纳秒脉冲激光超快速合成碳纳米管负载高分散铂纳米颗粒的电催化析氢性能

doi:10.7503/cjcu20240464

高等学校化学学报 ›› 2025, Vol. 46 ›› Issue (3): 20240464.doi: 10.7503/cjcu20240464

纳秒脉冲激光超快速合成碳纳米管负载高分散铂纳米颗粒的电催化析氢性能

文颖, 陈荣生(), 倪红卫()

武汉科技大学材料与冶金学院，耐火材料与冶金国家重点实验室，武汉 430081

收稿日期:2024-10-14 出版日期:2025-03-10 发布日期:2024-11-27
通讯作者: 倪红卫 E-mail:chenrs@wust.edu.cn;nihongwei@wust.edu.cn
作者简介:陈荣生，男，博士，教授，主要从事电化学传感器、纳米碳材料和光电转化器件方面的研究. E-mail： chenrs@wust.edu.cn
基金资助:
国家重点研发计划项目(2020YFC1909702-4);国家自然科学基金(U21A20317)

Ultra-fast Synthesis of Highly Dispersed Pt Nanoparticles Loaded on Carbon Nanotubes by Nanosecond Pulsed Laser for Hydrogen Evolution Reaction

WEN Ying, CHEN Rongsheng(), NI Hongwei()

State Key Laboratory of Refractories and Metallurgy，School of Materials and Metallurgy，Wuhan University of Science and Technology，Wuhan 430081，China

Received:2024-10-14 Online:2025-03-10 Published:2024-11-27
Contact: NI Hongwei E-mail:chenrs@wust.edu.cn;nihongwei@wust.edu.cn
Supported by:
the National Key Research and Development Program of China(2020YFC1909702-4);the National Natural Science Foundation of China(U21A20317)

1. ESM to 20240464.pdf(830KB)

摘要/Abstract

摘要：

在酸性环境中，最有效的析氢反应（HER）催化剂仍然是铂族金属及其合金. 通常， Pt基催化剂载体上活性组分颗粒的大小和分布是影响催化剂活性、选择性和稳定性的重要因素. 本文通过纳秒脉冲激光辐照法将具有均匀尺寸分布的高度分散的Pt纳米颗粒负载到多壁碳纳米管（MWCNT）上，并应用于HER. 激光辐照MWCNT产生的等离子体可以有效地将H₂PtCl₆还原为金属Pt原子，然后在MWCNT的侧壁上生成直径为 2~3 nm的高度分散的Pt纳米颗粒. 在激光辐照过程中产生的缺陷会造成部分Pt纳米颗粒嵌入MWCNT壁. 与物理混合MWCNT/Pt催化剂相比， L-Pt/MWCNT中Pt（0）和MWCNT之间的电子相互作用促进了反应动力学过程. L-Pt/MWCNT催化剂表现出对HER的高活性和良好稳定性，在电流密度为10 mA/cm²时，过电位为 39 mV，其塔菲尔斜率为15 mV/dec.

关键词: 析氢反应, 铂纳米颗粒, 碳纳米管, 纳秒脉冲激光

Abstract:

The most efficient catalysts for hydrogen evolution reaction（HER） under the acidic environment are still based on platinum group metals and its alloys. Usually， the size and distribution of the active component particles on the carrier of Pt-based catalysts are important factors affecting the activity， selectivity， and stability of the catalysts. In this paper， highly dispersed Pt nanoparticles with uniform size distribution were loaded on multi-walled carbon nanotubes（MWCNT） by nanosecond pulsed laser irradiation for HER applications. Plasma generated by laser irradiation of MWCNT can efficiently reduce H₂PtCl₆ to metallic Pt atoms， which then assembled highly dispersed Pt nanoparticles of 2—3 nm in diameter on the side walls of MWCNT. The defects caused some Pt nanoparticles to be embedded in the walls of MWCNT during laser irradiation. Comparied with mixed MWCNT/Pt catalysts， electronic interactions between Pt（0） and MWCNT in L-Pt/MWCNT facilitate the reaction kinetics. The L-Pt/MWCNT catalyst exhibited high activity and good stability towards HER， with an overpotential of 39 mV at a current density of 10 mA/cm² and a Tafel slope of 15 mV/dec.

