金属有机框架用于一氧化碳氧化

doi:10.7503/cjcu20200272

摘要/Abstract

摘要：

鉴于一氧化碳(CO)氧化在基础研究、环境保护和实际应用中的重要性, 人们对其进行了广泛的研究. 金属有机骨架(MOFs)由于具有永久孔隙, 结构多样且可调控, 是一种很有前途的CO氧化催化剂. 本文对近年来MOFs和MOF基催化剂用于CO氧化的研究进展进行了系统的总结, 并根据催化剂活性物种/位点进行了简要的分类介绍. 除了催化剂的化学结构, 催化剂的负载量、制备方法和预处理技术以及反应温度等对催化性能的影响也在文中进行了讨论. 最后, 本综述对该研究领域进行了总结和展望.

关键词: 金属有机骨架, 一氧化碳氧化, 活性物种/位点, 结构-性能关系

Abstract:

Due to its importance in fundamental studies， environmental protection and practical applications， the oxidation of carbon monoxide（CO） is extensively investigated. Metal-organic frameworks（MOFs） which contain abundant active species/sites are promising catalysts for CO oxidation owing to their permanent porosity， structural diversity and tunability. Herein， we wish to provide a systematic summary of recent progress in MOFs and MOF-based catalysts for CO oxidation. Active species/sites of the catalysts are briefly classified on account of their different active elements. In addition to pristine chemical structure， many variables related to the structure of the catalysts， such as loading weight， preparation & pre-treatment techniques and reaction temperature， have been proven to show great influence on the property and will be discussed here. Finally， the review covers a short conclusion and perspective in this filed.

Key words: Metal-organic framework, CO oxidation, Active species/sites, Structure-property relationship

中图分类号:

O614

TrendMD:

