高电压锂金属电池的局部高浓度电解液设计及电化学性能

doi:10.7503/cjcu20260132

高等学校化学学报 ›› 2026, Vol. 47 ›› Issue (10): 20260132.doi: 10.7503/cjcu20260132

高电压锂金属电池的局部高浓度电解液设计及电化学性能

黄德权¹, 阳复建¹, 陈元华¹(), 张曼¹, 殷广达¹, 韦韬¹, 莫皓越²(), 莫晓敏², 梁毅¹()

^1.桂林航天工业学院汽车工程学院，桂林 541004
^2.桂林市产品质量检验所，桂林 541004

收稿日期:2026-03-30 出版日期:2026-10-10 发布日期:2026-06-10
通讯作者: 陈元华 E-mail:cyh@guat.edu.cn;lfjhy94@163.com;liangyi@guat.edu.cn
作者简介:莫皓越，男，硕士，高级工程师，主要从事储能材料检测方面的研究. E⁃mail： lfjhy94@163.com
梁毅，男，硕士，副教授，主要从事储能材料方面的研究. E-mail： liangyi@guat.edu.cn
基金资助:
广西自然科学基金(2026GXNSFHA00640205,2026GXNSFHA00640038);广西自然科学基金;桂林航天工业学院特色优势交叉学科发展战略研究专项(TS2024141);广西首批青苗人才科研启动基金资助

Fluorinated Co-solvent Enabled Localized High-concentration Electrolyte for High-voltage Lithium Metal Batteries

HUANG Dequan¹, YANG Fujian¹, CHEN Yuanhua¹(), ZHANG Man¹, YIN Guangda¹, WEI Tao¹, MO Haoyue²(), MO Xiaomin², LIANG Yi¹()

^1.School of Automotive Engineering，Guilin University of Aerospace Technology，Guilin 541004，China
^2.Guilin Institute of Testing on Product Quality，Guilin 541004，China

Received:2026-03-30 Online:2026-10-10 Published:2026-06-10
Contact: CHEN Yuanhua E-mail:cyh@guat.edu.cn;lfjhy94@163.com;liangyi@guat.edu.cn
Supported by:
the Guangxi Natural Science Foundation, China(2026GXNSFHA00640205,2026GXNSFHA00640038);the Guilin University of Aerospace Technology, Special Research Project on the Strategic Development of Distinctive Interdisciplinary Fields, China(TS2024141);the Guangxi's First Batch of Qingmiao Talent Universal Support Program for Scientific Research Start-up Fund, China

摘要/Abstract

摘要：

锂金属负极具有极高的理论比容量和极低的电化学电位，是下一代高比能电池体系的重要发展方向. 然而，高电压锂金属电池（LMBs）的实际应用仍受到锂枝晶无序生长、固态电解质界面（SEI）不稳定以及传统醚基电解液在高电压下稳定性不足等问题的制约. 本文通过引入氟化共溶剂1，1，2，2-四氟乙基-2，2，3，3-四氟丙基醚（TTE），构建了一种局域高浓度电解液（LHCE）体系. 结合分子动力学模拟与原位光学显微镜表征结果发现， TTE中氟原子的强电负性能够有效调控阴离子配位结构，促进富无机组分SEI膜的形成，显著改善Li⁺传输动力学，并有效抑制锂枝晶生长. 电化学测试表明，采用LHCE的Li||Cu半电池在0.5 mA/cm²电流密度下循环670次后平均库仑效率仍可达98.5%. 同时，基于LHCE的全电池同样表现出优异的电化学性能： Li||LFP全电池在1.0C倍率下循环400次后容量保持率为97.4%， Li||NCM811全电池在1.0C倍率下循环500次后容量保持率为68.8%. 本研究为高电压锂金属电池的电解液设计与界面调控提供了一种有效策略.

