郑娜, 聂丽君, 高宇航, 薛坤坤, 韩晓蓓, 马跃宇, 任丽蓉, 苏王潮, 石建惠

高等学校化学学报 2025, 46 (4): 20240485-. DOI:10.7503/cjcu20240485

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以三聚氰胺为前驱体，通过热缩聚法制备了块体石墨相氮化碳g-C₃N₄（BCN），并利用不同浓度的H₃PO₄对BCN进行水热处理，制备了质子化改性的g-C₃N₄（PBCN _x ），再经二甲基亚砜（DMSO）溶剂纯化，得到相应的PBCN _x -D样品. 通过X射线衍射（XRD）、傅里叶变换红外光谱（FTIR）、透射电子显微镜（TEM）、 X射线光电子能谱（XPS）、元素分析（EA）和N₂气吸附-脱附测试（BET）对样品进行了表征. 结果表明， PBCN _x -D不仅保留了g-C₃N₄的原始结构，而且具有松散的薄层结构、更大的比表面积及更多的氨基缺陷，这些特性提高了其光催化活性. 瞬态光电流（TPC）、电化学阻抗（EIS）、光致发光光谱（PL）和紫外-可见漫反射光谱（UV-Vis DRS）分析结果表明， PBCN_x-D的光生电子-空穴对复合率明显降低. BCN在质子化过程中形成了光响应较差的蜜勒胺分子，经DMSO溶剂纯化后， PBCN _x -D的光电化学性能得到进一步提升. 在光催化产H₂O₂实验中， PBCN₁₀-D表现出最佳的光催化活性，光照5 h， H₂O₂产率为0.502 mmol/L，为初始BCN的7.17倍.

众所周知，材料的比表面积和孔结构是研究光催化剂物理性质的重要方面，通常与光催化剂的吸附性能呈正相关. 光催化剂中介孔结构的存在主要是由纳米片之间的间隙引起的. 由图5（A）可以看到，所有的光催化剂均为典型的IV型吸附-解吸等温线［44］. 此外，未经纯化的PBCN₁₀光催化剂的比表面积比BCN的略有降低，这是由于质子化处理过程中形成了结晶度较好的蜜勒胺结构，致使比表面积减小，而纯化后的PBCN₁₀-D催化剂的比表面积（82.34 m2/g）明显大于BCN（17.53 m2/g）和 PBCN₁₀（11.91 m2/g），由图5（B）可见， 3种材料的孔径分布并没有太大的变化，而PBCN₁₀-D具有较大的孔体积，与比表面积变化相对应.