高等学校化学学报 ›› 2022, Vol. 43 ›› Issue (4): 20210834.doi: 10.7503/cjcu20210834
收稿日期:
2021-12-15
出版日期:
2022-04-10
发布日期:
2022-02-12
通讯作者:
谈宁馨
E-mail:tanningxin@scu.edu.cn
基金资助:
LIU Jiaxin, MIN Jie, XU Huajie, REN Haisheng, TAN Ningxin()
Received:
2021-12-15
Online:
2022-04-10
Published:
2022-02-12
Contact:
TAN Ningxin
E-mail:tanningxin@scu.edu.cn
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摘要:
采用反应力场分子动力学(ReaxFF-MD)方法, 模拟了富燃料条件下乙烯在空气中的燃烧以及燃烧产生的自由基与氮气的相互作用. 采用ReacNetGenerator程序提取反应网络, 结合自编后处理程序确定反应网络上的相关反应, 分析了乙烯燃烧的反应路径, 以及自由基与N2的相关反应和NO的生成路径. 结果表明, 乙烯燃烧路径与已报道的通过乙烯燃烧反应机理模拟得到的燃烧路径一致, 说明用ReaxFF-MD方法模拟乙烯高温燃烧有效而可靠; 乙烯在富燃料条件下燃烧产生的CH, C2H, C2, C2O自由基是瞬发型NO生成的重要反应物. 这些自由基与N2的反应和NO的生成路径, 为构建乙烯和大分子碳氢燃料燃烧氮氧化物排放的反应机理提供了重要参考.
中图分类号:
TrendMD:
刘嘉欣, 闵杰, 许华杰, 任海生, 谈宁馨. 基于反应力场分子模拟的乙烯燃烧自由基与氮气相互作用研究. 高等学校化学学报, 2022, 43(4): 20210834.
LIU Jiaxin, MIN Jie, XU Huajie, REN Haisheng, TAN Ningxin. Interaction Between Produced Radicals During Ethylene Combustion and Nitrogen Molecules Based on Reaxff Molecular Dynamics Simulation. Chem. J. Chinese Universities, 2022, 43(4): 20210834.
Reaction | t/ps | Reaction | t/ps |
---|---|---|---|
CH2+N2→CH2N2 | 0.92 | C2H3+N2→C2H3N2 | 3.36 |
CHO+N2→CHON2 | 1.94 | C2H+N2→C2HN2 | 15.18 |
CH3+N2→CH3N2 | 2.14 | C2O+N2→C2ON2 | 16.70 |
CH+N2→CHN2 | 73.00 | C2H5+N2→C2H5N2 | 42.02 |
C2+N2→C2N2 | 1.78 |
Table 1 Main elementary reactions for radicals with N2 at 3200 K*
Reaction | t/ps | Reaction | t/ps |
---|---|---|---|
CH2+N2→CH2N2 | 0.92 | C2H3+N2→C2H3N2 | 3.36 |
CHO+N2→CHON2 | 1.94 | C2H+N2→C2HN2 | 15.18 |
CH3+N2→CH3N2 | 2.14 | C2O+N2→C2ON2 | 16.70 |
CH+N2→CHN2 | 73.00 | C2H5+N2→C2H5N2 | 42.02 |
C2+N2→C2N2 | 1.78 |
Radical(number) | Number | |||||
---|---|---|---|---|---|---|
N2 | O2 | O | H | HO2 | HO | |
CH3(208) | 1773 | 468 | 2 | 7 | 2 | 1 |
CH2(236) | 1771 | 432 | 15 | 10 | 11 | 13 |
CH(236) | 1771 | 432 | 15 | 10 | 11 | 13 |
CHO(233) | 1772 | 431 | 19 | 9 | 12 | 15 |
C2H5(221) | 1771 | 457 | 5 | 14 | 5 | 6 |
C2H3(218) | 1772 | 463 | 5 | 11 | 1 | 7 |
C2H(214) | 1772 | 462 | 6 | 14 | 1 | 5 |
C2(214) | 1772 | 462 | 6 | 14 | 1 | 5 |
C2O(240) | 1773 | 417 | 6 | 12 | 16 | 16 |
Table 2 Numbers of C1, C2, O, H, OH, HO2 radicals and O2, N2 molecules for nine reaction systems
Radical(number) | Number | |||||
---|---|---|---|---|---|---|
N2 | O2 | O | H | HO2 | HO | |
CH3(208) | 1773 | 468 | 2 | 7 | 2 | 1 |
CH2(236) | 1771 | 432 | 15 | 10 | 11 | 13 |
