金属-有机框架材料在液相催化化学制氢中的研究进展

doi:10.7503/cjcu20210575

摘要/Abstract

摘要：

金属-有机框架(MOFs)材料是由金属簇节点或金属离子与有机配体连接而成的典型的无机-有机杂合物, 作为一类新兴的无机多孔晶态材料， MOFs因具有高度有序的多孔性、结构可裁剪性、高比表面积及灵活多变的骨架类型等优点而在工业合成、能源开发、环境治理和生物制药等领域展现出广阔的应用前景. 本文从氢能源的开发利用出发, 总结了近年来MOFs基纳米复合材料在催化化学制氢方面的研究进展. 讨论了常见的含氢量高的化学储氢材料, 包括氨硼烷、甲酸和水合肼等; 催化材料主要有单一MOFs、 MOF基贵金属和非贵金属复合材料及MOF基衍生材料等. 最后, 对MOF基复合材料在液相催化化学储氢中的应用前景进行了展望.

关键词: 金属-有机框架, 复合材料, 化学制氢, 氨硼烷, 串联反应

Abstract:

Metal-organic frameworks（MOFs） as an emerging class of inorganic porous materials， are typical inorga? nicorganic hybrids composed of metal nodes and organic connectors. MOFs have shown broad application prospects in many fields， including industrial synthesis， energy development， environmental governance and biopharmaceutical due to their highly ordered porosity， structure tailorability， high specific surface area and flexible skeleton types. In this review， starting from the development and utilization of hydrogen energy， we summarize the recent progress on catalytic hydrogen production from chemical hydrogen storage materials by MOF?based nanocomposites. The hydrogen storage materials are common amino borane， formic acid and hydrazine hydrate with high hydrogen content. Catalysts are mainly MOF?based noble and non-noble metal composites， and MOF?based derived materials. Finally， the application prospect of MOFs?based materials in liquid phase catalytic chemical hydrogen storage is prospected.

Key words: Metal-organic frameworks（MOFs）, Composite materials, Chemical hydrogen Production, Amino borane, Cascade reaction

中图分类号:

O614

TrendMD:

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图/表 9

Table 1 Recent reports in catalytic hydrogen production by MOF-based composites

Entry	Catalyst	Hydrogen storage material	TOF/ （mol_H2·mol_{c a t}^{- 1}·min^-1）	Ref.
1	CuNi?MOFs	NH₃BH₃	40.85	［35］
2	Ru@MIL?53（Al）	NH₃BH₃	266.9	［36］
3	Ru/MIL?53（Al）?NH₂	NH₃BH₃	287.0	［37］
4	AgPd@UIO?66?NH₂	NH₃BH₃	90.0	［38］
5	AuNi@MIL?101	NH₃BH₃	66.2	[39]
6	AuCo@MIL?101	NH₃BH₃	23.5	[40]
7	NiRu@MIL?101	NH₃BH₃	272.7	[41]
8	Pd@Co@MIL?101	NH₃BH₃	51.0	[42]
9	AgNi/MIL?101	NH₃BH₃	20.2	[43]
10	Ni₂Pt@ZIF?8	NH₃BH₃	361	[44]
11	Rh₁₅Ni₈₅@ZIF?8	NH₃BH₃	58.8	[45]
12	RuCuCo@MIL?101	NH₃BH₃	241.2^*	[46]
13	4?PySI?Pd@Cu(BDC)	HCOOH	6.9	[47]
14	AuPd?MnO_x/ZIF?8?rGO	HCOOH	6.4	[48]
15	10% Ni_0.4Pd_0.6/MOF?Cr	HCOOH	12.3	[49]
16	RhNi/MIL?101	N₂H₄BH₃	20.0	[50]
17	Ni_0.36Fe_0.24Pd_0.4/MIL?101	N₂H₄·H₂O	7.1	[51]
		N₂H₄BH₃	1.0
		N₂H₄·H₂O	0.7
18	NiPt NPs/MIL?101?NH₂	N₂H₄·H₂O	2.3	[52]
19	Ni NPs/ZIF?8	NH₃BH₃	85.7	[53]
20	Cu_0.5@Co_0.5?MOF/5	NH₃BH₃	129.8	[54]
21	Cu₆Fe_0.8Co_3.2@MIL?101	NH₃BH₃	23.2	[55]
22	CuCo(O)@CN	NH₃BH₃	12.4	[56]
23	CoP@CNFs	NH₃BH₃	165.5	[57]
24	Co/HPC	NH₃BH₃	2.9	[58]
25	10%?CoNi/HPC?400	NH₃BH₃	27.2	[59]
26	CoP@HPC?500	NH₃BH₃	27.7	[60]
27	AgPd/MOF?5?C	HCOOH	14.2	[61]

Scheme 1 Schematic hydrogen production from chemical hydrogen storage materials catalyzed by MOF?based composites

Fig.1 Schematic representation of immobilization of the AuNi nanoparticles by the MIL?101 matrix using the DSM combined with a liquid?phase CCR strategy[39]Copyright 2013, American Chemical Society.

Fig.7 Schematic illustration for the oriented growth of Cu2O@HKUST?1 and random growth of Cu2O/HKUST?1 composites(A), Cu2O@HKUST?1 reduce to Cu NCs@HKUST?1 and synthesis of aromatic imines through hydrogenation of nitrobenzene and reductive amination of benzaldehyde(B)[90]Copyright 2021, Wiley?VCH GmbH.

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