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图/表 6

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Entry	Catalyst	Active species	Feed gas and volume ratio	GHSV^a/ (mL·h^?1·g^?1)	T₅₀^b/℃	T₁₀₀^c/℃	Ref.
1	[Cu(mipt)(H₂O)](H₂O)₂	Cu(II)	CO/O₂/He, 1/20/79	20000	ND^d	200	[21]
2	[Cu₅(OH)₂(nip)₄(H₂O)₆](H₂O)_4.25	Cu(II)	CO/O₂/He, 1/20/79	20000	155	200	[22]
3	Cu₃(OH)(C₄H₂N₂O₂)₃	Cu(II)	CO/O₂/Ar, 1/6/93	30000	ND	230	[23]
4	CuBTC?443	Cu(II)	CO/O₂/N₂, 1/0.5/98.5	30000	ND	240	[24]
5	CuBTC?503	Cu(II)	CO/O₂/N₂, 1/0.5/98.5	30000	ND	200	[24]
6	CuBTC?523	Cu(II)	CO/O₂/N₂, 1/0.5/98.5	30000	ND	170	[24]
7	CuBTC?553	Cu(II)	CO/O₂/N₂, 1/0.5/78	30000	ND	290	[24]
8	FDM?3	Cu(I)	CO/O₂/N₂, 1/21/78	30000	200	220	[25]
9	FDM?4	Cu(I)	CO/O₂/N₂, 1/21/78	30000	180	210	[25]
10	FDM?5	Cu(I)	CO/O₂/N₂, 1/21/78	30000	215	ND	[25]
11	FDM?6	Cu(I)	CO/O₂/N₂, 1/24/78	30000	195	220	[25]
12	FDM?7	Cu(I)	CO/O₂/N₂, 1/24/78	30000	190	220	[25]
13	2% Cu?MIL?101	Cu NPs	CO/O₂/He, 4/20/76	120000	275	289	[26]
14	Cu?BTC(C?CuO/Cu₂O)	CuO/Cu₂O	CO/O₂/He, 5/30/100	13500	ND	ND	[27]
15	Cu?BTC(R?CuO/Cu₂O)	CuO/Cu₂O	CO/O₂/He, 5/30/100	13500	ND	240	[27]
16	Cu?BTC(O?CuO/Cu₂O)	CuO/Cu₂O	CO/O₂/He, 5/30/100	13500	ND	260	[27]
17	Cu?BTC(W?CuO/Cu₂O)	CuO/Cu₂O	CO/O₂/He, 5/30/100	13500	ND	ND	[27]
Entry	Catalyst	Active species	Feed gas and volume ratio	GHSV^a/ (mL·h^?1·g^?1)	T₅₀^b/℃	T₁₀₀^c/℃	Ref.
18	Cu?BTC(S?350)	Cu/Cu₂O and Cu/CuO interface	CO/Air, 1/99	36000	ND	190	[28]
19	Cu?BTC(S?400)	Cu/Cu₂O and Cu/CuO interface	CO/Air, 1/99	36000	ND	190	[28]
20	Cu?BTC(S?500)	Cu/Cu₂O and Cu/CuO interface	CO/Air, 1/99	36000	ND	155	[28]
21	Cu?BTC(S?600)	Cu/Cu₂O and Cu/CuO interface	CO/Air, 1/99	36000	ND	185	[28]
22	Cu?BTC(S?700)	Cu/Cu₂O and Cu/CuO interface	CO/Air, 1/99	36000	ND	170	[28]
23	Cu?BTC(CO?240)	Cu₂O	CO/O₂/N₂, 1/20/79	24000	110	145	[29]
24	Cu?BTC(Ar?240)	ND	CO/O₂/N₂, 1/20/79	24000	237	255	[29]
25	Cu?BTC(O₂?240)	CuO	CO/O₂/N₂, 1/20/79	24000	144	170	[29]
26	Cu?BTC(H₂?240)	ND	CO/O₂/N₂, 1/20/79	24000	245	255	[29]
27	CoMOF?74	Co(II)	CO/Air, 1/99	18000	84	ND	[30]
28	20% Co/MIL?53(Al)	Co NPs	CO/Air, 3/97	52000	ND	180	[31]
29	ZIF?67(Co₃O₄?Ther)	Co₃O₄	CO/O₂/He, 1/20/79	30000	92	ND	[32]
30	ZIF?8(Co₃O₄?MOF)	Co₃O₄	CO/O₂/He, 1/20/79	30000	58	80	[33]
31	ZIF?67(Co₃O₄)	Co₃O₄	CO/Air, 1/99	36000	ND	120	[33]
32	[Amine][Co(HCOO)₃] (Co₃O₄?MA)	O_V, O_C and Co³⁺ sites	CO/O₂ /He, 1/20/79	60000	160	170	[34]
33	[Amine][Co(HCOO)₃] (Co₃O₄?DMA)	O_V, O_C and Co³⁺ sites	CO/O₂ /He, 1/20/79	60000	157	170	[34]