CH(236) | 1771 | 432 | 15 | 10 | 11 | 13 |
CHO(233) | 1772 | 431 | 19 | 9 | 12 | 15 |
C2H5(221) | 1771 | 457 | 5 | 14 | 5 | 6 |
C2H3(218) | 1772 | 463 | 5 | 11 | 1 | 7 |
C2H(214) | 1772 | 462 | 6 | 14 | 1 | 5 |
C2(214) | 1772 | 462 | 6 | 14 | 1 | 5 |
C2O(240) | 1773 | 417 | 6 | 12 | 16 | 16 |
C1 radical | Number | C2 radical | Number | ||||||
---|---|---|---|---|---|---|---|---|---|
CO | CO2 | H2O | NO | CO | CO2 | H2O | NO | ||
CH3 | 86 | 115 | 245 | 6 | C2H5 | 359 | 40 | 450 | 0 |
CH2 | 98 | 132 | 193 | 8 | C2H3 | 281 | 131 | 273 | 1 |
CH | 102 | 131 | 89 | 13 | C2H | 239 | 174 | 72 | 12 |
CHO | 81 | 149 | 81 | 7 | C2 | 277 | 141 | 1 | 14 |
C2O | 187 | 202 | 8 | 10 |
Table 3 Numbers of CO, CO2, H2O and NO at 500 ps for nine reaction systems
C1 radical | Number | C2 radical | Number | ||||||
---|---|---|---|---|---|---|---|---|---|
CO | CO2 | H2O | NO | CO | CO2 | H2O | NO | ||
CH3 | 86 | 115 | 245 | 6 | C2H5 | 359 | 40 | 450 | 0 |
CH2 | 98 | 132 | 193 | 8 | C2H3 | 281 | 131 | 273 | 1 |
CH | 102 | 131 | 89 | 13 | C2H | 239 | 174 | 72 | 12 |
CHO | 81 | 149 | 81 | 7 | C2 | 277 | 141 | 1 | 14 |
C2O | 187 | 202 | 8 | 10 |
1 | Saggese C., Wan K., Xu R., Tao Y., Wang H., Combust. Flame, 2020, 212, 270—278 |
2 | Schluckner C., Gaber C., Landfahrer M., Demuth M., Hochenauer C., Fuel, 2020, 264, 116841 |
3 | Wang Q. D., Sun Y., Curran H. J., Energy Fuels, 2019, 34(1), 949—964 |
4 | Wang J., Liu Y., Tian Z., Li J., Yan Y., Chem. Phys. Lett., 2020, 752(4), 137515 |
5 | Xu J. Q., Guo J. J., Liu A. K., Wang J. L., Tan N. X., Li X. Y., Acta Physica⁃Chimica Sinica, 2015, 31(4), 643—652 |
徐佳琪, 郭俊江, 刘爱科, 王健礼, 谈宁馨, 李象远. 物理化学学报, 2015, 31(4), 643—652 | |
6 | Smith G. P. Jr., GRI 3.0 Mechanism, 1999,http://combustion.berkeley.edu/gri⁃mech/releases.html |
7 | Glarborg P., Miller J. A., Rusic B., Kilppenstein S. J., Prog. Energy Combust. Sci., 2018, 67, 31—68 |
8 | Sutton J. A., Williams B. A., Fleming J. W., Combust. Flame, 2012, 159(2), 562—576 |
9 | Lamoureux N., Merhubi H. E., Pillier L., de Persis S., Desgrous P., Combust. Flame, 2016, 163(1), 557—575 |
10 | Li D. Y., Wang J. B., Guo J. J., Tan N. X., Li X. Y., Acta Chimica Sinica, 2017, 75(4), 375—382 |
李东艳, 王静波, 郭俊江, 谈宁馨, 李象远. 化学学报, 2017, 75(4), 375—382 | |
11 | Lopez J. G., Rasmussen C. L.,Alzueta M. U., Gao Y., Marshall P., Glarborg P., Pro. Combust. Inst., 2011, 33(1), 449—457 |
12 | Deng F., Zhang Y., Sun W., Huang W., Zhao Q., Yang F., Huang Z., Pro. Combust. Inst., 2019, 37(1), 719—726 |
