二维过渡金属硫族化合物在超级电容器中的研究进展

doi:10.7503/cjcu20200579

摘要/Abstract

摘要：

近年来, 过渡金属硫族化合物(TMDs)作为一种新兴的二维材料, 因其独特的层状结构及电学特性成为超级电容器电极材料的理想候选者之一. 本文介绍了二维TMDs的常用合成方法, 阐述了钼基、钨基和钒基等TMDs在超级电容器中的研究进展, 分析了形貌、尺寸和改性方法等因素对TMDs材料电化学性能的影响, 并对TMDs在超级电容器领域的工业化应用和挑战进行了总结与展望.

关键词: 二维材料, 过渡金属硫族化合物, 超级电容器

Abstract:

In recent years， transition metal dichalcogenides（TMDs）， an emerging two-dimensional material， are regarded as the promising candidates for the supercapacitors electrodes due to their unique layered structure and electrical properties. This review introduces the common synthesis methods of two-dimensional TMDs， elaborates the research progress of molybdenum-based， tungsten-based， vanadium-based and other TMDs in supercapacitors， and analyzes the influence of morpohologies， nanoarchitectures， modified methods and other factors on the electrochemical performance of TMDs. The achievements and challenges of TMDs in this field are roundly disscussed toward the practical application.

Key words: Two-dimensional material, Transition metal dichalcogenide, Supercapacitor

中图分类号:

O646

TrendMD:

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图/表 17

Fig.1 Typical TMDs applied to supercapacitors and their advantages

Fig.2 Schematic diagram of common stripping methods(A) Mechanical stripping; (B) sonication-assiste stripping; (C) ion intercalation assisted liquid phase stripping.

Fig.3 Preparation of TMDs by CVD method based on different precursors(A) and preparation of TMDs under high temperature and pressure by CVD(B)

Fig.4 Other TMDs preparation methods(A) Preparation of MoS2@C nanofibers by electrospinning technology[73], Copyright 2017, Elsevier B.V.; (B) preparation of porous MoS2 by sol-gel method[74], Copyright 2012, Elsevier B.V.; (C) Laser thinning diagram[75], Copyright 2012, American Chemical Society.

Table 1 Preparation methods of 2D TMDs

Synthesis method	Advantage	Drawback
Exfoliation method	High yield and simple operation	Uncontrollable product morphology and layer number
CVD	Good crystallinity, controllable number of layers	Low yield, high cost, high reaction temperature
Hydro/Solvothermal method	Large number of active sites, low cost	Poor crystallinity
Electrospinning	Low cost, forming soft flexible thin film	Low efficiency
Sol?gel method	High purity, high porosity	Longer period, high cost
MBE and ALD	Easy and precise control	Slow growth rate, high equipment cost and requirement

Fig.6 Schematic atomic model of the MoS2/G nanohybrid(A), relative fractions of 2H and 1T components as a function of annealing temperatures(B) and the experimental capacitance of graphene film(C)[92]MoS2/G, MoS2 film and calculated capacitance of MoS2 as a function of annealing temperatures are summarized.Copyright 2019, Wiley.

Fig.7 H+ ion storage of 1T?MoS2 or Ti3C2 MXene and extra H+ ion storage in 1T-MoS2/Ti3C2 MXene heterostucture at charged?discharged state(A), digital photographs and values of L and R of flexible 1T?MoS2/Ti3C2 MXene based flexible all?solid?state supercapacitor(ASSS) bended at different angles(B), CV curves of the ASSS device bended at different angles at 30 mV/s(C) and photographs of the three ASSS devices connected in series driving electronic watch(D)[93]Copyright 2020, Wiley-VCH.

