高等学校化学学报 ›› 2021, Vol. 42 ›› Issue (1): 248.doi: 10.7503/cjcu20200407
所属专题： 分子筛功能材料 2021年，42卷，第1期
宋红玲1,2, 彭媛1,2(
), 杨维慎1,2()
收稿日期:2020-06-30
出版日期:2021-01-10
发布日期:2021-01-12
通讯作者:
彭媛
E-mail:pengyuan@dicp.ac.cn;yangws@dicp.ac.cn
作者简介:杨维慎, 男, 博士, 研究员, 主要从事功能纳米材料合理设计与分子工程及其在催化、 分离方面应用研究. E-mail: 基金资助:
SONG Hongling1,2, PENG Yuan1,2(), YANG Weishen1,2()
Received:2020-06-30
Online:2021-01-10
Published:2021-01-12
Contact:
PENG Yuan
E-mail:pengyuan@dicp.ac.cn;yangws@dicp.ac.cn
Supported by:摘要：
膜法气体分离作为一类低能耗先进分离技术, 在化工分离中具有广阔的应用前景. 然而商业气体分离膜在实际应用过程中存在选择性和渗透性此消彼长的问题. 以二维纳米片材料为膜构筑基元, 有望突破这一瓶颈. 最具代表性的二维纳米片膜材料当属石墨烯及其衍生物、 二维沸石分子筛、 层状双金属氢氧化物、 二维过渡金属硫化物、 Mxene、 二维共价有机骨架和金属有机骨架材料. 本文对这些二维材料在超薄气体分离膜领域的成果与进展进行介绍, 展现了各类材料在实际分离应用过程中的优势及弊端, 探讨了二维纳米片膜材料在气体分离领域的挑战与发展前景.
中图分类号:
TrendMD:
宋红玲, 彭媛, 杨维慎. 二维纳米片用于快速高效膜法气体分离. 高等学校化学学报, 2021, 42(1): 248.
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Fig.1 Robeson’s upper bound curves for typical commercial gas separations[14](A) and schematic representation of the relationship between permeability and selectivity, the position of commercially interes?ting area varies depending on the separation systems[15](B)(A) Copyright 2014, American Chemical Society; (B) Copyright 2017, Wiley‐VCH.
Fig.2 Illustration of two?dimensional nanosheet membranes with different stacking patternsParallel stacking of porous nanosheets(A) and non-porous nanosheets(B) and vertically aligned stacking of nanosheets(C). Taking H2/CO2 separation for instance, blue and gray lines represent different molecule permeations along different pathways, and their thickness represents permeance magnitude. α and P represent membrane selectivity and gas permeance, respectively, red: excellent, pink: good, blue: moderate.
Fig.3 Graphene structure[64]Copyright 2011, Wiley-VCH.
Fig.4 Illustration of the synthetic process of porous graphene using ion bombardment followed by chemical oxidation[78]Copyright 2014, American Chemical Society.
Fig.5 Lerf?Klinowski structural model of GO[82]Copyright 2010, the Royal Society of Chemistry.
Fig.6 Photograph of an AAO supported GO membrane(A); scanning electron micrographs of top view of the GO membrane(B); top view of the bare AAO substrate(C) and cross?section view of the GO membrane(D); single gas permeation test through a 18 nm?thick GO membrane(E); separation performances of 1.8 nm?thick(red square), 9 nm?thick(red circle) and 18 nm?thick(red triangle) GO membranes(F)[87]Blue dots represent microporous inorganic membranes from literatures. Copyright 2013, American Association for the Advancement of Science.
Fig.7 Zeolite frameworks approved by the IZA Structure Commission and their known layered forms with proposed nomenclature(yellow boxes designate materials obtained by direct synthesis)[95]Copyright 2012, Royal Society of Chemistry.
Fig.8 TEM images of the b?oriented exfoliated MFI nanosheets(A, B), MFI nanosheet structure viewed along the b axis(C)[98](A)—(C) Copyright 2011, American Association for the Advancement of Science. SEM images of Top view(D) and cross-section view(E) of MFI membrane synthesized by secondary growth of MFI nanosheet seeds, XRD pattern of the obtained MFI membrane(F) and p-xylene permeance and p?/o?xylene selectivity of MFI membrane(G)[102]. (D)—(G) Copyright 2018, Wiley-VCH.