34	Co₃(BTC)₂	Co NPs	CO/Air, 1/99	48000	ND	160	[35]
35	Ce?BTC₂₀₀	Ce³⁺ and O vacancies	CO/O₂/He, 1/20/79	60000	280	375	[36]
36	Ce?BTC₂₅₀	Ce³⁺ and O vacancies	CO/O₂/He, 1/20/79	60000	240	340	[36]
37	Ce?BTC₃₀₀	Ce³⁺ and O vacancies	CO/O₂/He, 1/20/79	60000	330	425	[36]
38	Ce?BTC₂₅₀after catalytic reaction	Ce³⁺ and O vacancies	CO/O₂/He, 1/20/79	60000	260	340	[36]
39	Ce?UiO?66(0.01?CuCe)	Ce and O vacancies	CO/O₂/H₂/N₂, 1/1/50/48	12000	89	128	[37]
40	Ce?UiO?66(0.04?CuCe)	Ce and O vacancies	CO/O₂/H₂/N₂, 1/1/50/48	12000	78	112	[37]
41	Ce?UiO?66(0.08?CuCe)	Ce and O vacancies	CO/O₂/H₂/N₂, 1/1/50/48	12000	84	122	[37]
42	0.5% Au@ZIF?8	Au NPs	CO/O₂/He, 1/20/79	60000	225	255	[38]
43	1.0% Au@ZIF?8	Au NPs	CO/O₂/He, 1/20/79	60000	200	ND	[38]
44	2.0% Au@ZIF?8	Au NPs	CO/O₂/He, 1/20/79	60000	185	ND	[38]
45	5.0% Au@ZIF?8	Au NPs	CO/O₂/He, 1/20/79	60000	175	210	[38]
46	1.5% Au@UiO?66	Au NPs	CO/O₂/He, 1/20/79	15000	175	ND	[39]
47	2.8% Au@UiO?66	Au NPs	CO/O₂/He, 1/20/79	15000	165	ND	[39]
48	4.0% Au@UiO?66	Au NPs	CO/O₂/He, 1/20/79	15000	155	ND	[39]
49	Au/MIL?101(573)	Au NPs	CO/O₂/He, 1/20/79	20000	ND	-120	[40]
50	5.0% Pt@MIL?101	Pt NPs	CO/O₂/He, 1/20/79	20000	ND	150	[41]
51	Pt/N?UiO?67	Pt NPs	CO/O₂/He, 1/20/79	120000	100	120	[42]
52	Pt/UiO?67	Pt NPs	CO/O₂/He, 1/20/79	120000	130	140	[42]
53	Pt/NH₂?UiO?67	Pt NPs	CO/O₂/He, 1/20/79	120000	145	150	[42]
54	2.7% Pd/MIL?53(Al)	Pd NPs	CO/O₂/Ar, 1/21/78	30000	100	115	[43]
55	5% Pd/Ce?MOF	Pd NPs	CO/O₂/He, 4/20/76	240000	77	92	[44]
56	1% Pd/Cu₃(BTC)₂?P	PdO₂NPs	CO/O₂/He, 1/20/79	24000	ND	220	[45]
57	2.9% Pd@MIL?101	Pd NPs	CO/O₂/He, 4/20/76	120000	97	147	[26]
58	4.9% Pd@MIL?101	Pd NPs	CO/O₂/He, 4/20/76	120000	92	407	[26]
59	Ce?HKUST?1	CuO?CeO₂	CO/O₂/He, 1/20/79	109800	124	170	[46]
60	0.5% Pd + 2%Cu?MIL?10	PdCu NPs	CO/O₂/He, 4/20/76	120000	175	180	[26]
61	1% Pd + 2%Cu?MIL?101	PdCu NPs	CO/O₂/He, 4/20/76	120000	146	152	[26]
62	ZIF?67(Pt@Co₃O₄)	Pt NPs and Co₃O₄	CO/O₂ /He, 1.5/30/60	109800	ND	110	[47]
63	ZIF?67(Co₃O₄)	Pt NPs and Co₃O₄	CO/O₂ /He, 1.5/30/60	109800	ND	145	[47]
64	Cu₃(BTC)₂(5%?CuO/CeO₂?600)	CuO/CeO	CO/O₂/H₂/N₂, 2/3.3/50/47.7	18000	ND	140	[48]
65	MIL?100(Fe)(Ag?Fe)	O_latt/O_ads	CO/O₂/He, 1/20/79	18000	132	160	[49]
66	MIL?100(Fe)(Ag?Fe₂O₃)	ND	CO/O₂/He, 1/20/79	18000	180	215	[49]
67	MIL?100(Fe)(Ag?PB)	ND	CO/O₂/He, 1/20/79	18000	>350	>350	[49]
68	MIL?100(Fe)(Ag?Fe)	ND	CO/O₂/He, 1/20/79	18000	230	275	[50]
69	Ce?BTC(CeO₂/CuO?400)	CeO₂/CuO	CO/O₂/H₂/N₂, 1/1.7/50/47.3	18000	ND	110	[50]

