二维过渡金属硫属化合物的大面积制备与应用研究进展

doi:10.7503/cjcu20200518

摘要/Abstract

摘要：

二维过渡金属硫属化合物(TMDs)因具有可调带隙、谷电子学性质和高催化活性等优点, 在电子学、光电子学和能源相关领域受到广泛关注. 为了实现以上应用, 实现大面积、厚度均匀TMDs薄膜的批量制备至关重要. 化学气相沉积法(CVD)是制备大面积均匀、高质量二维材料普遍使用的方法. 本文从前驱体的供给和衬底的设计两个角度, 总结了目前合成大面积TMDs薄膜的CVD方法, 并讨论了高质量TMDs的生长机制和参数优化方法; 介绍了高质量TMDs在电子学、光电子学和电/光催化等方面的应用; 讨论了目前合成大面积均匀、高质量TMDs所面临的挑战, 并对该领域的发展方向进行了展望.

关键词: 过渡金属硫属化合物, 化学气相沉积, 大面积, 电化学

Abstract:

Recently， two-dimensional（2D） transition metal dichalcogenides（TMDs） have attracted significant attentions due to their intriguing properties， such as tunable bandgaps， valley related physics and high catalytic activity， which endow them promising applications in electronics， optoelectronics and energy related fields. To promote these applications， the batch production of large-scale and thickness-uniform TMDs films is an essential issue. Chemical vapor deposition（CVD） has been proved to be a facile route for the syntheses of large-area uniform high-quality 2D materials. This topical review hereby focuses on the introduction of the state-of-the-art CVD methods for the large-scale syntheses of TMDs films through two key strategies， from the viewpoints of precursor delivery design and substrate engineering. The related mechanisms and specific parameter optimizations towards high-quality growth are also discussed. In addition， the applications of the CVD derived high-quality TMDs in electronics， optoelectronics， electro-/photo-catalysis are also introduced. Finally， the current challenges for the syntheses of large-area uniform and high-quality TMDs are proposed， and the future directions in these developing fields are also forecasted.

Key words: Transition metal dichalcogenide, Chemical vapor deposition, Large area, Electrochemistry

中图分类号:

O614.61

TrendMD:

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图/表 5

Fig.1 Controllable synthesis of large?area uniform TMDs films by the face?to?face metal precursor supply assisted route(A) Schematic illustration of the face?to?face metal precursor supply assisted CVD route; (B) Photograph of the 6?inch MoS2 monolayers synthesized by MoO3(upper panel) and Mo foil(lower panel) precursors, respectively; (C) OM images of the as?grown MoS2 continuous films captured at the marked positions(C2 and E2) in (B); (D) Corresponding Raman spectra of MoS2 monolayer collected at the locations labeled from A2 to E2 in (B)[49]; (E) the layer number of MoS2 flakes with varying the concentration of NaCl promoter[52]; (F) Schematic view of the CVD process with the assistance of NiO foam barrier; (G) OM image and the photograph(inset) of the MoS2 continuous film on sapphire[53]. (A—D) Copyright 2017, Nature Publishing Group; (E) Copyright 2018, American Chemical Society; (F, G) Copyright 2018, American Chemical Society.

Fig.2 Controllable synthesis of large?area TMDs monolayers by the metal?precursor?solution?coating assisted CVD route(A) Schematic of the CVD setup for the growth of centimeter?size uniform monolayer WS2 on Au foils; (B) photograph of monolayer WS2(area of ca. 6 cm2) on Au foils after growth[54]; (C) the parallel geometry of the source template and the target substrate; (D) optical image of the as?grown MoS2 monolayer[55]. (E) MoS2 growth process with the precursor spin?coated by a solution involved without —OH(upper panel) and with ―OH(lower panel), respectively; (F) photographs of 1 cm×1 cm and 3 cm×3 cm MoS2 monolayer films on sapphire; (G) Raman intensity mapping for the A1g peak of the as?grown monolayer MoS2[56]. (A, B) Copyright 2015, American Chemical Society; (C, D) Copyright 2017, Wiley?VCH Verlag GmbH & Co. KGaA, Weinheim; (E—G) Copyright 2019, American Chemical Society.

Fig.3 Epitaxial growth of monolayer TMDs on lattice?matching substrates(A) Schematic view of the occupation of the MoS2 lattice on mica; (B) AFM image of a nearly full?coverage MoS2 monolayer synthesized on mica; (C) photograph of a full?coverage MoS2 monolayer showing homogenous color contrast over the entire mica substrate[68]; (D) schematic of the CVD setup for MoS2 growth on sapphire; (E) a batch of 2?inch uniform continuous MoS2 monolayers on sapphire; (F) AFM image of monolayer MoS2 film exposed in humid air with humidity of 55%[69]; (G) schematic illustration of the single?crystal MoS2 grown on the Au(111) substrate; (H) photograph and corresponding OM image for the transferred single?crystal MoS2 film on the SiO2/Si substrate; (I) representative atom?resolved STM image of MoS2/Au(111) presenting large?area moire? patterns with a fixed period of (ca. 3.21±0.10) nm(marked by rhombuses, VTip=-0.012 V, ITip=10.12 nA). Inset: corresponding FFT pattern(inset)[71]. (A—C) Copyright 2013, American Chemical Society; (D—F) Copyright 2017, American Chemical Society; (G—I) Copyright 2020, American Chemical Society.

Fig.4 Large?area electronic and optoelectronic devices based on TMDs and their heterostructures(A) Schematic of the synthesis MoS2/h?BN stack on Au foils via a two?step LPCVD method; (B) OM image of MoS2/h?BN stack on Au foils; (C) the Ids?Vds characteristics for the FET device of the MoS2/h?BN heterostructure and optical image of a MoS2/h?BN heterostructure based device on the SiO2/Si substrate(inset)[84]; (D) KPFM surface potential maps of the VSe2/WSe2 vertical stack on Si substrate; (E) schematic of the band profile of VSe2/WSe2 stack[87]; (F) temperature?dependence of the resistivity(black line) and electrical conductivity(blue dashed line) for the VSe2 device[88]. (A—C) Copyright 2017, American Chemical Society; (D, E) Copyright 2019, American Chemical Society; (F) Copyright 2017, Wiley?VCH Verlag GmbH & Co. KGaA, Weinheim.

Fig.5 HER performances of TMDs monolayers and their heterostructures(A) Schematic view illustrating the edges of monolayer MoS2 functioning as the active catalytic sites for HER; (B) coverage?dependent polarization curves of as?grown monolayer MoS2 on Au foils[102]; (C) SEM image of monolayer MoS2/graphene heterostructures on Au foils; (D) Tafel plots of MoS2/graphene/Au, MoS2/Au and graphene/Au, respectively[111]; (E) linear sweep voltammetry curves of the MoS2/WS2/Au, WS2/MoS2/Au, MoS2/Au, WS2/Au(with the similar coverage of ca. 65% or average edge length of ca. 15 μm) and Au foils measured in darkness and under irradiation of solar light, respectively; (F) schematic illustration of the electron transfer mechanism in the MoS2/WS2 vertical heterostructure under irradiation[113]. (A, B) Copyright 2014, American Chemical Society; (C, D) Copyright 2015, Wiley?VCH Verlag GmbH & Co. KGaA, Weinheim; (E, F) Copyright 2016, Wiley?VCH Verlag GmbH & Co. KGaA, Weinheim.

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