（袁灿，刘绍英，姚洁，张华，胡静，王公应，石油化工， 2018， 48（2）， 95―102）
2	Wang H. N.， Huang L.， Song F. J.， Zhu T.， Huang W. Q.， Zhong J.， Chen R. Y.， Chem. J. Chinese Universities， 2021， 42（6）， 1704―1715（王红宁，黄丽，宋夫交，朱婷，黄维秋，钟璟，陈若愚. 高等学校化学学报， 2021， 42（6）， 1704―1715）
3	Wu A. L.， Qi C. L.， You S. S.， Deng C. C.， Li X. Y.， Ind. Catal.， 2019， 27（3）， 1―5（吴傲立，齐丛亮，尤胜胜，邓翠翠，李欣悦. 工业催化， 2019， 27（3）， 1―5）
4	Cai T.， Huang H.， Deng W.， Dai Q. G.， Liu W.， Wang X. Y.， Appl. Catal. B： Environ.， 2015， 166， 393―405
5	Feng X. B.， Tian M. J.， He C.， Li L.， Shi J. W.， Yu Y. K.， Cheng J.， Appl. Catal. B： Environ.， 2020， 264， 118493
6	Tian M. J.， Guo X.， Dong R.， Guo Z.， Shi J.， Yu Y.， Cheng M.， Albilali R.， He C.， Appl. Catal. B： Environ.， 2019， 259， 118018
7	Yang Y. X.， Ma J. W.， Yu C. L.， Sun M. T.， Huang B. C.， Wu Y. M.， Acta Sci.， 2016， 36（9）， 3400―3408（杨颖欣，马杰文，喻成龙，孙梦婷，黄碧纯，吴友明. 环境科学学报， 2016， 36（9）， 3400―3408）
8	Shao W. J.， Liu C. Y.， He N.， Guo H. C.， Inorg. Chem. Ind.， 2020， 52（2）， 84―90（邵武俊，刘春燕，贺宁，郭洪臣. 无机盐工业， 2020， 52（2）， 84―90）
9	Wang L.， Sun T.， Yan N.， Liu X.， Ma C.， Xu S.， Guo P.， Tian P.， Liu Z.， Acta Phys. Chim. Sin.， 2021， 37， 1―8
10	Wang Y.， Gao J.， Dong L.， Wang Y.， Hong M.， Yang S.， Micropor. Mesopor. Mater.， 2021， 310， 110590
11	Boukha Z.， González⁃Prior J.， Rivas B. D.， González⁃Velasco J. R.， López⁃Fonseca R.， Gutiérrez⁃Ortiz J. I.， Appl. Catal. B： Environ.，2016， 190， 125―136
12	Wei L. L.， Zhang D. D.， Wei Y. W.， Xin J.， Qi B. F.， Hou Z. G.， Anal. Instrum.， 2020， 1（1）， 83―88（尉琳琳，张丹丹，韦悦文，辛靖，齐邦峰，侯章贵. 分析仪器， 2020， 1（1）， 83―88）
13	Ren S.， Liu G. J.， Wu X.， Chen X. Q.， Wu M. H.， Zeng G. F.， Liu Z. Y.， Sun Y. H.， Chinese J. Catal.， 2017， 38， 123―130
14	Xia F. T.， Zhang J. H.， Yang Y. H.， Yang C. C.， Li X. H.， Song Z. X.， Zhang Q. L.， Peng J. H.， J. Fuel Chem. Technol.， 2018， 46， 328―336（夏福婷，张金辉，杨云汉，杨翠翠，李相华，宋忠贤，张秋林，彭金辉. 燃料化学学报， 2018， 46， 328―336）
15	Jiang F. L.， Preparation of a Novel Ultrafine Grained Cobalt⁃chromium⁃silver Alloy for Dental Application， Harbin Institute of Technology， Harbin， 2019（蒋飞龙. 新型钴铬银超细晶合金的制备及在牙科领域应用研究，哈尔滨：哈尔滨工业大学， 2019）
16	Wang Y.， Wang G.， Deng W.， Han J.， Qin L.， Zhao B.， Guo L.， Xing F.， Chem. Eng. J.， 2020， 395， 125172
17	Sun W.， Gong B. W.， Pan J.， Wang Y. Y.， Xia H. Q.， Zhang H.， Dai Q. G.， Wang L.， Wang X. Y.， J. Catal.， 2020， 391， 132―144
18	Chen K.， Bai S. L.， Li H. Y.， Xue Y. J.， Zhang X. Y.， Liu M. C.， Jia J. B.， Appl. Catal. A： Gen.，2020， 599， 117614
19	Bai B. Y.， The Synthesis of Mesoporous Manganese and Cobalt Oxide and Its Catalytic Oxidation of Ethanol and Formaldehyde， Tsinghua University， Beijing， 2014（拜冰阳. 介孔锰、钴氧化物的研制及其催化氧化乙醇和甲醛的研究，北京：清华大学， 2014）
20	Yang P.， Yang S. S.， Shi Z. N.， Meng Z. H.， Appl. Catal. B： Environ.，2015， 162， 227―235
21	Zhu J. J.， Li H. L.， Zhong L.Y.， Xiao P.， Xu X. L.， Yang X. G.， Li J. L.， ACS Catal.， 2014， 4， 2917―2940
22	Zhang X. J.， Wei Y. H.， Song Z. X.， Liu W.， Gao C. X.， Luo J. W.， Chemosphere， 2021， 263， 117614

[1]	GE Yicong, NIE Wanli, SUN Guofeng, CHEN Jiaxuan, TIAN Chong. Silver-catalyzed ［5+1］ Cyclization of 2-Vinylanilines with Benzisoxazoles [J]. Chem. J. Chinese Universities, 2022, 43(8): 20220142.