Entry	Catalyst	Active species	Feed gas and volume ratio	GHSV^a/ (mL·h^?1·g^?1)	T₅₀^b/℃	T₁₀₀^c/℃	Ref.
1	[Cu(mipt)(H₂O)](H₂O)₂	Cu(II)	CO/O₂/He, 1/20/79	20000	ND^d	200	[21]
2	[Cu₅(OH)₂(nip)₄(H₂O)₆](H₂O)_4.25	Cu(II)	CO/O₂/He, 1/20/79	20000	155	200	[22]
3	Cu₃(OH)(C₄H₂N₂O₂)₃	Cu(II)	CO/O₂/Ar, 1/6/93	30000	ND	230	[23]
4	CuBTC?443	Cu(II)	CO/O₂/N₂, 1/0.5/98.5	30000	ND	240	[24]
5	CuBTC?503	Cu(II)	CO/O₂/N₂, 1/0.5/98.5	30000	ND	200	[24]
6	CuBTC?523	Cu(II)	CO/O₂/N₂, 1/0.5/98.5	30000	ND	170	[24]
7	CuBTC?553	Cu(II)	CO/O₂/N₂, 1/0.5/78	30000	ND	290	[24]
8	FDM?3	Cu(I)	CO/O₂/N₂, 1/21/78	30000	200	220	[25]
9	FDM?4	Cu(I)	CO/O₂/N₂, 1/21/78	30000	180	210	[25]
10	FDM?5	Cu(I)	CO/O₂/N₂, 1/21/78	30000	215	ND	[25]
11	FDM?6	Cu(I)	CO/O₂/N₂, 1/24/78	30000	195	220	[25]
12	FDM?7	Cu(I)	CO/O₂/N₂, 1/24/78	30000	190	220	[25]
13	2% Cu?MIL?101	Cu NPs	CO/O₂/He, 4/20/76	120000	275	289	[26]
14	Cu?BTC(C?CuO/Cu₂O)	CuO/Cu₂O	CO/O₂/He, 5/30/100	13500	ND	ND	[27]
15	Cu?BTC(R?CuO/Cu₂O)	CuO/Cu₂O	CO/O₂/He, 5/30/100	13500	ND	240	[27]
16	Cu?BTC(O?CuO/Cu₂O)	CuO/Cu₂O	CO/O₂/He, 5/30/100	13500	ND	260	[27]
17	Cu?BTC(W?CuO/Cu₂O)	CuO/Cu₂O	CO/O₂/He, 5/30/100	13500	ND	ND	[27]
Entry	Catalyst	Active species	Feed gas and volume ratio	GHSV^a/ (mL·h^?1·g^?1)	T₅₀^b/℃	T₁₀₀^c/℃	Ref.
18	Cu?BTC(S?350)	Cu/Cu₂O and Cu/CuO interface	CO/Air, 1/99	36000	ND	190	[28]
19	Cu?BTC(S?400)	Cu/Cu₂O and Cu/CuO interface	CO/Air, 1/99	36000	ND	190	[28]
20	Cu?BTC(S?500)	Cu/Cu₂O and Cu/CuO interface	CO/Air, 1/99	36000	ND	155	[28]
21	Cu?BTC(S?600)	Cu/Cu₂O and Cu/CuO interface	CO/Air, 1/99	36000	ND	185	[28]
22	Cu?BTC(S?700)	Cu/Cu₂O and Cu/CuO interface	CO/Air, 1/99	36000	ND	170	[28]
23	Cu?BTC(CO?240)	Cu₂O	CO/O₂/N₂, 1/20/79	24000	110	145	[29]
24	Cu?BTC(Ar?240)	ND	CO/O₂/N₂, 1/20/79	24000	237	255	[29]
25	Cu?BTC(O₂?240)	CuO	CO/O₂/N₂, 1/20/79	24000	144	170	[29]
26	Cu?BTC(H₂?240)	ND	CO/O₂/N₂, 1/20/79	24000	245	255	[29]
27	CoMOF?74	Co(II)	CO/Air, 1/99	18000	84	ND	[30]
28	20% Co/MIL?53(Al)	Co NPs	CO/Air, 3/97	52000	ND	180	[31]
29	ZIF?67(Co₃O₄?Ther)	Co₃O₄	CO/O₂/He, 1/20/79	30000	92	ND	[32]
30	ZIF?8(Co₃O₄?MOF)	Co₃O₄	CO/O₂/He, 1/20/79	30000	58	80	[33]
31	ZIF?67(Co₃O₄)	Co₃O₄	CO/Air, 1/99	36000	ND	120	[33]
32	[Amine][Co(HCOO)₃] (Co₃O₄?MA)	O_V, O_C and Co³⁺ sites	CO/O₂ /He, 1/20/79	60000	160	170	[34]
33	[Amine][Co(HCOO)₃] (Co₃O₄?DMA)	O_V, O_C and Co³⁺ sites	CO/O₂ /He, 1/20/79	60000	157	170	[34]
34	Co₃(BTC)₂	Co NPs	CO/Air, 1/99	48000	ND	160	[35]
