郑娜, 聂丽君, 高宇航, 薛坤坤, 韩晓蓓, 马跃宇, 任丽蓉, 苏王潮, 石建惠

高等学校化学学报 2025, 46 (4): 20240485-. DOI:10.7503/cjcu20240485

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以三聚氰胺为前驱体，通过热缩聚法制备了块体石墨相氮化碳g-C₃N₄（BCN），并利用不同浓度的H₃PO₄对BCN进行水热处理，制备了质子化改性的g-C₃N₄（PBCN _x ），再经二甲基亚砜（DMSO）溶剂纯化，得到相应的PBCN _x -D样品. 通过X射线衍射（XRD）、傅里叶变换红外光谱（FTIR）、透射电子显微镜（TEM）、 X射线光电子能谱（XPS）、元素分析（EA）和N₂气吸附-脱附测试（BET）对样品进行了表征. 结果表明， PBCN _x -D不仅保留了g-C₃N₄的原始结构，而且具有松散的薄层结构、更大的比表面积及更多的氨基缺陷，这些特性提高了其光催化活性. 瞬态光电流（TPC）、电化学阻抗（EIS）、光致发光光谱（PL）和紫外-可见漫反射光谱（UV-Vis DRS）分析结果表明， PBCN_x-D的光生电子-空穴对复合率明显降低. BCN在质子化过程中形成了光响应较差的蜜勒胺分子，经DMSO溶剂纯化后， PBCN _x -D的光电化学性能得到进一步提升. 在光催化产H₂O₂实验中， PBCN₁₀-D表现出最佳的光催化活性，光照5 h， H₂O₂产率为0.502 mmol/L，为初始BCN的7.17倍.

图6（A）给出了BCN， PBCN _x 和PBCN _x -D的瞬态光电流（TPC）的测试结果，可见， PBCN₁₀-D具有最高的光电流密度，表明质子化使PBCN₁₀-D复合光催化剂的光生电子-空穴对更高效地分离. 同时， PBCN _x 均具有较低的光电流密度，其中， PBCN₁₅的光电流密度最低，这归因于其含有的蜜勒胺结构最多. 图6（B）为BCN， PBCN _x 和PBCN _x -D的电化学阻抗谱（EIS）图，众所周知，较小的半径意味着更小的电子迁移阻力， PBCN₁₀-D的半径最小，表明其具有更高的电子迁移能力.