[2]	WANG Mingzhi, ZHENG Yanping, WENG Weizheng. Catalytic Methane Combustion over CeO₂ Supported PdO and Ce_1‒_x Pd _x O_2‒_δ Species [J]. Chem. J. Chinese Universities, 2022, 43(4): 20210816.
[3]	GAO Jing, HE Wentao, WANG Xinxin, XIANG Yushu, LONG Lijuan, QIN Shuhao. Preparation of DOPO Derivative Modified Carbon Nanotubes and Their Effect on Flame Retardancy of Polylactic Acid [J]. Chem. J. Chinese Universities, 2022, 43(3): 20210670.
[4]	LI Xiaohui, WEI Aijia, MU Jinping, HE Rui, ZHANG Lihui, WANG Jun, LIU Zhenfa. Effects of SmPO₄Coatingon Electrochemical Performance of High-voltage LiNi_0.5Mn_1.5O₄Cathode Materials [J]. Chem. J. Chinese Universities, 2022, 43(2): 20210546.
[5]	ZHANG Liling, LIU Liu, ZHENG Mingqiu, FANG Wenkai, LIU Da, TANG Hongwu. Dual Signal Detection of HPV16 DNA by CRISPR/Cas12a Biosensing System Based on Upconversion Luminescent Resonance Energy Transfer [J]. Chem. J. Chinese Universities, 2022, 43(11): 20220412.
[6]	WANG Yuanyue, AN Suosuo, ZHENG Xuming, ZHAO Yanying. Spectroscopic and Theoretical Studies on 5-Mercapto-1，3，4-thiadiazole-2-thione Microsolvation Clusters [J]. Chem. J. Chinese Universities, 2022, 43(10): 20220354.
[7]	LI Dan, XIAO Liping, FAN Jie. Inorganic-based Surface Materials with Anti-SARS-CoV-2 Properties and Their Mechanisms of Action [J]. Chem. J. Chinese Universities, 2022, 43(10): 20220301.
[8]	ZHOU Yonghui, HUANG Rujun, YAN Jianyang, LI Yajun, QIU Huanhuan, YANG Jinxuan, ZHENG Youxuan. Synthesis and Electroluminescence Properties of Two Iridium（Ⅲ） Complexes with Nitrogen Heterocycle Structures [J]. Chem. J. Chinese Universities, 2022, 43(1): 20210415.
[9]	LIANG Yu, LIU Huan, GONG Lige, WANG Chunxiao, WANG Chunmei, YU Kai, ZHOU Baibin. Synthesis and Supercapacitor Properties of Biimidazole-modified ｛SiW₁₂O₄₀｝ Hybrid [J]. Chem. J. Chinese Universities, 2022, 43(1): 20210556.
[10]	HU Chuanchuan, PANG Jingxiang, HE Chuangchuang, LI Wei, SUN Shutao. Sc（OTf）₃ Catalyzed 1，6-Conjugate Allylation of δ-CN p-QMs： Synthesis of Allyl Substituted Diarylacetonitrile Compounds [J]. Chem. J. Chinese Universities, 2021, 42(9): 2805.
[11]	LIU Huazheng, PAN Xiaoguang, LI Hua, WAN Renzhong, LIU Xigong. Na₂CO₃-catalyzed 1，6-Conjugate Addition of Trimethylsilyl Azide to δ-CF₃-δ-Aryl-disubstituted Para-Quinone Methides： Efficient Construction of Diarylmethanes Bearing CF₃- and N₃-Substituted Quaternary Stereocenters [J]. Chem. J. Chinese Universities, 2021, 42(9): 2772.
[12]	MENG Fanwei, GAO Qi, YE Qing, LI Chenxi. Potassium Poisoning Mechanism of Cu-SAPO-18 Catalyst for Selective Catalytic Reduction of NO_x by Ammonia [J]. Chem. J. Chinese Universities, 2021, 42(9): 2832.
[13]	LUO Qiangqiang, JIN Shaoqing, SUN Hongmin, YANG Weimin. Post-synthesis of Ti-MWW Zeolite via Titanium Incorporation in Liquid Acid Solution [J]. Chem. J. Chinese Universities, 2021, 42(9): 2742.
[14]	WANG Meiyin, HUANG Daofeng, CHEN Xin, ZHOU Junfu, REN Yuanhang, YE Lin, YUE Bin, HE Heyong. Liquid Phase Assembly of Mesoporous Cs_xH_3-_xPW₁₂O₄₀ and Characterization of Their Acidity [J]. Chem. J. Chinese Universities, 2021, 42(9): 2734.
[15]	LI Haibo, XIAO Changfa, JIANG Long, HUANG Yun, DAN Yi. Copolymerization of Methyl Acrylate and 1-Octene Catalyzed by the Loaded Aluminum Chloride on MCM-41 Molecular Sieve [J]. Chem. J. Chinese Universities, 2021, 42(9): 2974.