Key words: Hydrogen evolution reaction, Pt nanoparticles, Carbon nanotubes, Nanosecond pulsed laser

中图分类号:

O643

TrendMD:

文颖, 陈荣生, 倪红卫. 纳秒脉冲激光超快速合成碳纳米管负载高分散铂纳米颗粒的电催化析氢性能. 高等学校化学学报, 2025, 46(3): 20240464.

WEN Ying, CHEN Rongsheng, NI Hongwei. Ultra-fast Synthesis of Highly Dispersed Pt Nanoparticles Loaded on Carbon Nanotubes by Nanosecond Pulsed Laser for Hydrogen Evolution Reaction. Chem. J. Chinese Universities, 2025, 46(3): 20240464.

图/表 6

Fig.1 SEM image(A), selective regional electron diffraction pattern(B), TEM image(C), and XRD pattern(D) of MWCNT, TEM images(E, G) and selective regional electron diffraction pattern(F), granular statistical histogram of Pt(H) of L⁃Pt/MWCNT

Fig.2 HAADF⁃STEM image(A), SEM image(B), elemental mapping of Pt(C), O(D), N(E) and C(F) of L⁃Pt/MWCNT

Fig.3 HRTEM images of L⁃Pt/MWCNT and the crystal plane spacing and the lattice diffraction spot in the dotted frame(A), HRTEM image of L⁃Pt/MWCNT(B), enlarged images of the localized area in (B)(C)

Fig.4 XRD patterns(A) and Raman spectra(B) of MWCNT and L⁃Pt/MWCNT

Fig.5 Survey(A) and high⁃resolution C1s (B), and Pt4f (C) XPS spectra of MWCNT and L⁃Pt/MWCNT

Fig.6 Polarization curves(A), Tafel plots(B), Nyquist plots(C) for HER， chronopotentiometry plot of L⁃Pt/MWCNT at a current density of 10 mA/cm2 over a duration of 200 h(D), comparison of HER performances of the previously reported Pt⁃based electrocatalysts in 0.5 mol/L H2SO4 electrolyte conditions(E)(C) Inset: the equivalent circuit diagram. CPE is an abbreviation for constant phase angle element.