13 | Hong D. K., Guo X., Fuel Process. Technol., 2017, 167, 416—424 |
14 | Van Duin A. C. T., Dasgupta S., Lorant F., Goddard W., J. Phys. Chem. A, 2001, 105(41), 9396—9409 |
15 | Jensen B. D., Bandyopadhyay A., Wise K. E., Odegard G. M., J. Chem. Theory Comput., 2013, 8(9), 3003—3008 |
16 | Frisch M. J., Trucks G. W., Schlegel H. B., Scuseria G. E., Robb M. A., Cheeseman J. R., Scalmani G., Barone V., Mennucci B., Petersson G. A., Nakatsuji H., Caricato M., Li X., Hratchian H. P., Izmaylov A. F., Bloino J., Zheng G., Sonnenberg J. L., Hada M., Ehara M., Toyota K., Fukuda R., Hasegawa J., Ishida M., Nakajima T., Honda Y., Kitao O., Nakai H., Verven T., Montgomery J. A. Jr., PeraIta J. E., Ogliaro F., Bearpark M., Heyd J. J., Brothers E., Kudin K. N., Staroverov V. N., Keith T., Kobayashi R., Normand J., Raghavachari K., Rendell A., Burant J. C., Iyengar S. S., Tomasi J., Cossi M., Rega N., Millam J. M., Klene M., Knox J. E., Cross J. B., Bakken V., Adamo C., Jaramillo J., Gomperts R., Stratmann R. E., Yazyev O., Austin A. J., Cammi R., Pomelli C., Ochterski J. W., Martin R. L., Morokuma K., Zakrzewski V. G., Voth G. A., Salvador P., Dannenberg J. J., Dapprich S., Daniels A. D., Farkas O., Foresman J. B., Ortiz J. V., Cioslowski J., Fox D. J., Gaussian 09, Revision D. 01, Gaussian Inc., Wallingford CT, 2013 |
17 | Biovia D. S., Materials Studio, San Diego, Dassault Systèmes, 2017 |
18 | Chenoweth K., Van Duin A. C. T., Goddard W. A., J. Phys. Chem. A, 2008, 112(5), 1040—1053 |
19 | Plimpton S., Hendrickson B., J. Comput. Phys., 1995, 117(1), 1—19 |
20 | Ashraf C., Jain A., Xuan Y., Van Duin A. C. T., Phys. Chem. Chem. Phys., 2017, 19(7), 5004—5017 |
21 | Liu L., Xu H. J., Zhu Q., Ren H. S., Li X. Y., Chem. Phys. Lett., 2020, 760, 137983 |
22 | Zeng J. Z., Cao L. Q., Chin C. H., Ren H. S., Zhang John Z. H., Zhu T., Phys. Chem. Chem. Phys., 2020, 22(2), 683—691 |
23 | Xu C. Q., Konnov A. A., Energy J., 2012, 43(1), 19—29 |
24 | Zhang L. Z., Zybin S. V., van Duin A. C. T., Dasgupta S., Goddard W. A., Kober E. M., J. Phys. Chem. A, 2009, 113(40), 10619—10640 |
25 | Peng L. J., Yao Q., Wang J. B., Li Z. R., Zhu. Q., Li. X. Y., Acta Physica⁃Chimica Sinica, 2017, 33(4), 745—754 |
彭莉娟, 姚倩, 王静波, 李泽荣, 朱权, 李象远. 物理化学学报, 2017, 33(4), 745—754 | |
26 | Medhurst L. J., Garland N. L., Nelson H. H., J. Phys. Chem., 1993, 97(47), 12275—12281 |
