氮掺杂多孔碳化钼纳米棒的制备及在酸碱条件下的析氢性能

doi:10.7503/cjcu20250095

高等学校化学学报 ›› 2025, Vol. 46 ›› Issue (8): 20250095.doi: 10.7503/cjcu20250095

氮掺杂多孔碳化钼纳米棒的制备及在酸碱条件下的析氢性能

王乙童¹, 曹圆圆¹, 周丽娜³, 叶荣榕¹, 李娣¹, 刘芯辛¹, 郭彪¹, 周丽景¹(), 赵震¹^,²()

^1.沈阳师范大学化学化工学院，能源与环境催化研究所, 沈阳 110034
^2.中国石油大学(北京)重质油国家重点实验室, 北京 102249
^3.中核工程咨询有限公司, 北京 100032

收稿日期:2025-04-02 出版日期:2025-08-10 发布日期:2025-05-28
通讯作者: 周丽景,赵震 E-mail:zlj9333@163.com;zhenzhao@cup.edu.cn
作者简介:第一联系人：共同第一作者.
基金资助:
国家自然科学基金(22102108);国家自然科学基金(22202135);辽宁省属本科高校基本科研业务费专项(LJ212410166075);辽宁省属本科高校基本科研业务费专项(LJ212410166025);辽宁省教育厅科学研究经费(LQN202004)

Synthesis of Nitrogen-doped Porous Molybdenum Carbide Nanorods and Their Electrocatalytic Hydrogen Evolution Performance in Acidic and Alkaline Media

WANG Yitong¹, CAO Yuanyuan¹, ZHOU Lina³, YE Rongrong¹, LI Di¹, LIU Xinxin¹, GUO Biao¹, ZHOU Lijing¹(), ZHAO Zhen¹^,²()

^1.Institute of Catalysis for Energy and Environment，College of Chemistry and Chemical Engineering，Shenyang Normal University，Shenyang 110034，China
^2.State Key Laboratory of Heavy Oil Processing，China University of Petroleum，Beijing 102249，China
^3.China Nuclear Engineering Consulting Co. ，Ltd. ，Beijing 100032，China

Received:2025-04-02 Online:2025-08-10 Published:2025-05-28
Contact: ZHOU Lijing, ZHAO Zhen E-mail:zlj9333@163.com;zhenzhao@cup.edu.cn
Supported by:
the National Natural Science Foundation of China(22102108);the Fundamental Research Funds for Liaoning Universities, China(LJ212410166075);the Youth Foundation of the Education Department of Liaoning Province, China(LQN202004)

1. ESM to 20250095.pdf(557KB)

摘要/Abstract

摘要：

电解水制氢技术凭借资源可再生性、产物零碳排放及高纯度氢气产出等优势, 被视为绿氢规模化生产的理想途径. 作为电解水反应的核心半反应, 析氢反应(HER)的动力学迟缓特性制约了其能量转换效率. 因此, 开发兼具高活性与稳定性的析氢电催化剂是推动该技术实用化的关键挑战. 本文通过调控碳化温度与葡萄糖含量等关键合成参数, 制备了具有多孔结构的氮掺杂碳化钼纳米棒催化剂. 采用X射线衍射(XRD)、 X射线光电子能谱(XPS)、氮气吸附-脱附实验、拉曼光谱(Raman)、扫描电子显微镜(SEM)和透射电子显微镜(TEM)等表征手段, 揭示了产物的物相组成、化学态分布及微观形貌特征. 电化学性能测试结果表明, 在0.5 mol/L H₂SO₄与1 mol/L KOH中, 该催化剂达到10 mA/cm²电流密度时过电势分别为161和118 mV; 在酸性条件下可于10 mA/cm²恒电流密度下连续稳定运行200 h, 而在碱性条件下同样电流密度的稳定性测试时长可达120 h.