参考文献 24

1	Zhou P.， Zhai G.， Lv X.， Liu Y.， Wang Z.， Wang P.， Zheng Z.， Cheng H.， Dai Y.， Huang B.， Appl. Catal. B： Environ.， 2021， 283， 119590
2	Zhao Y.， Kumar P. V.， Tan X.， Lu X.， Zhu X.， Jiang J.， Pan J.， Xi S.， Yang H. Y.， Ma Z.， Wan T.， Chu D.， Jiang W.， Smith S. C.， Amal R.， Han Z.， Lu X.， Nat. Commun.， 2022， 13（1）， 2430
3	Rui W.， Jie X.， Chuan L. Z.， Xiao Z. S.， Xiao L. Z.， Zheng Y.， Yang F.， Zheng X.， Zhu J.， Luo J.， Li W.， Gao M.， Yu S.， Nat. Commun.， 2023， 14（1）， 2306
4	Bedolla Z. I.， Verde Y.， Valenzuela A. M.， Gochi Y.， Oropeza M. T.， Berhault G.， Alonso G.， Electrochim. Acta， 2015， 186， 76—84
5	Zhao S.， Jin R.， Abroshan H.， Zeng C.， Zhang H.， House S. D.， Gottlieb E.， Hyung J.， Kim C. Y.， Jin R.， J. Am. Chem. Soc.， 2017， 139（3）， 1077—1080
6	Kwak K.， Choi W.， Tang Q.， Kim M.， Lee Y.， Jiang D.， Lee D.， Nat. Commun.， 2017， 8（1）， 14723
7	Lordi V.， Yao N.， Wei J.， Chem. Mater.， 2001， 13（3）， 733—737
8	Vijwani H.， Mukhopadhyay S. M.， Appl. Surf. Sci.， 2012， 263， 712—721
9	Liang C.， Xia W.， Berg Maurits.， Wang Y. M.， Soltani A.， Ter H.， Schlu O.， Fischer A. R.， Muhler M.， Chem. Mater.， 2009， 21（12）， 2360—2366
10	Kuang Y. J.， Wu B. H.， Cui Y.， Yu Y. M.， Zhang X. H.， Chen J. H.， Electrochim. Acta， 2011， 56（24）， 8645—8650
11	Sang L. X.， Ma M. N.， Chem. J. Chinese Universities， 2023， 44（6）， 20220768
	桑丽霞，马梦楠. 高等学校化学学报， 2023， 44（6）， 20220768
12	Zhang Y.， Zang J.， Jia S.， Tian P.， Han C.， Wang Y.， Appl. Surf. Sci.， 2017， 412， 327—334
13	Mercado Z. C.， Vargas G. J.， Hernández P. M.， Figueroa T. Z.， Cervantes S. F.， Torres M. L.， J. Alloy. Compd.， 2014， 615， S538—S541
14	Peng Y.， Cao J.， Yang J.， Yang W.， Zhang C.， Li X. H.， Dryfe R. A. W.， Li L.， Kinloch I. A.， Liu Z.， Adv. Funct. Mater.， 2020， 30（32）， 2001756
15	Forsythe R. C.， Cox C. P.， Wilsey M. K.， Müller A. M.， Chem. Rev.， 2021， 121（13）， 7568—7637
16	Nakamiya T.， Ueda T.， Ikegami T.， Mitsugi F.， Ebihara K.， Tsuda R.， Diam. Relat. Mater.， 2008， 17（7—10）， 1458—1461
17	Zhao L.， Liu Z.， Chen D.， Liu F.， Yang Z.， Li X.， Yu H.， Liu H.， Zhou W.， Nano⁃Micro Lett.， 2021， 13， 1—48
18	Fu N.， Liang X.， Wang X.， Gan T.， Ye C.， Li Z.， Liu J. C.， Li Y.， J. Am. Chem. Soc.， 2023， 145（17）， 9540—9547
19	Ibrahim S. O.， Isah K. U.， Abdulkareem A. S.， Ahmadu U.， Tijani J. O.， Roos W. D.， J. Mater. Sci.： Mater. Electron.， 2021， 32， 12800—12811
20	Dresselhaus M. S.， Dresselhaus G.， Hofmann M.， Philos. T. R. Soc. A， 2008， 366（1863）， 231—236
21	Khan M.， Yousaf A. B.， Chen M.， Wei C.， Wu X.， Huang N.， Qi Z.， Li L.， Nano Res.， 2016， 9， 837—848
22	Nguyen T. K.， Bannov A. G.， Popov M. V.， Yun J.， Duc N. A.， Kim Y. S.， Int. J. Hydrogen Energ.， 2018， 43（13）， 6526—6531
23	Chen N.， Zhou Y.， Cao S.， Wang R.， Jiao W.， Green Energy Environ.， 2023， 8（2）， 509—518
24	Yi S.， Zhi R. M.， Xiao Y. Y.， Chao Y.， Mao Y. W.， Chao H. Z.， Zheng Y. Z.， Mu F. Y.， Huang R.， Shi G. Y.， Sun Y. Y.， Xia X. H.， Chen W.， Nat. Commun.， 2021， 12（1）， 3021