27 | Kollanovskii Y. A., Borisov Y. A., Russ. J. Phys. Chem. B, 2015, 9(1), 29—35 |
28 | Haworth N. L., Mackie J. C., Bacskay G. B., J. Phys. Chem. A, 2003, 107(35), 6792—6803 |
29 | Du B. N., Zhang W. C., Feng C. J., Zhou Z. Y., J. Mol. Struc⁃Theochem., 2004, 712(1), 101—107 |
30 | Decker B. K., Macdonald R. G., J. Phys. Chem. A, 2003, 107(43), 9137—9146 |
31 | Roth P., Louge M. Y., Hanson R. K., Combust. Flame, 1986, 64(2), 167—176 |
32 | Klippenstein S. J., Pfeifle M., Jasper A. W., Glarborg P., Combust. Flame, 2018, 195(9), 3—17 |
33 | Xu S. C., Lin M. C., J. Phys. Chem. A, 2007, 111(29), 6730—6740 |
34 | Lamoureux N., Desgroux P., EI Bakali A., Pauwels J. F., Combust. Flame, 2010, 157(10), 1929—1941 |
35 | Zhao X. L., Zhang J. X., Liu J. Y., Li X. T., Li Z. S., Chem. Phys. Lett., 2007, 436(1—3), 41—46 |
36 | Zhu R. S., Xu S. C., Lin M. C. Chem. Phys. Lett., 2010, 488(4—6), 121—125 |
37 | Zhu R. S., Lin M. C., J. Phys. Chem. A, 2007, 111(29), 6766—6671 |
[1] | 张咪, 田亚锋, 高克利, 侯华, 王宝山. 三氟甲基磺酰氟绝缘介质理化特性的分子动力学模拟[J]. 高等学校化学学报, 2022, 43(11): 20220424. |
[2] | 刘洋, 李旺昌, 张竹霞, 王芳, 杨文静, 郭臻, 崔鹏. Sc3C2@C80与[12]CPP纳米环之间非共价相互作用的理论研究[J]. 高等学校化学学报, 2022, 43(11): 20220457. |
[3] | 王思佳 侯璐 李成龙 李文翠 陆安慧. 空腔型纳米炭的制备与应用[J]. 高等学校化学学报, 0, (): 20220637. |
[4] | 武晴滢, 祝震予, 吴剑鸣, 徐昕. 泛Kennard-Stone算法的数据集代表性度量与分块采样策略[J]. 高等学校化学学报, 2022, 43(10): 20220397. |
[5] | 王园月, 安梭梭, 郑旭明, 赵彦英. 5-巯基-1, 3, 4-噻二唑-2-硫酮微溶剂团簇的光谱和理论计算研究[J]. 高等学校化学学报, 2022, 43(10): 20220354. |
[6] | 张伶育, 张继龙, 曲泽星. RDX分子内振动能量重分配的动力学研究[J]. 高等学校化学学报, 2022, 43(10): 20220393. |
[7] | 沈琦 陈海瑶 高登辉 赵 熹 那日松 刘佳 黄旭日. 天然产物法卡林二醇与人类 GABAA 受体的相互作用机制研究[J]. 高等学校化学学报, 0, (): 0. |
[8] | 陈少臣 程敏 王诗慧 吴金奎 罗磊 薛小雨 吉旭 张长春 周利. 预测金属有机骨架的甲烷和氢气输送能力的迁移学习建模[J]. 高等学校化学学报, 0, (): 20220459. |
[9] | 彭辛哲, 葛娇阳, 王访丽, 余国静, 冉雪芹, 周栋, 杨磊, 解令海. 一种基于苯并噻吩平面格的张力与重组能的理论研究[J]. 高等学校化学学报, 0, (): 20220313. |
[10] | 郭程, 张威, 唐云. 有序介孔材料: 历史、 现状与发展趋势[J]. 高等学校化学学报, 2022, 43(8): 20220167. |
[11] | 汤乔伟 蔡小青 李江 诸颖 王丽华 田阳 樊春海 胡钧. 同步辐射X射线成像技术在脑成像研究中的应用[J]. 高等学校化学学报, 0, (): 20220379. |
[12] | 杨丹, 刘旭, 戴翼虎, 祝艳, 杨艳辉. 金团簇电催化二氧化碳还原反应的研究进展[J]. 高等学校化学学报, 2022, 43(7): 20220198. |
[13] | 戴卫, 侯华, 王宝山. 七氟异丁腈负离子结构与反应活性的理论研究[J]. 高等学校化学学报, 2022, 43(6): 20220044. |
[14] | 施耐克, 张娅, SANSON Andrea, 王蕾, 陈骏. Zn(NCN)单轴的负热膨胀性及机理研究[J]. 高等学校化学学报, 2022, 43(6): 20220124. |
[15] | 任娜娜, 薛洁, 王治钒, 姚晓霞, 王繁. 热力学数据对1, 3-丁二烯燃烧特性的影响[J]. 高等学校化学学报, 2022, 43(6): 20220151. |
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