Catalytic Methane Combustion over CeO2 Supported PdO and Ce1‒x Pd x O2‒δ Species

doi:10.7503/cjcu20210816

Abstract

Abstract:

Pd/CeO₂ catalysts containing mainly PdO and Ce_1?_x Pd _x O_2?_δ species were prepared by modulating the deposition method of Pd species on CeO₂. The Raman and XPS characterizations of the catalysts confirmed the presence of these two types of Pd species on the prepared catalysts. The characterization results of O₂-TPD and H₂-TPR showed that the Ce_1?_x Pd _x O_2?_δ species with stronger interactions with CeO₂ featured more stronger Pd—O bonds compared to the PdO species. The results of catalytic performance testing for the CH₄ combustion reaction showed that， the Pd/CeO₂ catalyst dominated with PdO species showed a good activity during the light off process with a T₁₀ and T₉₀ of 275 and 367 ℃， respectively， at a feed gas ratio of 1%CH₄-4%O₂-Ar and gaseous hourly space velocity（GHSV） of 60000 mL· $g c a t - 1$ ·h^?1， while the catalysts dominated with Ce_1?_x Pd _x O_2?_δ species possessed poor activity with T₁₀ in excess of 420 ℃ under the same condition. The CH₄-TPR characterization of the catalysts showed that the catalytic activity started to increase only when the PdO or Ce_1?_x Pd _x O_2?_δ species started to be reduced by CH₄ during the light off process. For the PdO species， the relatively weak Pd—O bonding allows the lattice oxygen on the Pd species to participate in the oxidation of CH₄ at lower temperatures， and CeO₂ support contributes to the reoxidation of the PdO _x through oxygen migration， which in turn completes the process of catalysis by PdO/Pd⁰ cycle. The low activity of the ionic Ce_1?_x Pd _x O_2?_δ should attribute to its strong Pd—O—Ce linkages which are difficult to be reduced by CH₄ during the reaction. Furthermore， we prepared Pd/γ-Al₂O₃ catalysts by the same method using γ-Al₂O₃ as the support， and the characterization results further confirmed that the PdO species with weaker interaction with γ-Al₂O₃ are more easily be reduced by CH₄ and thus exhibit better catalytic activity. It can be concluded that the reducibility of the oxidized Pd species on Pd/CeO₂ by CH₄ is one of the important factors determining the activity of the catalyst for the methane combustion reaction.

Key words: CeO₂, Pd, CH₄, Catalytic oxidation, PdO, Ce_1?_x Pd _x O_2?_δ, Reducibility

CLC Number:

O643

TrendMD:

WANG Mingzhi, ZHENG Yanping, WENG Weizheng. Catalytic Methane Combustion over CeO₂ Supported PdO and Ce_1‒_x Pd _x O_2‒_δ Species[J]. Chem. J. Chinese Universities, 2022, 43(4): 20210816.

Figures/Tables 10

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Catalyst	Pd loading ^a （%）	S_BET/（m²·g^-1）	d（CeO₂） ^b /nm	Pd dispersion ^c （%）	Pd/Ce ratio ^d
CeO₂	—	67.6	8.0	—	—
1%Pd/CeO₂?A	0.96	65.3	7.9	74.5	0.021
1%Pd/CeO₂?C	0.98	66.3	7.8	46.1	0.047
1%Pd/CeO₂?H	0.92	64.6	7.8	52.4	0.176

Catalyst	Pd loading ^a （%）	S_BET/（m²·g^-1）	d（CeO₂） ^b /nm	Pd dispersion ^c （%）	Pd/Ce ratio ^d
CeO₂	—	67.6	8.0	—	—
1%Pd/CeO₂?A	0.96	65.3	7.9	74.5	0.021
1%Pd/CeO₂?C	0.98	66.3	7.8	46.1	0.047
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Catalytic Methane Combustion over CeO₂ Supported PdO and Ce_1‒_x Pd _x O_2‒_δ Species

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