Table 2 Molybdenum-based TMDs supercapacitor performance comparison

Electrode material	Electrolyte	Capacitance	Cycle performance	Ref.
Flower shape MoS₂	1 mol/L Na₂SO₄	92.8 F/g(0.5 mA/cm²)	93.8%(1000 cycles)	[81]
MoS₂ film	0.5 mol/L H₂SO₄	ca. 330 F/cm³(25.47 mA/cm²)	97%(5000 cycles)	[82]
MoS₂/rGO	1 mol/L Na₂SO₄		250%(10000 cycles)	[83]
MoS₂/rGO@PANI	1 mol/L H₂SO₄	1224 F/g(1 A/g)	82.5%(3000 cycles)	[85]
CoS@MoS₂ Nanowires	2 mol/L KOH	1687.7 F/g(4 mA/cm²)	96.2%(10000 cycles)	[86]
1T?MoS₂/PVAK+	3 mol/L KCl	448 F/g(1 A/g)	96%(16000 cycles)	[90]
1T?2H MoS₂/rGO	1 mol/L H₂SO₄	416 F/g(1 A/g)	50000 cycles	[91]
MoS₂/Graphene	6 mol/L KOH	272 F/g		[92]
1T?MoS₂/Ti₃C₂	1 mol/L H₂SO₄	386.7 F/g(1 A/g)	96.8%(20000 cycles)	[93]
MoSe₂/MoS₂	0.5 mol/L H₂SO₄	1229.6 F/g(1 A/g)	92.8%(2000 cycles)	[94]
MoS₂/CNT	1 mol/L Na₂SO₄	337 mF/cm²	97.6%(2500 cycles)	[95]
MoSe₂/Ni foam	6 mol/L KOH	1114.1 F/g(1 A/g)	104.7%(1500 cycles)	[96]
Flake MoSe₂	1 mol/L Na₂SO₄	1467.8 F/g(4 mA/cm²)	80%(1000 cycles)	[97]
MoSe₂/rGO	6 mol/L KOH	1422 F/g(1 A/g)	100.7%(1500 cycles)	[98]
MoSe₂/Acetylene black	6 mol/L KOH	2020 F/g(1 A/g)	107.5%(1500 cycles)	[99]
1T’?MoSe₂@rGO	—	1791 F/g(1 A/g)	98.6%(2000 cycles)	[100]

Fig.8 One?body array of core/shell nanowire supercapacitor and electrochemical performance[102](A) Schematic illustration for one-body array of core/shell nanowire supercapacitor; (B) TEM image of cross-section h-WO3/WS2 core/shell nanowire; (C) optical image of as-prepared core/shell nanowires on a W foil under mechanical bending(left), corresponding SEM image(right) shows high-density; (D) demonstration of powering a LED.Copyright 2016, American Chemical Society.

Table 3 Tungsten-based TMDs supercapacitor performance comparison

Electrode material	Electrolyte	Capacitance	Cycle performance	Ref.
WS₂/rGO	1 mol/L Na₂SO₄	350 F/g(0.5 A/g)	1000 cycles	[101]
h?WO₃/WS₂	0.1 mol/L Na₂SO₄	47.5 mF/cm²(0.5 mA/cm²)	30000 cycles	[102]
WS₂/Co₃S₄	1 mol/L H₂SO₄	412.7 F/g(1 A/g)	94.3%(2000 cycles)	[103]
WS₂/PEDOT	1 mol/L Na₂SO₄	70.64 F/g(0.2 A/g)	90.74%(5000 cycles)	[106]
WS₂/rGO	1 mol/L H₂SO₄	383.6 F/g(0.5 A/g)	102.5%(10000 cycles)	[107]
WS₂ Quantum dots	PVA?H₃PO₄	28 mF/cm²(0.1 mA/cm²)	80%(10000 cycles)	[108]
WS₂?MWCNTs/PANI	1 mol/L H₂SO₄	ca. 760.1 F/g(1 A/g)	ca. 80.2%(2000 cycles)	[109]
WS₂@NiCo₂O₄	3 mol/L KOH	2449.9 mF/cm²(1 mA/cm)		[110]
WSe₂	1 mol/L H₂SO₄	43.6 F/g(0.2 A/g)	99%(20000 cycles)	[104]
WTe₂	PVA?H₃PO₄	221 F/g(1 A/g)	91%(5500 cycles)	[105]
WSe₂/rGO	3 mol/L KOH	389 F/g(1 A/g)	98.7%(3000 cycles)	[111]

Fig.9 VS2 ultra?thin nanosheets for high two?dimensional conductivity of planar supercapacitors[112](A) VS2 thin films of different thicknesses are transferred to quartz substrate; (B) temperature dependence of planar resistivity of VS2 thin film; (C) planar ion migration pathways for the in-plane supercapacitor and schematic illustration of the in-plane configuration of the as-fabricated supercapacitor. Copyright 2011, American Chemical Society.