[1]	陈鑫, 刘婧媛, 于静. 多孔碳纳米纤维负载铜铂合金催化剂的制备及电催化析氢性能[J]. 高等学校化学学报, 2024, 45(6): 20240042.
[2]	刘文欢, 王康康, 窦嘉阳, 张彤琛, 董社英. 电沉积NiCu合金锚定Co₂P纳米线调控电子结构增强的析氢反应[J]. 高等学校化学学报, 2024, 45(4): 20240005.
[3]	于文丽, 王子璇, 董斌, 吴则星, 柴永明, 王磊. 超细铂纳米颗粒/MOF载体电子相互作用增强的全pH析氢反应性能[J]. 高等学校化学学报, 2024, 45(12): 20240408.
[4]	赵环宇, 米洪田, 常月琪, 周冬雪, 张立国, 杨穆. Ni/TiO₂-V_O纳米线自支撑薄膜的界面工程与电催化产氢性能[J]. 高等学校化学学报, 2023, 44(8): 20230057.
[5]	薛转, 穆钟林, 何润合, 李永兵, 张兴祥. 不同氨基含量碳纳米管对锂硫电池正极比容量的影响[J]. 高等学校化学学报, 2023, 44(4): 20220709.
[6]	范建玲, 唐灏, 秦凤娟, 许文静, 谷鸿飞, 裴加景, 陈文星. 氮掺杂超薄碳纳米片复合铂钌单原子合金催化剂的电化学析氢性能[J]. 高等学校化学学报, 2022, 43(9): 20220366.
[7]	林高鑫, 王家成. 单原子掺杂二硫化钼析氢催化的进展和展望[J]. 高等学校化学学报, 2022, 43(9): 20220321.
[8]	赵润瑶, 纪桂鹏, 刘志敏. 吡咯氮配位单原子铜催化剂的电催化二氧化碳还原性能[J]. 高等学校化学学报, 2022, 43(7): 20220272.
[9]	杨丽君, 于洋, 张蕾. 双功能2D/3D杂化结构Co₂P-CeO _x 异质结一体化电极的构筑及电催化尿素氧化辅助制氢性能[J]. 高等学校化学学报, 2022, 43(6): 20220082.
[10]	高京, 何文涛, 王欣欣, 向宇姝, 龙丽娟, 秦舒浩. DOPO衍生物改性碳纳米管的制备及对聚乳酸阻燃性能的影响[J]. 高等学校化学学报, 2022, 43(3): 20210670.
[11]	闫文卿, 张则尧, 李彦. 碳纳米管透明导电薄膜的可控制备[J]. 高等学校化学学报, 2022, 43(3): 20210626.
[12]	丁钦, 张梓轩, 徐培程, 李晓宇, 段莉梅, 王寅, 刘景海. Cu, Ni, Co掺杂对Fe碳纳米管的结构及电催化性能的影响[J]. 高等学校化学学报, 2022, 43(11): 20220421.
[13]	刘杰, 李金晟, 柏景森, 金钊, 葛君杰, 刘长鹏, 邢巍. 降低直接甲醇燃料电池浓差极化的含磺化碳管阻水夹层的构建[J]. 高等学校化学学报, 2022, 43(11): 20220420.
[14]	王祖民, 孟程, 于然波. 过渡金属磷化物析氢催化剂的掺杂调控[J]. 高等学校化学学报, 2022, 43(11): 20220544.
[15]	侯从聪, 王惠颖, 李婷婷, 张志明, 常春蕊, 安立宝. N-CNTs/NiCo-LDH复合材料的制备及电化学性能[J]. 高等学校化学学报, 2022, 43(10): 20220351.

纳秒脉冲激光超快速合成碳纳米管负载高分散铂纳米颗粒的电催化析氢性能

Ultra-fast Synthesis of Highly Dispersed Pt Nanoparticles Loaded on Carbon Nanotubes by Nanosecond Pulsed Laser for Hydrogen Evolution Reaction

RichHTML

PDF (PC)

补充材料

可视化

摘要/Abstract

引用本文

使用本文

图/表 6

参考文献 24

相关文章 15

编辑推荐

Metrics

本文评价