关键词: 锂金属电池, 局部高浓度电解液, TTE共溶剂, 界面调控, 电化学性能

Abstract:

Lithium metal is regarded as one of the most promising anode materials for next- generation high-energy-density batteries because of its ultrahigh theoretical specific capacity and low electrochemical potential. However， the practical application of high-voltage lithium metal batteries（LMBs） is still severely hindered by uncontrolled lithium dendrite growth， unstable solid electrolyte interphase（SEI）， and the poor oxidative stability of conventional ether-based electrolytes. Herein， a localized high-concentration electrolyte（LHCE） is constructed by introducing the fluorinated co-solvent 1，1，2，2-tetrafluoroethyl-2，2，3，3-tetrafluoropropyl ether（TTE）. Combined molecular dynamics simulations and in-situ optical microscopy reveal that the strong electronegativity of fluorine atoms in TTE effectively regulates the anion coordination structure， promotes the formation of an inorganic-rich SEI， markedly improves Li⁺ transport kinetics， and suppresses lithium dendrite growth. Electrochemical measurements show that the Li||Cu half-cell with LHCE delivers an average Coulombic efficiency of 98.5% after 670 cycles at 0.5 mA/cm². The full cells based on LHCE also exhibit excellent electrochemical performance： the Li||LFP cell retains 97.4% of its capacity after 400 cycles at 1.0C， while the Li||NCM811 cell maintains 68.8% capacity retention after 500 cycles at 1.0C. This work provides an effective strategy for electrolyte design and interfacial regulation in high-voltage LMBs.

Key words: Lithium metal battery, Localized high-concentration electrolyte, 1, 1, 2, 2-Tetrafluoroethyl-2, 2, 3, 3-tetrafluoropropyl ether（TTE） cosolvent, Interphase regulation, Electrochemical performance

中图分类号:

O646

TrendMD:

黄德权, 阳复建, 陈元华, 张曼, 殷广达, 韦韬, 莫皓越, 莫晓敏, 梁毅. 高电压锂金属电池的局部高浓度电解液设计及电化学性能. 高等学校化学学报, 2026, 47(10): 20260132.

HUANG Dequan, YANG Fujian, CHEN Yuanhua, ZHANG Man, YIN Guangda, WEI Tao, MO Haoyue, MO Xiaomin, LIANG Yi. Fluorinated Co-solvent Enabled Localized High-concentration Electrolyte for High-voltage Lithium Metal Batteries. Chem. J. Chinese Universities, 2026, 47(10): 20260132.

图/表 5

Fig.1 Electrostatic potential diagrams of FSI-(A), DME(B) and TTE(C), molecular dynamics simulation and radial distribution function in LCE(D), LHCE(E) and HCE(F), schematic illustration of Li+ solvation structure in LCE(G), LHCE(H) and HCE(I)

Fig.2 Coulombic efficiency(A, D) and the charge⁃discharge curves(B, E) of Cu||Li half cells in various electrolytes at 0.5 mA/cm2(A, B) and 1.0 mA/cm2(D, E), the nucleation overpotential curves of Cu||Li half cells in various electrolytes at 0.1 mA/cm2(C) and 0.5 mA/cm2(F)

Fig.3 In⁃operando observation of lithium deposition behaviors by optical microscopy in LCE, LHCE and HCE electrolytes

Fig.4 Top⁃view SEM images(A—C), XPS spectra of F1s (D—F) and N1s (G—I) in LCE(A, D, G), LHCE(B, E, H) and HCE(C, F, I) electrolytes

Fig.5 Initial charge⁃discharge profiles of Li||LFP cells(A) and Li||NCM811 cells(D) at 0.1C, rate performance of Li||LFP cells(B) and Li||NCM811 cells(E), cycling performance of Li||LFP cells at 1.0C(C) and Li||NCM811 cells at 1.0C(F), the Coulombic efficiency(G) of Li||Cu cells, charge⁃discharge performance at 0.1C(H) and cycling performance at 2.0C(I) of Li||LFP cells with LHCE

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