Fig.10 Synthesis and electrochemical performance of defect?rich VS2 nanoplates[115](A) Schematic illustration of the formation process of rich-defect VS2 nanoplate; (B) comparison of the energy density vs. power density curves of the full cell and other works; (C) two asymmetric supercapacitors were connected in series to light an OUC light-emitting diode(LED) panel. Copyright 2018, Royal Society of Chemistry.

Table 4 Vanadium-based TMDs supercapacitor performance comparison

Electrode material	Electrolyte	Capacitance	Cycle performance	Ref.
VS₂	PVA?BMIMBF₄	4760 μF/cm²	>90%(1000 cycles)	[112]
VS₂/MWCNTs	2 mol/L KCl	830 F/g	95.9%(10000 cycles)	[113]
VS₂/C	PVA/H₂SO₄	86.4 F/cm³(0.1 mA/cm²)	97.7%(10000 cycles)	[114]
VS₂	1 mol/L KOH	2200 F/g(1 A/g)		[115]
NiCo₂S₄@VS₂	3 mol/L KOH	1023.4 C/g(0.45 A/g)	96%(2000 cycles)	[118]
VS₂/ZnO	1 mol/L KOH	2695.7 F/g(1 A/g)	92.7%(5000 cycles)	[119]
VSe₂/rGO		680 F/g(1 A/g)	ca. 81%(10000 cycles)	[116]
VSe₂/rGO	2 mol/L KOH	1129 F/g(1 A/g)	89.76%(2000 cycles)	[120]

Fig.11 Preparation and electrochemical performance of NiSe2 PNSvac[123](A) Schematic procedure for the preparation of NiSe2 PNSvac; (B) CV curves of NiSe2 PNSvac, NiSe2 NS, and NiSe2 particle at a scan rate of 10 mV/s; (C) the specific capacitance of NiSe2 PNSvac, NiSe2 NS, and NiSe2 particle at different current density. Copyright 2018, American Chemical Society.

Fig.12 Preparation and electrochemical performance of acid?assisted exfoliation of TaS2 monolayer[127](A) By acid-assisted exfoliation, LiTaS2 single crystal swelled with TaS2 layer etched, achieving conductive TaS2 monolayers with large lateral size and sub-nanopore structure; (B) HAADF image of the corresponding TaS2 monolayer; (C) pore size distribution of TaS2 film by density functional theory(DFT) mode; (D) volumetric capacitance of MSP-TaS2 and SI-TaS2 based MSC as a function of scan rates; (E) cycling stability of MSP-TaS2 based MSC measured at 2 A/g. Inset: (D) the corresponding gravimetric capacitance as a function of scan rates; (E) comparison of GCD curves between the 1st cycle and the 4000th cycle for MSP-TaS2 based MSC. Copyright 2017, American Chemical Society.

Table 5 Performance comparison of other TMDs supercapacitors

Electrode material	Electrolyte	Capacitance	Cycle performance	Ref.
NiSe₂	4 mol/L KOH	1044 F/g(3 A/g)	67%(2000 cycles)	[121]
NiSe₂/CFC	3 mol/L KOH	1058 F/g(2 A/g)		[122]
NiSe₂ PNSvac	1 mol/L KOH	466 F/g(3 A/g)	81.3%(1000 cycles)	[123]
Ni₃Se₂	3 mol/L KOH	635 μA·h/cm²(3 mA/cm²)		[124]
TiS₂/VACNT	21 mol/L LiTFSI	195 F/g	ca. 95%(10000 cycles)	[126]
TaS₂/PPy	1 mol/L H₂SO₄	835 F/cm²	98.7%(10000 cycles)	[128]
CoSe₂	3 mol/L KOH	544.6 F/g(1 mA/cm²)	93.3%(5000 cycles)	[129]
CoSe₂	3 mol/L KOH	759.5 F/g(1 mA/cm²)	94.5%(5000 cycles)	[130]
NiGa₂S₄	6 mol/L KOH	2225 F/g(2 A/g)	78.9%(6000 cycles)	[131]

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