关键词: 碳化钼, 纳米棒, 水裂解, 析氢反应

Abstract:

Water electrolysis for hydrogen production has been recognized as an ideal pathway toward scalable green hydrogen manufacturing， owing to its renewable feedstock utilization， zero carbon emission byproducts， and high-purity hydrogen output. As the pivotal half-reaction in water splitting， the hydrogen evolution reaction（HER） suffers from sluggish kinetics that fundamentally limits energy conversion efficiency. Consequently， developing HER electrocatalysts with combined high activity and operational stability remains a critical challenge for practical implementation. In this work， nitrogen-doped molybdenum carbide nanorods with hierarchical porous structures were synthesized by precisely regulating key synthesis parameters， including carbonization temperature and glucose content. Their phase composition， chemical state distribution， and morphological features were characterized via X-ray diffraction（XRD）， X-ray photoelectron spectroscopy（XPS）， nitrogen adsorption-desorption， Raman spectroscopy， scanning electron microscope（SEM）， and transmission electron microscope（TEM）. Electrochemical evaluations demonstrated that the optimized catalyst requires low overpotentials of merely 161 and 118 mV to achieve a current density of 10 mA/cm² in 0.5 mol/L H₂SO₄ and 1 mol/L KOH， respectively. Remarkably， it exhibits exceptional operational stability， sustaining continuous HER operation for 200 h at 10 mA/cm² in acidic media and 120 h under identical current density in alkaline condition.

Key words: Molybdenum carbide, Nanorods, Water splitting, Hydrogen evolution reaction

中图分类号:

O646

TrendMD:

王乙童, 曹圆圆, 周丽娜, 叶荣榕, 李娣, 刘芯辛, 郭彪, 周丽景, 赵震. 氮掺杂多孔碳化钼纳米棒的制备及在酸碱条件下的析氢性能. 高等学校化学学报, 2025, 46(8): 20250095.

WANG Yitong, CAO Yuanyuan, ZHOU Lina, YE Rongrong, LI Di, LIU Xinxin, GUO Biao, ZHOU Lijing, ZHAO Zhen. Synthesis of Nitrogen-doped Porous Molybdenum Carbide Nanorods and Their Electrocatalytic Hydrogen Evolution Performance in Acidic and Alkaline Media. Chem. J. Chinese Universities, 2025, 46(8): 20250095.

图/表 10

Fig.1 XRD pattern(A) and IR spectrum(B) of MoO3

Fig.2 Mo3d (A), O1s (B) and N1s (C) XPS spectra of MoO3

Fig.3 SEM images(A, B), TEM image(C), HRTEM images(D, E) and EDS⁃mapping images(F) of MoO3

Fig.4 TG⁃DSC analysis of MoO3 and glucose(mass ratio:1∶2)

Fig.5 XRD patten(A), Raman spectrum(B) of N⁃Mo2C⁃800⁃1.0, and Raman spectra(C) of N⁃MoO2/Mo2C⁃700⁃1.0, N⁃Mo2C⁃800⁃1.0 and N⁃Mo2C⁃900⁃1.0

Fig.6 High⁃resolution XPS spectra of Mo3d (A), C1s (B), N1s (C) of N⁃Mo2C⁃800⁃1.0

Fig.7 SEM(A), TEM(B), HRTEM(C, D) images and EDS⁃mapping images(E) of N⁃Mo₂C⁃800⁃1.0

Fig.8 N2 adsorption⁃desorption curves(A) and pore size distribution(B) of N⁃Mo2C⁃800⁃1.0

Fig.9 LSV curves(A), corresponding overpotentials(B), Tafel slopes(C), Nyquist plots(D), the Cdl values of different samples(E) and chronopotentiometric curve(F) of N⁃Mo2C⁃800 in 0.5 mol/L H2SO4

Fig.10 LSV curves(A), corresponding overpotentials(B), Tafel slopes(C), Nyquist plots(D), Cdl values of different samples(E) and chronopotentiometric curve(F) of N⁃Mo2C⁃800⁃1.0 in 1 mol/L KOH

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氮掺杂多孔碳化钼纳米棒的制备及在酸碱条件下的析氢性能

Synthesis of Nitrogen-doped Porous Molybdenum Carbide Nanorods and Their Electrocatalytic Hydrogen Evolution Performance in Acidic and Alkaline Media

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