35	Ce?BTC₂₀₀	Ce³⁺ and O vacancies	CO/O₂/He, 1/20/79	60000	280	375	[36]
36	Ce?BTC₂₅₀	Ce³⁺ and O vacancies	CO/O₂/He, 1/20/79	60000	240	340	[36]
37	Ce?BTC₃₀₀	Ce³⁺ and O vacancies	CO/O₂/He, 1/20/79	60000	330	425	[36]
38	Ce?BTC₂₅₀after catalytic reaction	Ce³⁺ and O vacancies	CO/O₂/He, 1/20/79	60000	260	340	[36]
39	Ce?UiO?66(0.01?CuCe)	Ce and O vacancies	CO/O₂/H₂/N₂, 1/1/50/48	12000	89	128	[37]
40	Ce?UiO?66(0.04?CuCe)	Ce and O vacancies	CO/O₂/H₂/N₂, 1/1/50/48	12000	78	112	[37]
41	Ce?UiO?66(0.08?CuCe)	Ce and O vacancies	CO/O₂/H₂/N₂, 1/1/50/48	12000	84	122	[37]
42	0.5% Au@ZIF?8	Au NPs	CO/O₂/He, 1/20/79	60000	225	255	[38]
43	1.0% Au@ZIF?8	Au NPs	CO/O₂/He, 1/20/79	60000	200	ND	[38]
44	2.0% Au@ZIF?8	Au NPs	CO/O₂/He, 1/20/79	60000	185	ND	[38]
45	5.0% Au@ZIF?8	Au NPs	CO/O₂/He, 1/20/79	60000	175	210	[38]
46	1.5% Au@UiO?66	Au NPs	CO/O₂/He, 1/20/79	15000	175	ND	[39]
47	2.8% Au@UiO?66	Au NPs	CO/O₂/He, 1/20/79	15000	165	ND	[39]
48	4.0% Au@UiO?66	Au NPs	CO/O₂/He, 1/20/79	15000	155	ND	[39]
49	Au/MIL?101(573)	Au NPs	CO/O₂/He, 1/20/79	20000	ND	-120	[40]
50	5.0% Pt@MIL?101	Pt NPs	CO/O₂/He, 1/20/79	20000	ND	150	[41]
51	Pt/N?UiO?67	Pt NPs	CO/O₂/He, 1/20/79	120000	100	120	[42]
52	Pt/UiO?67	Pt NPs	CO/O₂/He, 1/20/79	120000	130	140	[42]
53	Pt/NH₂?UiO?67	Pt NPs	CO/O₂/He, 1/20/79	120000	145	150	[42]
54	2.7% Pd/MIL?53(Al)	Pd NPs	CO/O₂/Ar, 1/21/78	30000	100	115	[43]
55	5% Pd/Ce?MOF	Pd NPs	CO/O₂/He, 4/20/76	240000	77	92	[44]
56	1% Pd/Cu₃(BTC)₂?P	PdO₂NPs	CO/O₂/He, 1/20/79	24000	ND	220	[45]
57	2.9% Pd@MIL?101	Pd NPs	CO/O₂/He, 4/20/76	120000	97	147	[26]
58	4.9% Pd@MIL?101	Pd NPs	CO/O₂/He, 4/20/76	120000	92	407	[26]
59	Ce?HKUST?1	CuO?CeO₂	CO/O₂/He, 1/20/79	109800	124	170	[46]
60	0.5% Pd + 2%Cu?MIL?10	PdCu NPs	CO/O₂/He, 4/20/76	120000	175	180	[26]
61	1% Pd + 2%Cu?MIL?101	PdCu NPs	CO/O₂/He, 4/20/76	120000	146	152	[26]
62	ZIF?67(Pt@Co₃O₄)	Pt NPs and Co₃O₄	CO/O₂ /He, 1.5/30/60	109800	ND	110	[47]
63	ZIF?67(Co₃O₄)	Pt NPs and Co₃O₄	CO/O₂ /He, 1.5/30/60	109800	ND	145	[47]
64	Cu₃(BTC)₂(5%?CuO/CeO₂?600)	CuO/CeO	CO/O₂/H₂/N₂, 2/3.3/50/47.7	18000	ND	140	[48]
65	MIL?100(Fe)(Ag?Fe)	O_latt/O_ads	CO/O₂/He, 1/20/79	18000	132	160	[49]
66	MIL?100(Fe)(Ag?Fe₂O₃)	ND	CO/O₂/He, 1/20/79	18000	180	215	[49]
67	MIL?100(Fe)(Ag?PB)	ND	CO/O₂/He, 1/20/79	18000	>350	>350	[49]
68	MIL?100(Fe)(Ag?Fe)	ND	CO/O₂/He, 1/20/79	18000	230	275	[50]
69	Ce?BTC(CeO₂/CuO?400)	CeO₂/CuO	CO/O₂/H₂/N₂, 1/1.7/50/47.3	18000	ND	110	[50]

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