超细铂纳米颗粒/MOF载体电子相互作用增强的全pH析氢反应性能

doi:10.7503/cjcu20240408

高等学校化学学报 ›› 2024, Vol. 45 ›› Issue (12): 20240408.doi: 10.7503/cjcu20240408

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超细铂纳米颗粒/MOF载体电子相互作用增强的全pH析氢反应性能

于文丽¹^,², 王子璇², 董斌¹, 吴则星², 柴永明¹, 王磊²()

^1.中国石油大学(华东)化学化工学院，重质油国家重点实验室，青岛 266580
^2.青岛科技大学化学与分子工程学院，生态化工国家重点实验室培育基地，生态化工与绿色制造国际科技合作基地，青岛 266042

收稿日期:2024-08-30 出版日期:2024-12-10 发布日期:2024-10-14
通讯作者: 王磊 E-mail:inorchemwl@126.com
基金资助:
国家自然科学基金(52272222);泰山学者青年人才计划项目(tsqn201909114);中国石油大学(华东)研究生创新基金和中央高校基本科研业务费专项资金(24CX04025A)

pH-Universal Hydrogen Evolution Reaction Performance Boosted by Electronic Interaction Between Ultrafine Pt Nanoparticles and MOF Support

YU Wenli¹^,², WANG Zixuan², DONG Bin¹, WU Zexing², CHAI Yongming¹, WANG Lei²()

^1.State Key Laboratory of Heavy Oil Processing，College of Chemistry and Chemical Engineering，China University of Petroleum（East China），Qingdao 266580，China
^2.Key Laboratory of Eco?chemical Engineering，Ministry of Education，International Science and Technology Cooperation Base of Eco?chemical Engineering and Green Manufacturing，College of Chemistry and Molecular Engineering，Qingdao University of Science and Technology，Qingdao 266042，China

Received:2024-08-30 Online:2024-12-10 Published:2024-10-14
Contact: WANG Lei E-mail:inorchemwl@126.com
Supported by:
the National Natural Science Foundation of China(52272222);the Taishan Scholar Young Talent Program, China(tsqn201909114);the Innovation Fund Project for Graduate Student of China University of Petroleum(East China) and the Fundamental Research Funds for the Central Universities of China(24CX04025A)

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摘要/Abstract

摘要：

金属与载体的相互作用会引起金属与载体之间的电荷转移，从而优化催化剂的催化性能，是设计高效、高稳定性电催化剂的关键. 本文利用抗坏血酸辅助的方法，将超细Pt纳米颗粒锚定在金属有机框架材料（MOF）表面合成了催化剂Pt-Vc-MOF. 由于Pt-Vc-MOF具有较强的界面相互作用， MOF载体可以将电子转移至Pt，从而形成丰富且有效的催化活性位点，有助于增加催化析氢反应活性. 所合成的催化剂在酸性、碱性和中性电解液中分别表现出17， 45和32 mV（10 mA/cm²）的低过电位，更小的Tafel斜率和12 h的连续操作稳定性，优于商用Pt/C催化剂.

关键词: 全pH, 金属载体相互作用, 电子效应, 超细铂纳米颗粒, 析氢反应

Abstract:

The metal-support interactions can induce the charge transfer between the metal and the support， changing the catalytic performance of the catalyst， which is the key to design an efficient and durable electrocatalyst to promote the electrocatalytic reaction. In this work， the ultrafine Pt nanoparticles were anchored on the surface of MOF（Pt-Vc-MOF） by ascorbic acid assisted treatment. Due to the strong interfacial interaction of Pt-Vc-MOF， MOF-support can donate electrons to Pt， contributing to abundant catalytic active sites to effectively promote hydrogen evolution reaction. The electron-enriched Pt exhibits a low overpotential of 17， 45 and 32 mV at 10 mA/cm² in acidic， alkaline and neutral electrolytes， respectively， which was superior to commercial Pt/C catalysts. This work can provide ideas for the design of high efficiency catalyst with supported nanometric metal cluster.

Key words: pH-Universal, Metal-support interaction, Electronic effect, Ultrafine Pt nanoparticles, Hydrogen evolution reaction

中图分类号:

O643

TrendMD:

于文丽, 王子璇, 董斌, 吴则星, 柴永明, 王磊. 超细铂纳米颗粒/MOF载体电子相互作用增强的全pH析氢反应性能. 高等学校化学学报, 2024, 45(12): 20240408.

YU Wenli, WANG Zixuan, DONG Bin, WU Zexing, CHAI Yongming, WANG Lei. pH-Universal Hydrogen Evolution Reaction Performance Boosted by Electronic Interaction Between Ultrafine Pt Nanoparticles and MOF Support. Chem. J. Chinese Universities, 2024, 45(12): 20240408.

图/表 6

Fig.1 Diagram of the synthesis process of Pt⁃Vc⁃MOF(A), SEM image(B), TEM images(C, D), HRTEM image(E) and EDS elemental mappings of C(F), Ni(G), O(H) and Pt(I) of Pt⁃Vc⁃MOF

Fig.2 C1s (A), O1s (B), Ni2p (C) and Pt4f (D) XPS spectra of MOF, Pt⁃MOF and Pt⁃Vc⁃MOF

Fig.3 LSV curves(A), Tafel slope(B), EIS(C) and mass activity(D) of Pt⁃Vc⁃MoF and reference samples in 0.5 mol/L H2SO4, multistep chronopotentiometric curves(E) and stability test(F) of Pt⁃Vc⁃MoF, performance comparison of Pt⁃Vc⁃MoF and with recently reported catalysts in 0.5 mol/L H2SO4(G)Inset of (C): equivalent circuit diagram; inset of (F): TEM image after test.

Fig.4 LSV curves(A), Tafel slope(B), EIS(C) and mass activity(D) of Pt⁃Vc⁃MoF and reference samples in 1 mol/L KOH, multistep chronopotentiometric curves(E) and stability test(F) of Pt⁃Vc⁃MoF, performance comparison of Pt⁃Vc⁃MoF with recently reported catalysts in 1 mol/L KOH(G)Inset of (C): equivalent circuit diagram.

Fig.5 LSV curves(A), Tafel slope(B), EIS(C) and mass activity(D) of Pt⁃Vc⁃MoF and reference samples in 1 mol/L PBS, multistep chronopotentiometric curves(E) and stability test(F) of Pt⁃Vc⁃MoF, performance comparison of Pt⁃Vc⁃MoF with recently reported catalysts in 1 mol/L PBS(G)Inset of (C): equivalent circuit diagram.

Fig.6 LSV curves(A), Tafel slope(B) and EIS(C) of Pt⁃Vc⁃MoF and reference samples in alkaline seawater, performance comparison(D) of Pt⁃Vc⁃MoF and recently reported catalysts in alkaline seawater, multistep chronopotentiometric curves(E) and stability test(F) of Pt⁃Vc⁃MoFInset of (C): equivalent circuit diagram.

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