Fig.9 Possible association of metallic cations for the LDHs(A)[106](A) Copyright 2012, Wiley‐VCH; (B) the idealized structure of carbonate-intercalated LDHs with different M2+/M3+ molar ratios[110]. Copyright 2014, the Royal Society of Chemistry.
Fig.10 Crystal structure of layered MoS2(A), atomic position in the 2H phase with trigonal prismatic coordination and in the 1T phase with octahedral coordination(B)[124]Copyright 2017, the American Chemical Society.
Fig.11 Illustration of Ti3AlC2 exfoliation process(left: Ti3AlC2; middle: after being treated with HF; right: Ti3C2T2 nanosheet after sonication treatment)(A); SEM image of layered Ti3C2T2 after HF treatment (B)[130]; AFM image of MXene nanosheet, the height profile corresponds to the blue dashed line(scale bar: 500 nm)(C); SEM image of top view of the MXene membrane(scale bar: 500 nm)(D); illustra- tion of the interlayer gap between the adjacent MXene nanosheets within membrane(E); single gas permeation tests of MXene membranes with different thicknesses(F); long?term gas separation test of a MXene membrane at room temperature and 1 bar(G)[134]; illustration of the structure and gas permeation of MXene membranes before and after borate and amine modification(H) and long?term gas permeation test of a MXene membrane after borate and amine modification(I)[136](A, B) Copyright 2015, Wiley-VCH; (C)—(G) Copyright 2018, Springer?Nature; (H, I) Copyright 2018, Wiley-VCH.
Fig.12 Main building blocks for two?dimensional COFs, and strategies for 2D polymerization(A—E), the representative molecular structures of the building blocks shown in(A—E)(F)[147]Copyright 2015, the Royal Society of Chemistry.
Fig.13 CTF?1 single?layer structure view along the z direction(A); illustration of the variation of the gas pathways through CTF?1 membranes with perfectly(left) and imperfectly(right) overlapped layers(B); structure of the five CTF?1 membranes composed of two nanosheets, the shadow region represents the impermeable area and the white region represent the newly generated narrow interlayer passages(C); the CO2/N2 separation performance of the 5 membranes compared with the single? layered one(D)[150]Copyright 2016, the Royal Society of Chemistry.
Fig.14 Schematic illustration of a metal ion/cluster, organic ligand molecules with 3?, 4?, and 6?fold symmetry(A); metal ions/clusters with 3? and 4?fold coordination symmetry and a linear ligand(B)[199]; some representative two?dimensional MOFs reported to date viewed along the shortest particle dimension(C)(A, B) Copyright 2017, the Royal Society of Chemistry; (C) Cu(μ-pym2S2)(μ-Cl)[202], Copyright 2013, Wiley‐VCH; Ni(Im)2[203]. ZIF-L[204], Copyright 2013, the Royal Society of Chemistry; NAFS-2[205], Copyright 2011, the American Chemical Society.
Fig.15 SEM images of a bare alumina substrate(A); top view(B) and cross?section view of a Zn2(bim)4 MSN membrane(C); H2/CO2 separation performances of 15 MSN membranes(D) and long?term stability test of a Zn2(bim)4 MSN membrane(E)[207]Copyright 2014, the American Association for the Advancenment Science.
Fig.16 Illustration of the surfactant?assisted synthetic process of NH2?MIL?53(Al) nanolamellae(A); TEM image of the NH2?MIL?53(Al) nanolamellae(B); XRD patterns of NH2?MIL?53(Al) nanolamelllae and the corresponding simulated narrow and large pore forms(C); CO2/CH4 separation performan?ces of NH2?MIL?53(Al)?based mixed?matrix membranes(MMMs) with 8%(mass fraction) loading at 308 K and a transmembrane pressure difference of 3 bar(D); CO2/CH4 separation performances measured at 308 K and a transmembrane pressure difference of 3 bar for MMMs containing NH2?MIL?53(Al) nanolamellae at different loadings(E)[210]Copyright 2018, Wiley‐VCH.
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